авторефераты диссертаций БЕСПЛАТНАЯ  БИБЛИОТЕКА

АВТОРЕФЕРАТЫ КАНДИДАТСКИХ, ДОКТОРСКИХ ДИССЕРТАЦИЙ

<< ГЛАВНАЯ
АГРОИНЖЕНЕРИЯ
АСТРОНОМИЯ
БЕЗОПАСНОСТЬ
БИОЛОГИЯ
ЗЕМЛЯ
ИНФОРМАТИКА
ИСКУССТВОВЕДЕНИЕ
ИСТОРИЯ
КУЛЬТУРОЛОГИЯ
МАШИНОСТРОЕНИЕ
МЕДИЦИНА
МЕТАЛЛУРГИЯ
МЕХАНИКА
ПЕДАГОГИКА
ПОЛИТИКА
ПРИБОРОСТРОЕНИЕ
ПРОДОВОЛЬСТВИЕ
ПСИХОЛОГИЯ
РАДИОТЕХНИКА
СЕЛЬСКОЕ ХОЗЯЙСТВО
СОЦИОЛОГИЯ
СТРОИТЕЛЬСТВО
ТЕХНИЧЕСКИЕ НАУКИ
ТРАНСПОРТ
ФАРМАЦЕВТИКА
ФИЗИКА
ФИЗИОЛОГИЯ
ФИЛОЛОГИЯ
ФИЛОСОФИЯ
ХИМИЯ
ЭКОНОМИКА
ЭЛЕКТРОТЕХНИКА
ЭНЕРГЕТИКА
ЮРИСПРУДЕНЦИЯ
ЯЗЫКОЗНАНИЕ
РАЗНОЕ
КОНТАКТЫ

Размерно-селективная оптическая спектроскопия электронных и колебательных состояний полупроводниковых квантовых точек

Санкт-Петербургский государственный университет информационных

технологий, механики и оптики

На правах рукописи

Кручинин Станислав Юрьевич

Размерно-селективная оптическая спектроскопия

электронных и колебательных состояний

полупроводниковых квантовых точек

01.04.05 – оптика

АВТОРЕФЕРАТ

диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Санкт-Петербург – 2008

Работа выполнена в Санкт-Петербургском государственном университете ин формационных технологий, механики и оптики.

Научный руководитель: доктор физико-математических наук Федоров Анатолий Валентинович,

Официальные оппоненты: доктор физико-математических наук Данилов Владимир Васильевич, кандидат физико-математических наук Рождественский Юрий Владимирович

Ведущая организация: Московский государственный универси тет им. М. В. Ломоносова.

Защита состоится 11 ноября 2008 г. в 15 часов 50 минут на заседании диссер тационного совета Д 212.227.02 при Санкт-Петербургском государственном университете информационных технологий, механики и оптики, расположен ном по адресу: 197101, г. Санкт-Петербург, Кронверкский пр., д. 49., ауд. 285.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке СПбГУ ИТМО.

Автореферат разослан 10 октября 2008 г.

Отзывы и замечания по автореферату в двух экземплярах, заверенные пе чатью, просьба высылать по вышеуказанному адресу на имя ученого секрета ря диссертационного совета.

Ученый секретарь диссертационного совета, д. ф.-м. н., профессор С. А. Козлов

Общая характеристика работы

Актуальность работы. В настоящее время большое внимание уделяется исследованию структур с квантовыми точками. Интерес к этим объектам обу словлен их уникальными физическими свойствами и возможностью изготов ления на их основе оптоэлектронных приборов, например, высокоэффектив ных инжекционных гетеролазеров и светодиодов для волоконно-оптических систем связи.

Во многих случаях объектами экспериментального исследования являют ся структуры с квантовыми точками, обладающие большим неоднородным уширением оптических переходов. При описании таких систем вероятности однофотонных переходов и сечения рассеяния необходимо усреднять по соот ветствующему размерному распределению. Следовательно, несомненный ин терес представляют методы оптической спектроскопии, позволяющие устра нить влияние неоднородного уширения на параметры исследуемых систем.

Одним из таких методов, хорошо зарекомендовавшим себя при изучении мо лекулярных систем, является спектроскопия выжигания долгоживущих прова лов в неоднородно уширенном контуре поглощения света. В настоящее время он достаточно широко используется для экспериментального изучения ансам блей квантовых точек [1], однако теоретическое описание этого метода, при менительно к квантовым точкам, нуждается в дальнейшей разработке.

Другим методом, позволяющим устранить неоднородное уширение, явля ется спектроскопия одиночной квантовой точки. Случай одиночного нанокри сталла тривиален с теоретической точки зрения, и значительно больший ин терес представляет исследование спектра ансамбля небольшого числа близ ко расположенных квантовых точек. Одним из наиболее интересных эффек тов, проявляющихся в подобных объектах, является безызлучательный пере нос энергии [2]. В последние годы исследования этого явления интенсивно развивались в системах с нанокристаллами [3–5]. Подобный интерес обуслов лен прежде всего перспективами их использования в различных приложени ях, например, при разработке люминесцентных меток и сенсоров, устройств для сбора энергии солнечного излучения, при создании низкопороговых лазе ров [6], квантовых компьютеров [7, 8] и клеточных автоматов [9]. Кроме того, нанокристаллы являются хорошим модельным объектом для детального изу чения физических основ безызлучательного переноса энергии. Благодаря эф фекту размерного квантования можно осуществить резонанс между любыми электронными уровнями квантовой точки донора энергии и квантовой точки акцептора путем подбора соответствующих размеров нанокристаллов. Таким образом, можно исследовать зависимость эффективности переноса энергии от свойств электронных состояний, участвующих в этом процессе.

Наиболее простым и в то же время наиболее наглядным проявлением пе реноса энергии является тушение люминесценции резонансно возбуждаемой квантовой точки донора и сенсибилизация люминесценции квантовой точки акцептора. Несмотря на очевидную важность этой проблемы для интерпрета ции экспериментальных данных, она, насколько нам известно, до настоящего времени не решалась в рамках единого подхода.

Теория резонансного переноса энергии в системах с квантовыми точками в настоящий момент активно разрабатывается и еще далека от своего заверше ния. В частности, остаются открытыми вопросы о критериях применимости широко используемого диполь-дипольного приближения и теории Ферстера, о влиянии формы нанокристалла на величину мультипольных взаимодействий и создании количественного описания люминесценции. Решение этих задач, безусловно, представляет интерес как с точки зрения фундаментальной физи ки, так и для технических приложений.

Цель диссертационной работы состоит в теоретическом исследовании размерно-селективных методов оптической спектроскопии квантовых точек.



В частности, исследован метод выжигания долгоживущих провалов в спек трах поглощения ансамблей квантовых точек. Другим объектом исследования является стационарная фотолюминесценция двух квантовых точек, электрон ные подсистемы которых связаны электростатическим взаимодействием.

Для достижения поставленных целей были решены следующие задачи:

Расчет энергетического спектра электронных и поляроноподобных со стояний, определение вероятностей переходов, происходящих в кванто вых точках в результате воздействия резонансного излучения.

Разработка модели, описывающей кинетику населенностей в системе «квантовые точки–матрица», над которой проводится эксперимент по выжиганию спектральных провалов.

Исследование модификации энергетического спектра, волновых функ ций и спектра скорости генерации электрон-дырочных пар в сильном электрическом поле, в случае когда нарушаются условия применимости стационарной теории возмущений.

Изучение зависимости энергетического спектра от ориентации векто ра напряженности электрического поля относительно осей симметрии квантовой точки.

Вывод выражений, описывающих форму дифференциального спектра ансамбля квантовых точек вблизи края фундаментального поглощения для рассмотренных процессов возбуждения.

Вычисление вероятности переноса энергии фотовозбуждения вследствие электростатического взаимодействия электронных подсистем квантовых точек. При этом предполагалось, что взаимодействие описывается ку лоновским потенциалом, что позволило корректно рассмотреть случаи дипольно-запрещенных оптических переходов и перенос энергии вслед ствие мультипольных взаимодействий.

Исследование температурной зависимости вероятности переноса энер гии, появляющейся вследствие изменения населенности в колебатель ной подсистеме нанокристаллов и изменения характера взаимодействия электронной и колебательной подсистем.

Создание модели процесса резонансной фотолюминесценции системы двух квантовых точек с учетом эффекта безызлучательного резонансного переноса энергии.

Научная новизна 1. Развита теория эффекта выжигания спектральных провалов в неодно родно уширенном контуре поглощения ансамбля квантовых точек, учи тывающая взаимодействие их электронной и колебательной подсистем.

2. Рассчитаны дифференциальные спектры ансамблей квантовых точек для бесфононных переходов, переходов с участием акустических фононов и однофононных переходов в случае колебательного резонанса.

3. Исследовано влияние локального электрического поля, создаваемого про странственно разделенными носителями, на форму дифференциального спектра в окрестности пика фундаментального поглощения.

4. Развита теория эффекта безызлучательного переноса энергии между кван товыми точками. Получено выражение для вероятности переноса в пред положении о том, что взаимодействие между носителями заряда доно ра и акцептора описывается кулоновским потенциалом. Это позволило адекватно рассмотреть случаи, когда квантовые точки находятся на рас стояниях, сопоставимых с их размерами, и когда межзонные переходы являются дипольно-запрещенным.

5. Показано, что в рамках двухзонной модели диполь-дипольное прибли жение адекватно даже на малых расстояниях между квантовыми точ ками, если межзонные переходы между состояниями, участвующими в процессе переноса, являются дипольно-разрешенными. Обнаружено, что вероятность переноса с переходом акцептора в дипольно-запрещен ное состояние в квантовых точках существенно выше, чем в атомных или молекулярных системах. Получены аналитические выражения пра вил отбора межзонных переходов, происходящих вследствие переноса энергии.

6. Выполнен анализ температурной зависимости скорости переноса энер гии. Обнаружено, что при низких температурах скорость переноса мо жет значительно превышать скорость внутризонной релаксации энергии в квантовой точке. Это означает, что следует учитывать обратный пере нос энергии от акцептора к донору.

7. Получены выражения, описывающие форму спектров дифференциаль ного сечения люминесценции системы двух взаимодействующих кван товых точек при комнатной температуре. Рассмотрена зависимость фор мы спектров от расстояния между донором и акцептором.

Практическая ценность работы. Результаты, изложенные в диссертации, могут быть использованы для анализа экспериментальных данных, получен ных методами спектроскопии выжигания долгоживущих провалов. В частно сти, показано, что фононные крылья в дифференциальном спектре и спек тре генерации электрон-дырочных пар в одиночной квантовой точке имеют одинаковую форму. Таким образом, анализируя дифференциальные спектры с помощью предложенной модели, можно получить информацию о фонон ном спектре квантовых точек и матрицы. Используя полученные выражения можно идентифицировать поляроноподобные состояния и исследовать их раз мерную зависимость. Описание процесса выжигания провалов, учитывающее наличие локального электрического поля в образце, позволяет оценить вре мя воздействия возбуждающего излучения, при котором не происходит су щественных изменений энергетического спектра и правил отбора оптических переходов. Расчет формы дифференциальных спектров позволяет идентифи цировать спектральные особенности, возникающие вследствие квантовораз мерного эффекта Штарка, которые могут быть ошибочно интерпретированы как результат электрон-фононного взаимодействия.

Исследование эффекта безызлучательного переноса энергии, выходящее за рамки диполь-дипольного приближения, позволило получить выражение для вероятности переноса, применимое для случая, когда межзонный пере ход в квантовых точках является запрещенным в дипольном приближении.





Найдены аналитические выражения для правил отбора межзонных переходов вследствие переноса энергии. Эти результаты имеют существенное значение для проектирования устройств, основанных на данном эффекте, поскольку позволяют количественно оценить вероятность переноса энергии.

В зависимости от ориентации дипольных моментов межзонных переходов в доноре и акцепторе друг относительно друга и относительно радиус-век тора, соединяющего центры квантовых точек, вероятность переноса может обращаться в нуль либо достигать максимального значения. Это открывает принципиальную возможность создания сложных разветвленных сетей пере носа энергии в системах квантовых точек с достаточно плотной упаковкой.

На защиту выносятся следующие основные результаты и положения:

1. Описание эффекта фотофизического выжигания долгоживущих прова лов в неоднородно уширенном спектре ансамбля квантовых точек.

2. Энергетический спектр и собственные функции поляроноподобных со стояний, появляющихся в случае резонанса электронной подсистемы с продольными оптическими фононами.

3. Выражения, описывающие форму дифференциального спектра в обла сти пика фундаментального поглощения для следующих типов перехо дов:

электронные переходы (с учетом и без учета электрического по ля, возникающего вследствие пространственного разделения носи телей);

переходы с участием акустических фононов;

переходы в случае колебательного резонанса на продольных опти ческих фононах.

4. Выражение вероятности безызлучательного переноса энергии в системе двух квантовых точек, взаимодействие которых рассматривается в при ближении экранированного кулоновского взаимодействия. Анализ ори ентационной и температурной зависимостей вероятности переноса энер гии.

5. Правила отбора межзонных переходов, происходящих вследствие пере носа энергии.

6. Описание фотолюминесценции двух взаимодействующих точек в рамках теории приведенной матрицы плотности.

Апробация работы. Основные результаты диссертации докладывались на следующих конференциях:

Конференция «Фундаментальные проблемы оптики – 2004» (Санкт-Петер бург, 2004);

III всероссийская межвузовская конференция (Санкт-Петербург, 2006);

VI международная конференция «Лазерная физика и оптические техно логии» (Белоруссия, Гродно, 2006);

Конференция «Фундаментальные проблемы оптики – 2006» (Санкт-Петер бург, 2006);

Всероссийский симпозиум «Нанофотоника» (Москва, 2007);

IV международная конференция «Фундаментальные основы лазерных микро- и нанотехнологий» FLAMN–07 (Санкт-Петербург, 2007);

V всероссийская межвузовская конференция (Санкт-Петербург, 2008);

Публикации. Материалы диссертации опубликованы в 10 печатных рабо тах, из них 4 статьи в рецензируемых журналах списка ВАК [A1, A2, A3, A4] 4 статьи в сборниках трудов конференций [A5, A6, A7, A8] и 2 тезиса докла дов [A9, A10].

Личный вклад автора. Содержание диссертации и основные положения, выносимые на защиту, отражают персональный вклад автора в опубликован ные работы. Подготовка к публикации полученных результатов проводилась совместно с соавторами, причем вклад диссертанта был определяющим. Все представленные в диссертации результаты получены лично автором.

Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, об зора литературы, шести глав, заключения и библиографии. Общий объем дис сертации 159 страниц, из них 143 страницы текста, включая 37 рисунков.

Библиография включает 110 наименований на 13 страницах.

Содержание работы Во Введении обоснована актуальность диссертационной работы, сформу лирована цель и аргументирована научная новизна исследований, показана практическая значимость полученных результатов, представлены выносимые на защиту научные положения. Представлен обзор основных подходов к опи санию физических явлений, рассмотренных в диссертации.

В первой главе излагается кинетическая модель фотофизического меха низма формирования долгоживущих провалов, основанная на уравнениях ба ланса населенностей в трехуровневой схеме (см. рис. 1, а), а также проведен анализ временной зависимости населенностей уровней системы.

Пусть электромагнитное излучение накачки с частотой !b, попадающей в полосу поглощения ансамбля, воздействует на исследуемый образец в течение времени tb. В результате часть электронов, для которых частота перехода !1 D (а) (б) Рис. 1. Схема, описывающая кинетику населенностей (а) во время действия излучения накач ки с частотой !b ;

(б) после выключения излучения накачки.

E1 =„ близка к !b, перейдет из основного j1i в возбужденное j2i состояние, поглотив фотоны с энергией „!b (см. рис. 1, а).

Затем электрон из состояния j2i может вернуться в состояние j1i либо перейти на уровень ловушки j3i, а затем в состояние j1i. Таким образом под воздействием излучения с частотой !b возникнет некоторое распределение на селенностей уровней j1i, j2i и j3i, отличающееся от распределения, существо вавшего в равновесном состоянии. Если теперь записать спектр поглощения ансамбля квантовых точек, используя слабое зондирующее излучение, то в контуре поглощения можно обнаружить спектральные провалы. Эти провалы соответствуют тем подансамблям квантовых точек, для которых произошло заметное изменение населенностей электронных уровней.

В результате обнаружено, что при условиях типичных для эксперимента, кинетика населенностей характеризуется тремя временными интервалами. В первом из них происходит быстрое изменение населенностей, во втором — от носительно медленная временная эволюция, а в третьем наступает стационар ный режим. Установлены значения времен выжигания 1= 1 tb 2= d, при которых распределение населенностей имеет наиболее простой вид и линейно зависит от скорости генерации электрон-дырочных пар или экситонов.

Результаты данной главы опубликованы в работе [A1] и используются в трех последующих главах для вычисления дифференциальных спектров.

Во второй главе исследованы переходы с участием акустических фононов и их влияние на форму дифференциального спектра. Расчеты проводились в рамках модели общего фононного спектра, которой соответствуют условия непрерывности вектора смещений u и нормальной компоненты тензора меха нических напряжений N O на поверхности раздела квантовой точки и матрицы.

В разделе 2.2 получены аналитические выражения, описывающие форму спектра генерации электрон-дырочных пар в одиночной квантовой точке вбли зи края фундаментального поглощения.

В разделе 2.3 были найдены выражения дифференциальных спектров по глощения. Установлены условия, при которых спектроскопия выжигания про валов может быть использована для изучения взаимодействия электронной подсистемы нанокристаллов с акустическими фононами. Показано, что при выполнении этих условий антистоксова часть дифференциального спектра по глощения наиболее близка к спектру фононного крыла однофотонного погло щения одиночной квантовой точки.

Результаты этой главы были опубликованы в статье [A1].

В третьей главе диссертации рассмотрен случай колебательного резонан са, когда расстояние между энергетическими уровнями совпадает с частотой продольного оптического фонона. В отсутствие электрон-фононного взаимо действия можно говорить о вырождении энергетических уровней в системе «электроны C фононы». Электрон-фононное взаимодействие снимает это вы рождение и в квантовой точке появляются гибридные (поляроноподобные) со стояния, являющиеся сложной комбинацией электронных и фононных состо яний. Схема перестройки энергетического спектра в случае взаимодействия электронной подсистемы квантовой точки с продольными оптическими фоно нами при нулевой температуре показана на рис. 2. В этом случае вместо пары Рис. 2. Схема образования гибридных состояний j1 i и j2 i при нулевой температуре вслед ствие колебательного резонанса между двумя электронными состояниями jE2 i и jE1 i.

вырожденных электрон-фононных состояний с энергиями E2 и E1 C „ q воз никают невырожденные поляроноподобные состояния с энергиями 1 и 2.

Следует заметить, что при достаточно высоких температурах, когда число за полнения для фононной моды „ LO больше единицы, возникает вторая пара поляроноподобных состояний с энергиями 3 и 4, близкими к E1.

Для нахождения энергетического спектра этих возбуждений с помощью метода канонических преобразований проведена диагонализация гамильтони ана электронной и колебательной подсистем квантовой точки. В результате, энергетический спектр Ep новых возбуждений оказывался смещенным отно сительно спектра исходных электронных возбуждений на величину Dp, т. е.

Dp :

Ep D Ep (1) Далее проведено исключение электрон-фононного взаимодействия, связы вающего состояния, находящиеся в колебательном резонансе, и получена раз мерная зависимость энергии поляроноподобных возбуждений вблизи колеба тельного резонанса.

3. E E+ LO 2 3. 3. ) }( ) 3. 3. 1, ( {E1,2, E 3. 3. b 3.21 3. 2 4 6 8 10 0.00 0.01 0.02 0. R K( 2 12 (10 )..) Рис. 3. Схема образования провалов в неоднородно уширенном спектре поглощения ансам бля квантовых точек вблизи колебательного резонанса. Слева показаны размерные зависимо сти энергии экситонных и поляроноподобных состояний. Справа изображен дифференциаль ный спектр. Стрелками показано соответствие между положением пиков дифференциального спектра и энергетическими уровнями возбуждаемых подансамблей квантовых точек.

На рис. 3 изображена такая зависимость, когда колебательный резонанс 0 реализуется между экситонными состояниями jE100 i и jE200 i при взаимодей ствии с одной модой продольных оптических фононов „ 200 в квантовых точках CuCl. Видно, что имеет место антипересечение уровней энергии.

В разделе 3.4 приведено выражение и результаты расчетов дифференци ального спектра с учетом перенормировки энергетического спектра квантовой точки.

Основные результаты третьей главы опубликованы в работе [A2].

В четвертой главе развита теория эффекта выжигания долгоживущих про валов, учитывающая наличие локального электрического поля в образце. Оно возникает вследствие пространственного разделения электронов и дырок, ко гда часть носителей, возбужденных излучением накачки, совершает безызлу чательный переход на ловушки и локализуется вблизи поверхности квантовой точки. Действие поля проявляется в изменении формы потенциального ба рьера, действующего на электроны внутри квантовой точки, что приводит к красному смещению и снятию вырождения энергетического спектра (кванто воразмерный эффект Штарка) [10]. Более того, при больших напряженностях поля существенно нарушается внутренняя симметрия потенциала квантовых точек и изменяются правила отбора оптических переходов, поэтому в спектре могут появиться особенности, связанные с запрещенными переходами.

В разделе 4.2 найден энергетический спектр кубической квантовой точки во внешнем электрическом поле. Эта проблема является простым обобщени ем известной задачи о квантовой яме [10], однако, поскольку энергетический спектр квантовых точек дискретен, то взаимодействие электрического поля с их электронной подсистемой приведет к существенно другим результатам. От личие, прежде всего, состоит в зависимости кратности вырождения дискрет ных энергетических уровней от направления поля. Для примера рассмотрим, состояния с квантовыми числами f1;

1;

5g, f1;

5;

1g, f5;

1;

1g соответствующие одинаковой энергии 27„2 2 =.2mj L2 /. Нетрудно убедиться, что этому же зна чению будет соответствовать состояние f3;

3;

3g. В данном случае имеет место «случайное» вырождение. Показано, что кратность вырождения энергетиче ского спектра существенно зависит от пространственной ориентации вектора напряженности относительно осей симметрии нанокристалла. Например, если все три компоненты F одинаковы (поле направлено вдоль диагонали куба), то «случайное» вырождение снимается. Например, уровень f3;

3;

3g при наличии такого поля расщепляется на трехкратно вырожденный f1;

1;

5g и невырож денный f3;

3;

3g. Когда компоненты вектора напряженности различны, будет наблюдаться полное снятие вырождения.

F1 = 2 · 10 / 0. F2 = 2 · 10 / 0. max K/K 0. 0. -0. 1.6 1.8 2.0 2.2 2.4 2.6 2. ( ) Рис. 4. Дифференциальный спектр, нормированный на высоту спектра поглощения образца, с учетом локального электрического поля.

В разделе 4.4 получено выражение, описывающее форму дифференциаль ного спектра с учетом локального электрического поля. Пример такого спек тра приведен на рис. 4. Показано, что в окрестности пика фундаментально u го поглощения ( ) появляются дополнительные спектральные особенности (сателлиты), обозначенные на рис. 4 черными квадратами. Это обусловлено изменением правил отбора межзонных переходов в резонансно возбуждаемых квантовых точках. Следует заметить, что сателлиты от «запрещенных» пере ходов могут накладываться на спектральные особенности переходов с участи ем оптических фононов. Их можно отличить по результатам многократных измерений дифференциальных спектров, выполняемых при различных вре менах действия выжигающего излучения, а также путем сопоставления с ре зультатами других экспериментальных методов. Электрическое поле, действу ющее на нефотоионизованные точки, приводит к смещению контура поглоще ния всего образца, в результате чего в дифференциальном спектре появляются E протяженные искажения ( ). Все перечисленные особенности наблюдаются в экспериментальных спектрах, что свидетельствует об адекватности предло женной модели.

Результаты данной главы опубликованы в статье [A3].

В пятой главе развита теория безызлучательного резонансного переноса энергии в системе двух квантовых точек, электронные подсистемы которых связаны электростатическим взаимодействием. Эта задача решена в рамках исследования другого размерно-селективного метода — спектроскопии фото люминесценции одиночных квантовых точек.

В разделе 5.2 вычисляется матричный элемент переноса энергии, в предпо ложении о том, что межточечное взаимодействие имеет вид экранированного кулоновского потенциала ‰Dvi 0.rD /‰Acf 0.rA /‰Dci.rD /‰Avf.rA / e “ MDA hi ;

f jV ji;

f i D ;

d 3 rD d 3 rA 0 " jr C rD rA j (2) где ‰~ t.r / — волновая функция электрона донора D D (акцептора D A), находящегося в зоне j D c;

v в состоянии с квантовыми числами t D i;

i 0 (до нор) или t D f;

f 0 (акцептор). Функции ‰~ t.r / имеют в общем случае вид линейных комбинаций произведений блоховской амплитуды u~ и огибающих волновых функций ~ t. Обменный интеграл не учитывается в силу малости его вклада.

В результате, для нанокристаллов сферической формы в рамках двухзон ного и длинноволнового приближений было получено следующее выражение e D 3 I.1/ r.D/ r.A/ I.2/ 3.nr r.D/ /.nr r.A/ / ;

MDA (3) vc cv vc "r cv./ где rvc — межзонный матричный элемент оператора координаты, а функции I.l/ характеризуют вклад всех мультипольных членов электростатического вза имодействия. В дипольном приближении матричный элемент (3) имеет вид e.d d/ D 3 i i 0 ff 0 r.D/ r.A/ 3.nr r.D/ /.nr r.A/ / ;

MDA (4) vc cv vc "r cv где символы Кронекера показывают, что перенос энергии возможен лишь между теми состояниями, межзонное оптическое возбуждение которых раз решено в дипольном приближении. Видно, что выражение (3) формально подобно (4). Однако, в отличие от последнего, в (3) фигурируют амплиту ды I.l/, которые равны 1, если переходы разрешены в дипольном прибли жении, либо некоторым комплексным числам, если хотя бы один из меж зонных переходов дипольно-запрещенный. Таким образом, возможен пере нос энергии между состояниями, межзонное оптическое возбуждение кото рых запрещено в дипольном приближении (i ¤ i 0 и f ¤ f 0 ). Исследование I.l/ позволило получить правила отбора. Помимо дипольных переходов, когда nD D nD ;

lD D lD ;

mD D mD и nA D nA ;

lA D lA ;

mA D mA, разрешены пе 0 0 0 0 0 реходы для которых одновременно выполнены следующие условия: проекции 0 углового момента электронов и дырок равны (mD D mD, mA D mA ), и суммы 0 lD C lD и lA C lA обладают противоположной четностью. Также существу ют и другие ограничения, которые обусловлены свойствами коэффициентов Клебша–Гордана, входящих в выражение I.l/. Более подробно они обсужда ются в тексте диссертации.

Далее проанализирована анизотропия квадрата модуля матричного элемен та. Показано, что в зависимости от ориентации дипольных моментов межзон ных переходов в доноре и акцепторе друг относительно друга и относительно радиус-вектора, соединяющего центры квантовых точек, вероятность перено са может обращаться в нуль либо достигать максимального значения.

Для нижайших по энергии переходов анализируется зависимость квадра та модуля матричного элемента переноса, усредненного по направлениям, от расстояния между центрами квантовых точек. Показано, что относительная величина квадрата модуля матричного элемента для дипольно-запрещенных 20% от соответствующей величины для ди переходов может достигать польно-разрешенных переходов при малых расстояниях между квантовыми точками.

Обсуждается обобщение полученных результатов на случай квантовых то чек с потенциальными стенками конечной высоты. При этом межзонные пе реходы возможны не только между состояниями с одинаковыми, но и с раз личными главными квантовыми числами (n ¤ n0 ).

В разделе 5.3 получено выражение скорости переноса энергии. Она суще ственно зависит от скорости релаксации когерентности начального и конечно го состояний донора и акцептора, которая в свою очередь определяется темпе ратурой системы. В результате анализа температурной зависимости скорости переноса энергии, установлено, что при низких (гелиевых) температурах она может принимать значения порядка 1012 с 1, т. е. сопоставима по величине со скоростью внутризонной релаксации и даже может превышать ее. Таким образом, при низких температурах и малых межточечных расстояниях суще ственное значение имеют процессы обратного переноса энергии от акцептора к донору.

В шестой главе диссертации, на основе результатов предыдущей гла вы, построена теория стационарной люминесценции двух взаимодействую щих квантовых точек. В основе предложенного описания лежит формализм приведенной матрицы плотности, адаптированный для расчета вторичного свечения квантовых точек.

Эволюцию состояний несвязанных друг с другом квантовых точек можно описать кинетическими уравнениями для приведенных матриц плотности././.0/././ X C f0 f f f f f ;

H;

Pf 0 f D (5) f f f 00 f f f 0 i„ f ¤f.0/ — скорость релаксации населенности f -го состояния, обратно про где f f.0/.0/.0/.0/ D.

f f /=2 C N f при f ¤ C порциональная его времени жизни;

f f f f f 0.0/.0/ f — скорость релаксации когерентности;

Nf 0 f D Nf f 0 — скорость чистой де фазировки перехода;

f0 f — скорость перехода из состояния f в f0.

Возбуждения и рекомбинации электрон-дырочных пар в доноре и акцепто ре вследствие переноса энергии учитываются в рамках феноменологического подхода. В уравнениях, описывающих изменение населенностей, были вве дены дополнительные члены, связанные с рождением и уничтожением элек трон-дырочных пар в доноре и акцепторе благодаря переносу энергии. Кроме того, в уравнениях, описывающих эволюцию когерентности, для состояний, участвующих в процессе переноса энергии, переопределяются скорости ре.0/.0/ лаксации когерентности f 0 f ! f0 f D f 0 f C DA =2.

В разделе 6.2 рассмотрена люминесценция взаимодействующих квантовых точек при комнатной температуре, когда скорость внутризонной релаксации существенно превышает скорость переноса энергии. Соответствующая схема уровней изображена на рис. 5.

Пусть монохроматическая световая волна с напряженностью электриче ского поля EL и частотой !L резонансно возбуждает донор в нижайшее по энергии состоянии ji1D i, переход в которое считается дипольно-разрешенным.

Внешнее излучение попадает в резонанс также и с состоянием ji2A i акцептора, поэтому возможны два варианта: оптический переход в это состояние являет ся разрешенным или такой переход запрещен (взаимодействием с излучением можно пренебречь). Полагаем, что скорость излучательной рекомбинации со стояния ji2A i много меньше скорости внутризонной релаксации. Таким обра зом, можно пренебречь вторичным свечением акцептора на частоте перехода jgA i ! ji2A i. У донора есть три пути перехода в основное состояние: 1) реком бинация электрон-дырочной пары благодаря взаимодействию с термостатом, Рис. 5. Схема переходов в системе двух взаимодействующих квантовых точек. Сплошны ми линиями показаны переходы, сопровождающиеся излучением или поглощением фотонов с частотами !R и !L, а пунктирными линиями переходы со скоростями f f, вызванные взаимодействием с термостатом.

2) рекомбинация электрон-дырочной пары с испусканием фотона на частоте !DR, 3) рекомбинация электрон-дырочной пары с передачей энергии акцепто ру (переход ji1D i ! ji2A i), которые характеризуются скоростями gD i1D, WD и DA, соответственно. В результате переноса энергии акцептор переходит в возбужденное состояние ji2A i. Предполагается, что скорость внутризонной релаксации носителей велика по сравнению со скоростями переноса и меж зонной рекомбинации, т. е. выполняется условие DA ;

g ;

i1 (6) i1A ;

i2A и, следовательно, акцептор быстро попадает в нижайшее по энергии состо яние ji1A i, которое считается дипольно-разрешенным для оптических пере ходов. Условие (6) обеспечивает отсутствие обратного переноса энергии от акцептора к донору.

В результате расчета в нижайшем порядке теории возмущений по взаи модействию с внешним классическим оптическим излучением и квантовым электромагнитным полем вакуума получены аналитические выражения для дифференциального сечения люминесценции донора и акцептора.

На рис. 6 представлены зависимости формы спектров сечения люминес ценции от расстояния между поверхностями квантовых точек R D r.RD C RA / в случае переноса энергии, сопровождающегося дипольно-разрешенным и дипольно-запрещенным переходами, соответственно. В случае разрешен ных оптических переходов в акцепторе внешнее излучение возбуждает как донор, так и акцептор, поэтому в спектре наблюдаются два пика. Перенос энергии в этом случае эффективен на достаточно больших расстояниях: уже при R D 12 нм донор и акцептор излучают с одинаковой интенсивностью, а при R 5 нм происходит практически полное тушение люминесценции доно ра. В случае дипольно-запрещенного перехода полоса люминесценции акцеп ) ) ( ( 3..

.

2. 1. R = 0. R = 0.5 1.8 2.0 2.2 2.4 2.6 2.8 3. 2.0 2.2 2.4 2.6 2.8 3. ( ) ( ) (а) (б) Рис. 6. Зависимость спектра дифференциального сечения люминесценции донора (правые пики) и акцептора (левые пики) от расстояния R D r.RD C RA / между поверхностями квантовых точек. (а) Дипольно-разрешенный переход. Донор: i D i 0 D f1;

0;

0g, акцептор:

f D f 0 D f1;

1;

0g. RD D 2 нм, RA D 2:9 нм. (б) Дипольно-запрещенный переход. Донор:

i D i 0 D f1;

0;

0g, акцептор: f D f 0 D f1;

1;

0g. RD D 2 нм, RA D 2:9 нм.

тора на аналогичных расстояниях отсутствует, однако при близком контакте (R 2 нм) квантовых точек можно наблюдать сенсибилизацию люминесцен ции акцептора и тушение люминесценции донора. Подобное различие между двумя рассмотренными случаями объясняется тем, что матричный элемент кулоновского взаимодействия обладает разными зависимостями от межточеч ного расстояния. В случае дипольно-разрешенных переходов в доноре и ак цепторе выполняется закон r 6. Если оптические переходы дипольно-запре щены, ведущую роль играют мультипольные взаимодействия, вклад которых пропорционален более высоким степеням r.

Результаты пятой и шестой глав опубликованы в работах [A4, A10].

В Заключении сформулированы основные результаты и выводы диссер тационной работы:

1. Предложено описание кинетики населенностей состояний системы «кван товые точки–матрица» при проведении эксперимента по выжиганию дол гоживущих провалов. Установлены значения времен выжигания, при ко торых распределение населенностей имеет наиболее простой вид и ли нейно зависит от скорости генерации электрон-дырочных пар или экси тонов.

2. Исследована спектроскопия выжигания долгоживущих провалов в том случае, когда межзонные оптические переходы в квантовой точке проис ходят с участием акустических фононов. Расчеты проводились в рамках модели общего фононного спектра. Установлены условия, при которых данный метод может быть использован для изучения взаимодействия электронной подсистемы нанокристаллов с акустическими фононами.

Показано, что при выполнении этих условий антистоксова часть диффе ренциального спектра поглощения наиболее близка к спектру фононного крыла однофотонного поглощения одиночной квантовой точки.

3. Рассмотрена ситуация, когда расстояние между энергетическими уров нями совпадает с частотой продольного оптического фонона, т. е. ис следуемый подансамбль квантовых точек находится в условиях колеба тельного резонанса. Определен энергетический спектр квантовой точки в условиях колебательного резонанса. Получено выражение, описыва ющее дифференциальный спектр с учетом перенормировки энергетиче ского спектра квантовых точек. Показано, что, варьируя частоту выжи гания провалов и анализируя полученные спектры, можно эксперимен тально установить размерную зависимость поляроноподобных состоя ний.

4. Предложена модель фотофизического процесса выжигания долгоживу щих провалов в спектре поглощения ансамбля квантовых точек, учиты вающая воздействие локального электрического поля, создаваемого про странственно разделенными носителями. Показано, что снятие вырож дения энергетического спектра зависит от ориентации вектора напря женности электрического поля относительно осей симметрии нанокри сталла. Получены выражения, описывающие форму спектра генерации электрон-дырочных пар при наличии электрического поля и дифферен циального спектра ансамбля квантовых точек. На примере квантовых точек кубической формы показано, что учет эффекта Штарка приводит к появлению тонкой структуры в окрестности основного пика поглоще ния, а также к уширению спектральных провалов засчет возникновения множества близко расположенных сателлитов. Более того, при доста точно большом значении напряженности локального поля, резонансно возбуждаемым может оказаться переход, ранее являвшийся запрещен ным. Тонкая структура, соответствующая запрещенным переходам, мо жет маскировать переходы с участием оптических фононов. Это озна чает, что для однозначной идентификации спектральных полос следует проводить серию экспериментов, варьируя время воздействия выжигаю щего излучения.

5. Исследовано явление резонансного переноса энергии в системе двух квантовых точек сферической формы. Получено выражение для веро ятности переноса в предположении о том, что взаимодействие между носителями заряда донора и акцептора описывается кулоновским потен циалом. Это позволило адекватно рассмотреть случаи, когда квантовые точки находятся на расстояниях, сопоставимых с их размерами, и когда межзонный переход в акцепторе является дипольно-запрещенным. По казано, что диполь-дипольное приближение адекватно даже на малых расстояниях между квантовыми точками, если для состояний, участву ющих в процессе переноса, межзонные переходы в доноре и акцепторе являются дипольно-разрешенными.

6. Проведен анализ анизотропии процесса переноса энергии. Показано, что в зависимости от ориентации дипольных моментов межзонных перехо дов в доноре и акцепторе друг относительно друга и относительно ра диус-вектора, соединяющего центры квантовых точек, вероятность пере носа может обращаться в нуль либо достигать максимального значения.

Выполнен анализ температурной зависимости скорости переноса энер гии, в результате которого обнаружено, что при низких температурах скорость переноса может превышать скорость внутризонной релаксации энергии в квантовой точке.

7. Получены аналитические выражения, описывающие форму спектров лю минесценции системы двух точек с учетом переноса энергии при ком натной температуре. Перенос энергии учитывается феноменологически, с помощью модификации уравнений для диагональных частей матриц плотности донора и акцептора. Численные расчеты показывают, что при контакте квантовых точек перенос энергии существенным образом ме няет спектр люминесценции системы даже если межзонный переход в акцепторе является дипольно-запрещенным.

Список публикаций [A1] А. В. Федоров, С. Ю. Кручинин. Акустические фононы в системе «кван товые точки–матрица»: спектроскопия выжигания долгоживущих прова лов // Опт. и спектр. — 2004. — Т. 97, № 3. — С. 420–429.

[A2] С. Ю. Кручинин, А. В. Федоров. Перенормировка энергетического спек тра квантовых точек в условиях колебательного резонанса: спектроско пия выжигания долгоживущих провалов // Опт. и спектр. — 2006. — Т.

100, № 81. — С. 47–55.

[A3] С. Ю. Кручинин, А. В. Федоров. Спектроскопия выжигания долгоживу щих провалов в системе «квантовые точки–матрица»: квантово-размер ный эффект Штарка и электропоглощение // Физика твердого тела. — 2007. — Т. 49, № 5. — С. 917–924.

[A4] S. Yu. Kruchinin, A. V. Fedorov, A. V. Baranov et al. Resonant Energy Transfer in Quantum Dots: Frequency-Domain Luminescent Spectroscopy // Phys. Rev.

B. — 2008. — Vol. 78, no. 13. — P. 125311.

[A5] С. Ю. Кручинин, А. В. Федоров. Спектроскопия выжигания долгоживу щих провалов в системе «квантовые точки–матрица»: полосы акустиче ских фононов // Сборник трудов конференции «Фундаментальные про блемы оптики – 2004» / СПбГУ ИТМО. — Санкт-Петербург: 2004. — С. 103–105.

[A6] С. Ю. Кручинин, А. В. Федоров. Фотофизический механизм выжига ния долгоживущих провалов в спектре поглощения системы «квантовые точки–матрица»: квантоворазмерный эффект Штарка // Сборник трудов III Всероссийской межвузовской конференции / СПбГУ ИТМО. — Санкт Петербург: 2006. — С. 351–361.

[A7] А. В. Федоров, С. Ю. Кручинин. Исследование энергетического спектра квантовых точек методом выжигания долгоживущих провалов // Сбор ник трудов конференции «Фундаментальные проблемы оптики – 2006» / СПбГУ ИТМО. — Санкт-Петербург: 2006. — С. 86–88.

[A8] А. В. Федоров, С. Ю. Кручинин. Исследование энергетического спектра квантовых точек методом выжигания долгоживущих провалов // Мате риалы VI Международной конференция «Лазерная физика и оптические технологии» / Гродненский государственный университет им. Янки Ку палы. — Белоруссия, Гродно: 2006. — С. 248–249.

[A9] А. В. Федоров, А. В. Баранов, С. Ю. Кручинин. Электролюминесцен ция полупроводниковых квантовых точек с учетом безызлучательно го переноса энергии фотовозбуждений // Симпозиум «НАНОФОТОНИ КА»: сборник тезисов докладов / Институт проблем химической физики РАН. — Черноголовка, Московская область: 2007. — С. 160.

[A10] A. V. Fedorov, S. Yu. Kruchinin, A. V. Baranov et al. Energy transfer of electronic photo-excitations in semiconductor quantum dots / A. V. Fedorov, S. Yu. Kruchinin, A. V. Baranov et al. // International Conference «Fundamen tals of Laser Assisted Micro- and Nanotechnologies» (FLAMN-07) / ITMO. — St. Petersburg: 2007. — P. 248.

Цитированная литература [1] Y. Masumoto, T. Kawazoe, T. Yamamoto. Observation of persistent spectral hole burning in CuBr quantum dots // Phys. Rev. B. — 1995. — Vol. 52, no. 7. — Pp. 4688–4691.

[2] В. М. Агранович, М. Д. Галанин. Перенос энергии электронного возбуждения в конденсированных средах. — Москва: Наука, 1978.

[3] A. Nazir, B. W. Lovett, S. D. Barrett et al. Anticrossings in F rster coupled o quantum dots // Phys. Rev. B. — 2005. — Vol. 71. — P. 045334.

[4] G. D. Scholes, D. L. Andrews. Resonance energy transfer and quantum dots // Phys. Rev. B. — 2005. — Vol. 72. — P. 125331.

[5] G. Allan, C. Delerue. Energy transfer between semiconductor nanocrystals:

Validity of F rster’s theory // Phys. Rev. B. — 2007. — Vol. 75. — P. 195311.

o [6] S. Noda. Seeking the Ultimate Nanolaser // Science. — 2006. — Vol. 314. — Pp. 260–261.

[7] B. W. Lovett, J. H. Reina, A. Nazir, G. A. D. Briggs. Optical schemes for quantum computation in quantum dot molecules // Phys. Rev. B. — 2003. — Nov. — Vol. 68, no. 20. — P. 205319.

[8] J. M. Taylor, H.-A. Engel, W. D r et al. Fault-tolerant architecture for quan u tum computation using electrically controlled semiconductor spins // Nature Physics. — 2005. — Vol. 1. — Pp. 177–183.

[9] A. Imre, G. Csaba, L. Ji et al. Majority Logic Gate for Magnetic Quantum-Dot Cellular Automata // Science. — 2006. — Vol. 311. — Pp. 205–208.

[10] D. A. B. Miller, D. S. Chelma, T. C. Damen et al. Electric field dependence of optical absorption near the band gap of quantum-well structures // Phys. Rev.

B. — 1985. — Vol. 32, no. 2. — Pp. 1043–1060.



 

Похожие работы:





 
2013 www.netess.ru - «Бесплатная библиотека авторефератов кандидатских и докторских диссертаций»

Материалы этого сайта размещены для ознакомления, все права принадлежат их авторам.
Если Вы не согласны с тем, что Ваш материал размещён на этом сайте, пожалуйста, напишите нам, мы в течении 1-2 рабочих дней удалим его.