Генерация и детектирование терагерцового излучения при накачке периодически поляризованных кристаллов фемтосекундными лазерными импульсами

на правах рукописи

Ковалев Сергей Павлович ГЕНЕРАЦИЯ И ДЕТЕКТИРОВАНИЕ ТЕРАГЕРЦОВОГО ИЗЛУЧЕНИЯ ПРИ НАКАЧКЕ ПЕРИОДИЧЕСКИ ПОЛЯРИЗОВАННЫХ КРИСТАЛЛОВ ФЕМТОСЕКУНДНЫМИ ЛАЗЕРНЫМИ ИМПУЛЬСАМИ Специальность 01.04.21 - лазерная физика

АВТОРЕФЕРАТ

диссертации на соискание учёной степени кандидата физико-математических наук

Москва - 2012

Работа выполнена на кафедре квантовой электроники физического факультета Московского государственного университета имени М.В. Ломоносова

Научный консультант:

Доктор физико-математических наук, доцент Китаева Галия Хасановна.

Официальные оппоненты:

Доктор физико-математических наук, профессор Чиркин Анатолий Степанович, профессор кафедры общей физики и волновых процессов физического факультета МГУ имени М.В. Ломоносова, Москва.

Доктор физико-математических наук, профессор Чекалин Сергей Васильевич, заведующий лабораторией спектроскопии сверхбыстрых процессов Института спектроскопии РАН, Троицк.

Ведущая организация:

Учреждение Российской академии наук «Институт прикладной физики РАН» (ИПФ РАН, Нижний Новгород).

Защита состоится «19» апреля 2012 года в «15:00» часов на заседании диссертационного совета Д. 501.001.31 при Московском государственном университете по адресу: 119991 ГСП-1, Москва, Ленинские горы, МГУ, ул. Академика Хохлова, дом 1, корпус нелинейной оптики, аудитория им.

С.А. Ахманова

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке физического факультета МГУ имени М.В. Ломоносова

Автореферат разослан « » марта 2012 года Учёный секретарь диссертационного совета Д 501.001.31, доцент Т.М. Ильинова

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность проблемы В последнее время исследования в терагерцовом диапазоне пережива­ ют бурное развитие в связи с многочисленными возможными применени­ ями в таких областях как, астрофизика, спектроскопия, медицина, систе­ мы коммуникации, безопасности и др. Спектр излучения чёрного тела при температуре от 4 до 100 К лежит в терагерцовом диапазоне. Так как боль­ шая часть Вселенной имеет довольно низкую температуру, то измерение космического фона в терагерцовом диапазоне позволяет изучать процессы Большого взрыва, образования и эволюции галактик и планет. Колебатель­ ные и вращательные моды крупных молекул и их ансамблей лежат в те­ рагерцовом диапазоне. Поэтому терагерцовая спектроскопия может быть использована для идентификации как самого вещества, так и его струк­ турных модификаций, что особенно важно в медицине и фармакологии.

Такие материалы, как одежда, пластик, дерево, бумага, прозрачны в дан­ ном спектральном диапазоне, при этом многие лекарственные средства, наркотики, взрывчатые и ядовитые вещества имеют собственные моды в терагерцовом диапазоне, что является перспективным при использовании в системах безопасности и контроля качества. В работах [1,2] показано, что спектры пропускания биологических объектов, таких как ДНК, РНК, аминокислот, белков и др., имеют характерные “отпечатки” в данном диа­ пазоне, которые могут служить для их анализа.

В настоящее время методы генерации и детектирования импульсов терагерцового диапазона, основанные на принципах нелинейной оптики, находятся в ряду наиболее эффективных [3]. Такие свойства, как комнат­ ная температура функционирования, широкий спектральный диапазон, от­ носительно высокая эффективность преобразования, сделали эти методы распространенными в различных областях. Эффективность преобразова­ ния импульсов оптического диапазона в терагерцовый во многом зависит от параметров нелинейной среды: длины когерентности, коэффициента по­ глощения и величины нелинейной восприимчивости.

Благодаря большой нелинейной восприимчивости второго порядка кристаллы ниобата лития принадлежат к числу наиболее эффективных сред для различных нелинейно-оптических преобразований частоты лазер­ ного излучения. Для эффективных оптико-терагерцовых преобразований необходимо выполнение условий фазового синхронизма между волнами оп­ тического и терагерцового диапазонов. Нормальная дисперсия ограничи­ вает спектральный диапазон и эффективность нелинейно-оптических пре­ образований. Данные ограничения можно устранить при использовании кристаллов ниобата лития с регулярной доменной структурой. В данных кристаллах нелинейная восприимчивость меняет знак при переходе от од­ ного домена к другому, вследствие чего расстройка фазового синхрониз­ ма компенсируется за счёт вектора обратной сверхрешётки. Существует несколько методов создания регулярной доменной структуры. В частно­ сти, наиболее актуальными являются методы, такие как наведение домен­ ной структуры кристалла непосредственно в процессе его роста (ростовой метод) и наведение доменной структуры электрическим полем в послеро­ стовой фазе (послеростовой метод). Впервые квазисинхронная генерация импульсов терагерцового излучения наблюдалась при оптическом выпрям­ лении фемтосекундных лазерных импульсов в периодически поляризован­ ных кристаллах ниобата лития (PPLN) в работе [4]. Было показано, что в кристаллах PPLN имеет место генерация узкополосного терагерцового излучения с возможностью управления частотой как за счёт изменения температуры кристалла, так и за счёт изменения параметров доменной решётки. При этом всегда использовались кристаллы PPLN с доменной структурой, наведённой методом переполяризации внешними электриче­ скими импульсами в послеростовой период [5]. Кристаллы с послеростовой доменной структурой обладают чёткой доменной структурой с разбросом периодов порядка нескольких нанометров. Однако, вследствие большой ко­ эрцитивной силы кристаллов LiNbO3, размеры образца вдоль направления спонтанной поляризации доменов не могут быть более 0.5 мм. Длина волны терагерцового излучения (1ТГц = 300 мкм) сравнима с толщиной образца, что приводит к большой дифракционной расходимости, и, как было вы­ яснено в диссертационной работе, к уменьшению эффективности детекти­ рования терагерцовых импульсов в кристаллах с послеростовой доменной структурой. Кристаллы PPLN с доменной структурой, наведённой в про­ цессе роста, не имеют данного ограничения;

поперечные размеры могут достигать нескольких сантиметров. Использование ростовых широкоапер­ турных кристаллов перспективно в плане дифракционной расходимости, при использовании мощных импульсов накачки, когда дальнейшая фоку­ сировка может разрушить кристалл, и при детектировании.

В диссертационной работе исследовались особенности генерации тера­ герцовых импульсов при оптическом выпрямлении фемтосекундных лазер­ ных импульсов в кристаллах PPLN с ростовой и послеростовой доменной структурах.

Одним из наиболее развитых методов детектирования терагерцово­ го излучения является электро-оптическое детектирование. Принцип дей­ ствия электро-оптического (ЭО) детектирования заключается в изменении поляризации фемтосекундного лазерного импульса при взаимодействии с терагерцовым полем в нелинейной среде [6]. Обычно в качестве электро­ оптических кристаллов используются среды с симметрией цинковой об­ манки, такие как ZnTe, GaAs, GaP, изменение поляризации измеряется методом эллипсометрии. В диссертационной работе был реализован новый метод электро-оптического детектирования, основанный на амплитудной модуляции лазерного излучения терагерцовым полем, позволивший снять ограничения на тип симметрии ЭО сенсоров и использовать периодически поляризованные кристаллы ниобата лития в качестве нелинейной среды.

В ходе работы было впервые осуществлено квазисинхронное ЭО детекти­ рование узкочастотного терагерцового излучения.

Для управлениям процессами генерации и детектирования терагерцо­ вого излучения необходимо иметь точные данные об оптических свойствах нелинейных сред в данном диапазоне. Для этой цели обычно используется такие методы, как Фурье-спектроскопия, спектроскопия когерентного ан­ тистоксово рассеяния (КАРС), терагерцовая временная и частотная спек­ троскопии. До настоящего времени метод спектроскопии спонтанного пара­ метрического рассеяния света эффективно применялся только в видимой и ИК области [8,9]. В диссертационной работе данный метод впервые ис­ пользовался для исследования дисперсии действительной и мнимой частей диэлектрической проницаемости кристаллов ниобата лития конгруэнтно­ го состава, номинально чистого и с 5 мол. % примеси Mg в терагерцовом диапазоне спектра.

Целью диссертационной работы являлось:

1. экспериментальное и теоретическое исследование процессов генера­ ции и детектирования импульсов терагерцового излучения, основан­ ных на нелинейно-оптическом преобразовании частоты фемтосекунд­ ных лазерных импульсов в кристаллах с регулярной доменной струк­ турой.

2. исследование дисперсионных характеристик кристаллов LiNbO3 и Mg:LiNbO3 в терагерцовом диапазоне методом рассеяния света на по­ ляритонах и трёхволновой интерференции Научная новизна диссертационной работы:

1. Экспериментально исследован характер генерации терагерцового из­ лучения при оптическом выпрямлении фемтосекундных лазерных им­ пульсов в кристаллах ниобата лития с ростовой и послеростовой до­ менной структурой.

2. Разработан и реализован новый метод детектирования импульсов те­ рагерцового излучения, позволивший впервые осуществить электро­ оптическое детектирование в периодически поляризованных кристал­ лах.

3. Развит метод фемтосекундной накачки-зондирования для исследова­ ния коллинеарной и неколлинеарной генерации терагерцовых волн в толще периодически поляризованных кристаллов.

4. Впервые применены методы спектроскопии рассеяния света на по­ ляритонах для измерения дисперсионных характеристик нелинейно­ оптических сред в терагерцовом диапазоне. Экспериментально реа­ лизован метод трёхволновой интерференции при рассеянии света на поляритонах для измерения коэффициента поглощения на терагерцо­ вых частотах.

Основные положения, выносимые на защиту:

1. В процессе электро-оптического детектирования терагерцового излу­ чения при взаимодействии оптического лазерного импульса и тера­ герцового излучения изменяются не только фазовые, но и амплитуд­ ные характеристики лазерного импульса. Электро-оптическое детек­ тирование, основанное на измерении амплитудной модуляции, может функционировать на базе более широкого класса нелинейно-оптиче­ ских кристаллов.

2. Применение метода электро-оптического детектирования, основанно­ го на амплитудной модуляции, позволяет осуществить детектирова­ ние терагерцового излучения в режиме квазисинхронизма в широко­ апертурных кристаллах с ростовой доменной структурой.

3. Эффективность генерации импульсов терагерцового излучения в широкоапертурных кристаллах Mg:Y:LiNbO3 с ростовой доменной структурой существенно не отличается от эффективности генерации в кристаллах LiNbO3 с доменной структурой, созданной методом по­ ляризации в пространственно-неоднородном электрическом поле;

раз­ личие амплитуд терагерцовых полей составляет 7-10% при плотно­ стях мощности импульсов накачки до 1010 Вт/см2. Однако, эффектив­ ность детектирования в кристаллах с ростовой доменной структурой существенно выше вследствие их широкой апертуры.

4. Метод фемтосекундной накачки-зондирования является эффектив­ ным средством исследования условий коллинеарных и неколлинеар­ ных процессов генерации и детектирования терагерцовых волн в объ­ ёме протяженных образцов периодически поляризованных кристал­ лов.

5. Метод спектроскопии рассеяния света на поляритонах позволяет из­ мерять дисперсию действительной части диэлектрической проницае­ мости нелинейно-оптических кристаллов в терагерцовом диапазоне.

Для измерения дисперсии мнимой части диэлектрической проница­ емости в терагерцовом диапазоне методом спектроскопии рассеяния света на поляритонах необходимо применение схемы трёхволновой интерференции.

Практическая значимость работы:

1. Результаты проведённого сравнения особенностей генерации терагер­ цового излучения при преобразовании фемтосекундных лазерных им­ пульсов в периодически поляризованных кристаллах ниобата лития с ростовой и послеростовой доменной структурой может быть исполь­ зовано при проектировании узкочастотных источников и приёмников терагерцового излучения.

2. Впервые осуществлено электрооптическое детектирование терагерцо­ вых импульсов в квазисинхронном режиме в кристаллах Mg:LiNbO с ростовой доменной структурой.

3. Предложен и впервые экспериментально реализован новый метод электро-оптического детектирования импульсов терагерцового излу­ чения. Показано, что новый метод может функционировать на осно­ ве более широкого ряда высокоэффективных нелинейно-оптических кристаллов — без ограничений, накладываемых на тип симметрии кристаллической решётки.

4. Развит метод фемтосекундной накачки-зондирования для исследова­ ния условия коллинеарной и неколлинеарной генерации терагерцо­ вых волн в объёме протяженных образцов периодически поляризо­ ванных кристаллов.

5. Впервые использованы методы рассеяния света на поляритонах и ме­ тод трёхволновой интерференции для измерения дисперсионных ха­ рактеристик кристаллов в терагерцовом диапазоне спектра. Исследо­ вано влияние примеси магния в кристаллах ниобата лития на диспер­ сию действительной и мнимой частей диэлектрической проницаемо­ сти в терагерцовом диапазоне.

Апробация работы:

Основные результаты диссертационной работы были опубликованы в ведущих отечественных и зарубежных научных журналах: «Письма в ЖЭТФ», «Вестник МГУ. Физика. Астрономия.», «Applied Physics B: Lasers and Optics», «Applied Physics Letters», «International Journal of Quantum Information», «Journal of Infrared Millimetre and Terahertz Waves». Резуль­ таты неоднократно докладывались на международных и всероссийских на­ учных конференциях, таких как: «Topical Problems of Biophotonics - 2009», VI Международная конференция молодых ученых и специалистов «Оп­ тика-2009», «Оптика-2010», «Фундаментальные проблемы оптики–2010», «Terahertz Radiation: Generation and Application» и другие.

По материалам диссертации было опубликовано 24 работ, из которых 6 - статьи в рецензируемых журналах из списка ВАК России, 18 – тезисы международных и отечественных научных конференций.

Структура и объём диссертационной работы:

Диссертация состоит из введения, трёх глав, заключения и списка ли­ тературы. Полный объём работы 134 страницы, включая 43 рисунка. Биб­ лиография содержит 146 публикаций.

Личный вклад:

Все использованные в диссертации результаты являются оригинальны­ ми и были получены автором лично или при его непосредственном участии.

КРАТКОЕ СОДЕРЖАНИЕ ДИССЕРТАЦИОННОЙ РАБОТЫ Во введении обоснована актуальность тематики диссертационной ра­ боты, изложены основные проблемы рассматриваемого тематического на­ правления, приведены цели, сформулирована научная новизна работы. За­ тем дан краткий обзор методов генерации, детектирования и спектроско­ пии в терагерцовом спектральном диапазоне. Изложены основные преиму­ щества нелинейно-оптических методов генерации и детектирования тера­ герцового излучения и спектроскопии рассеяния света на поляритонах.

Первая глава диссертационной работы посвящена методам генера­ ции терагерцового излучения. В начале главы дан обзор основных мето­ дов и устройств генерации терагерцовых полей, причём основное внимание уделено лазерным методам, основанным на принципах нелинейной оптики.

Затем теоретически описан процесс генерации импульсов терагерцового из­ лучения при оптическом выпрямлении фемтосекундных лазерных импуль­ сов.

При описании использовались приближения заданной накачки и мед­ ленно меняющихся амплитуд. В данных приближениях поле терагерцовой волны в “прямом” (f) и “обратном” (b) направлении при генерации методом оптического выпрямления сверхкоротких лазерных импульсов описывает­ ся следующим выражением:

(1), () =, () ().

Здесь - частота терагерцового поля, - скорость света в вакууме, - вол­ новой вектор на оптической частоте,, () - функция нелинейной переда­ чи, () - автокорреляционная функция импульсов накачки. Нелинейная функция передачи, является аппаратной функцией нелинейной среды и несёт информацию о пространственно-неоднородном распределении квад­ ратичной восприимчивости в пределах объёма взаимодействия:

/ ( ) ±() (2) ( ) (2), () =, / ()-фактор характеризует аппаратную функцию импульса накачки и определяется через его огибающую () как:

* (3) | () |2, () ( ) = () = - групповая скорость оптических волн. В пространственно-одно­ родных кристаллах эффективность генерации максимальна при выполне­ нии условий фазового синхронизма, = ± () = 0. В кристаллах LiNbO3 условия фазового синхронизма не выполняются, так как групповая скорость оптического и фазовая скорость терагерцового импульсов отлича­ ются более чем в два раза, что приводит к малой длине когерентности (для 1 ТГц, длина когерентности составляет порядка 50 м) и крайне ма­ лой эффективности генерации. В кристаллах PPLN фазовая расстройка компенсируется периодической сменой направления нелинейной восприим­ чивости. Вследствие этого, в кристаллах PPLN имеет место генерация уз­ кочастотного терагерцового излучения с параметрами, определяющимися свойствами доменной структуры кристалла. При оптическом выпрямлении генерация терагерцового излучения происходит в небольшой области вбли­ зи выходной грани кристалла ( 1 мм в случае кристаллов ниобата лития).

Для исследования процессов генерации во всём объёме кристалла PPLN был разработан метод фемтосекундной накачки-зондирования, позволяю­ щий измерять терагерцовые поля в кристалле как в коллинеарном, так и в неколлинеарном режиме.

Далее даётся описание кристаллов ниобата лития с доменной структу­ рой (PPLN), наведённой в процессе роста, и доменной структурой, наведён­ ной в послеростовой период внешними электрическими импульсами. При­ водятся схемы трёх экспериментальных установок для исследования спек­ тров генерации терагерцового излучения периодически поляризованными кристаллами PPLN с ростовой и послеростовой доменной структурой. С помощью экспериментальной установки №1 (Рис. 1) исследовались спек­ тры генерации кристаллов PPLN в условиях, когда область генерации име­ ла диаметр меньше длины волны терагерцового поля и регистрировалось поле, генерируемое в небольшой области вблизи выходной грани кристал­ ла. При таких условиях на спектр генерации влияет продольная неодно­ родность доменной структуры приповерхностного слоя кристалла. Для ис­ следования эффективности оптико-терагерцовых преобразований во всём объёме кристалла использовался метод фемтосекундной накачки-зондиро­ вания (Рис. 1 экспериментальная установка №2). В этом случае исследова­ лись генерируемые терагерцовые поля как в “прямом”, так и в “обратном”, относительно распространения импульса накачки, направлении. Для ис­ следования возможной перестройки частоты генерации терагерцовой вол­ ны исследовались кристаллы PPLN с различными периодами доменной структуры от 27 до 80 мкм и различной ориентацией доменных стенок.

На Рис. 2 представлены изме­ ренные временные зависимости те­ ПЗ ФД рагерцовых полей, которые генери­ ZnTe ПГ Л ровались методом оптического вы­ Si PPLN прямления фемтосекундных лазер­ ПЗ Л ных импульсов в кристаллах ниоба­ та лития с ростовой и послеросто­ Ti:Sapphire 800 nm, 80 fs СД вой доменной структурой с перио­ ЛЗ МП дом 70 мкм. Генерируемые терагер­ цовые поля являются узкочастотны­ ми с временным периодом равным №1.

0.67 пс, что соответствует частоте генерации 1.5 ТГц. Различия во вре­ PPLN менной динамике терагерцовых по­ лей связаны с большей неоднород­ ФД ностью ростовой доменной структу­ Л ры по сравнению с послеростовой доменной структурой.

Ti:Sapphire 800 нм, 80 фс СД Сравнивая особенности генера­ ЛЗ ции терагерцового излучения при МП оптическом выпрямлении фемтосе­ кундных лазерных импульсов в кри­ №2.

Рис. 1: Экспериментальные установки. СД­ сталлах ниобата лития с регуляр­ светоделитель, ЛЗ - линия задержки, МП - ной доменной структурой, выращен­ механический прерыватель, ПЗ - параболи­ ной в процессе роста, и наведён­ ческие зеркала, ФД - фотодиод, ПГ - призма ной электрическим полем в после­ Глана ростовой период, можно заключить, что применение широкоапертурных кристаллов с ростовой доменной структурой не приводит к заметному из­ менению эффективности генерации по сравнению с кристаллами с после­ ростовой доменной структурой, различие амплитуд терагерцовых полей со­ ставляет 7-10 % при плотности мощности импульсов накачки порядка ET Hz, отн.ед.

ET Hz, отн.ед.

5 0 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 12 13 14 15 0 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 12 13 14 del, пс. del, пс.

1 Ростовая доменная структура. Послеростовая доменная структура.

Рис. 2: Временная динамика терагерцового поля при генерации методом оптического выпрямления фемтосекундных импульсов в кристаллах PPLN.

Вт/см2. Однако, как это будет показано во второй главе, использование кристаллов с ростовой доменной структурой является ключевым услови­ ем при пробно-энергетическом детектировании терагерцового излучения в режиме квазисинхронизма.

Методом фемтосекундной на­ качки-зондирования исследовались условия генерации и детектирова­ ния терагерцовых волн в объёме протяжённых образцов периодиче­ ET Hz, отн.ед.

ски поляризованных кристаллов.

Определены полосы частот генера­ ции и детектирования в ряде кри­ сталлов Mg:Y:LiNbO3 с ростовой до­ менной структурой. В направлении, 0.5 1 1.5 2 2.5 3 3.5 совпадающем с направлением на­, ТГц.

Рис. 3: Спектры генерации терагерцового качки, частоты варьируются в диа­ излучения кристаллами PPLN с ростовой пазоне 1.3 - 1.8 ТГц при изменении доменной структурой (сплошная линия) и с периода доменной структуры кри­ послеростовой доменной структурой (штри­ сталлов в пределах от 60 мкм до мкм, частоты генерации и детекти­ хованная линия).

рования в обратном направлении в пределах 0.5 - 1.5 ТГц при изменении периода доменной структуры от 27 мкм до 80 мкм. Также показано, что за счёт изменения ориентации кри­ сталла Mg:Y:LiNbO3 с периодом 27 мкм возможна перестройка частот в диапазоне от 1.4 ТГц до 2.5 ТГц.

Вторая глава диссертационной работы посвящена методам детекти­ рования терагерцового излучения. В начале главы дан обзор основных ме­ тодов детектирования терагерцового излучения, известных на момент на­ чала работы над диссертацией. Затем проведён теоретический анализ нели­ нейно-оптического взаимодействия терагерцового поля с фемтосекундны­ ми лазерным импульсами в процессе электро-оптического детектирования.

Показано, что возможен не только стандартный метод эллипсометрии, ос­ нованный на измерении наведённой фазовой модуляции лазерного импуль­ са, но и пробно-энергетический подход, основанный на амплитудной моду­ ляции лазерного импульса терагерцовым полем.

Результаты теоретического анализа можно кратко сформулировать следующим образом: при ЭО детектировании любого типа взаимодействие терагерцового излучения с оптическим излучением лазерной накачки в нелинейно-оптической среде может быть представлено как набор элемен­ тарных процессов генерации суммарной и разностной частоты, протекаю­ щих с участием отдельных частотных компонент оптического и терагер­ цового импульсов. Уравнение, описывающее изменение спектральных ком­ понент оптического импульса (, ) в нелинейной среде в приближении медленно меняющихся амплитуд, будет иметь вид (2) (,) = 2 () (, ) (), () () + ( + ( + ) (+) *, () () () ) (4) для каждой компоненты,, = 1, 2, 3 поляризации оптического ( (, )) и терагерцового ( (, )) полей. - действительная часть диэлектри­ (2) ческой проницаемости кристалла на оптической частоте, - тензор нели­ нейной восприимчивости. Поле оптического импульса после прохождения кристалла-детектора одновременно с терагерцовым полем будет иметь вид:

(, ) = (0, ) () (,) (,), где /2 (2), () (), ( ) (, ) /2,, () (5) /2 (2), () ().

( ) (, ) /2,, () Полученное решение показывает, что взаимодействие с терагерцовым по­ лем приводит к модуляции и фазы, и амплитуды поляризационных компо­ нент оптического импульса. Как фазовая, так и амплитудная модуляции линейно пропорциональны терагерцовому полю. Каждый из этих двух ви­ дов модуляции несёт информацию о спектре терагерцового излучения и может быть положен в основу соответствующего метода ЭО детектирова­ ния.

Далее рассмотрены возможные схемы детектирования, когда при­ Ti:Sapphire 800 нм, 80 фс нимаются во внимание как моду­ ляция фазы, так и модуляция ам­ ФД2 Блок №2 А плитуды фемтосекундного лазерно­ го импульса. Спектральные чув­ ФД ствительности фазового, амплитуд­ ного и электро-оптического детекти­ рования смешанного типа описыва­ ФД2 Блок № ются следующими выражениями: ПВ /4 ZnT e ФД () = () (), () = 2 () (), () = 2 2 + 4 2 0 ПЗ () (). ПЗ (6) Si СД Здесь () - автокорреляционная ПЗ BBO функция импульсов накачки детек­ МП тора. 0 - остаточное двулучепре­ ломление кристалла-детектора, - угол между осью поляризатора, ЛЗ расположенного перед фотоприём­ а.

ником, и нормалью к.

На Рис. 4а представлена экс­ ПЗ периментальная установка, на ко­ ФД ПГ ZnT e торой было впервые реализова­ Si но пробно-энергетическое квазисин­ ПЗ хронное детектирование импульсов ZnT e терагерцового излучения в кристал­ Ti:Sapphire лах ниобата лития с ростовой до­ 800 нм, 80 фс СД ЛЗ менной структурой (блок №2 ). Для МП сравнения со спектрами детектиро­ б.

вания стандартного метода эллип­ сометрии использовался блок №1. Рис. 4: Экспериментальные установки. СД­ Для реализации электрооптическо­ светоделитель, ЛЗ - линия задержки, МП го детектирования смешанного ти­ механический прерыватель, ПЗ - параболи­ ческие зеркала, ФД - фотодиод, ПГ - призма па использовалась эксперименталь­ Глана ная установка, изображённая на Рис. 4б.

На Рис. 5а, 5б представлена временная динамика поля терагерцово­ го излучения при использовании в качестве сенсоров кристаллов PPLN с периодом доменной структуры 70 мкм и кристалла ZnTe. На Рис. 6a пред­ ставлены частотные спектры детектирования кристаллов ниобата лития с ростовой доменной структурой периодом 70 и 80 мкм, измеренные ме­ тодом пробно-энергетического детектирования, и спектр детектирования кристалла ZnTe, измеренный методом эллипсометрии.

При использовании в качестве сенсоров терагерцового излучения кри­ сталлов ниобата лития с послеростовой доменной структурой сигнал на фоне шума не наблюдался. Отсутствие сигнала может быть объяснено вли­ янием ограниченности поперечного сечения кристалла на спектральную чувствительность. Кристаллы PPLN с послеростовой доменной структу­ 0. 1. 5 ET Hz, отн.ед.

ET Hz, отн.ед.

0. 0. 5 1. 0. 0 5 10 15 20 25 30 35 40 45 50 0 5 10 15 20 25 30 35 40 45 del, пс. del, пс.

1 а. ZnTe. б. PPLN Рис. 5: Временная динамика поля терагерцового импульса при генерации методом оп­ тического пробоя воздуха фемтосекундным лазерным импульсом и электро-оптическим детектировании методом эллипсометрии в кристалле ZnTe и пробно-энергетическим методом с использованием периодически поляризованного кристалла ниобата лития с периодом доменной структуры 70 мкм.

1. PPLN d=70 мкм Скрещенная поляризация PPLN d=80 мкм Циркулярная поляризация ZnTe 0. 0. ET Hz, отн.ед.

ET Hz, отн.ед.

0. 0. 0. 0. 0. 0. 2 0. 0 0 0.5 1 1.5 2 2.5 3 3.5 4 0 0.5 1 1.5 2 2.5 3 3.5, ТГц., ТГц.

1 а. б.

Рис. 6: (а) Спектры детектирования широкополосных импульсов терагерцового из­ лучения кристаллами PPLN и ZnTe;

(б) спектры детектирования при реализации ЭО смешанного типа (скрещенная поляризация) и метода эллипсометрии (циркулярная по­ ляризация) рой имеют сечение входной поверхности порядка 0.5-0.7 мм. При этом диаметр перетяжки при фокусировке терагерцового излучения (из-за боль­ шой длины волны), как правило, более 1 мм. Таким образом, чувствитель­ ность кристаллов PPLN с послеростовой доменной структурой значительно уменьшается вследствие малой области взаимодействия, а также за счёт больших углов дифракционной расходимости терагерцового излучения в кристалле, так как длина волны терагерцового поля ( 200мкм) сравни­ ма с сечением образца. В этом плане более предпочтительными являются кристаллы PPLN с ростовой доменной структурой, которые могут иметь гораздо большую величину ( 1см) поперечного сечения. Узкополосное квазисинхронное пробно-энергетическое детектирование может быть пер­ спективным в случаях, когда необходимая информация лежит в одной или нескольких узких линиях терагерцового диапазона. При этом, зная зара­ нее полосу детектирования, можно существенно сократить время сканиро­ вания. Используя кристаллы с апериодической доменной структурой, мож­ но изготовить кристалл, который будет чувствителен к нескольким тре­ буемым спектральным линиям, которые могут совпадать с характерными частотами взрывоопасных и ядовитых веществ, что перспективно в плане использования в системах безопасности.

В работе также приводился сравнительный анализ схем смешанного типа и эллипсометрии в случае использования кристалла ZnTe в качестве кристалла-детектора. На Рис. 6б представлены нормированные спектры детектирования, полученные при применении метода смешанного типа и метода эллипсометрии. Согласно данным спектрам, ЭО детектирование смешанного типа в кристаллах ZnTe практически полностью основано на модуляции фазы пробного импульса, при этом амплитудной модуляцией можно пренебречь.

Третья глава посвящена исследованию оптических параметров кри­ сталлов ниобата лития в терагерцовом диапазоне методами спектроско­ пии рассеяния света на поляритонах, в частности, в условиях трёхвол­ новой интерференции в схеме типа Юнга. В начале главы дан обзор ос­ новных методов, используемых в настоящее время для характеризации вещества в терагерцовом диапазоне спектра. Теоретически рассмотрена спектроскопия спонтанного параметрического рассеяния света и трёхвол­ новая интерференция в схеме типа Юнга, условия их применения для характеризации нелинейной среды в терагерцовом диапазоне. Показано, что по частотно-угловому распределению интенсивности сигнального из­ лучения можно определить действительную часть диэлектрической про­ ницаемости нелинейно-оптической среды в терагерцовом диапазоне. Од­ нако, при измерении мнимой части диэлектрической проницаемости фак­ тор ограничения объёма взаимодействия увеличивает ошибку измерения.

Для измерения мнимой части диэлектрической проницаемости в терагер­ цовом диапазоне было предложено использовать метод трёхволновой ин­ терференции. До этого метод трёхволновой интерференции использовал­ ся только в ближнем ИК диапазоне [10]. Представлена эксперименталь­ ная установка, которая использовалась для наблюдения частотно-угло­ вых спектров рассеяния света на поляритонах и трёхволновой интерфе­ ренции в кристаллах ниобата лития с различными концентрациями при­ меси магния. По частотно-угловым спектрам были измерены дисперсии действительной (Рис. 8, 9) и мнимой частей диэлектрической проницаемо­ сти кристаллов LiNbO3 и Mg:LiNbO3 в диапазоне от 0.5 ТГц до 6 ТГц.

На Рис. 8б изображена разни­ ца между действительными частя­ ми диэлектрической проницаемости ИСП-51 CCD кристаллов ниобата лития кон­ груэнтного состава, номинально чи­ Л стого и с 5 мол. % примеси MgO.

имеет резонансный характер в p = s p i I окрестности низкочастотного фоно­ на А типа с частотой 248 см1. Дан­ Л ное поведение соответствует умень­ шению концентрации дефектов кри­ ПГ сталлической структуры при леги­ ровании кристалла ионами Mg.

Л Как видно из графиков на Рис. 9, данные, полученные разны­ LiN bO ми авторами, отличаются друг от друга, что может быть связано с ПГ разными условиями роста кристал­ ла и сильным влиянием дефектной ФП структуры на мнимую часть диэлек­ Ar+ трической проницаемости. Соглас­ но с результатами, приведёнными на Рис. 9а, 9б, наличие примеси Mg заметно уменьшает поглощение те­ Рис. 7: Экспериментальная установка рагерцового излучения в кристал­ для наблюдения частотно-угловых спек­ ле ниобата лития, что согласуется с тров рассеяния света на поляритонах.

данными, полученными другими ме­ тодами [10,11]. Таким образом, ме­ тод трёхволновой интерференции позволяет измерить мнимую часть ди­ электрической проницаемости в терагерцовой области спектра с достаточ­ но высокой точностью. В данном случае, при использовании двойной щели с параметрами = = 100 мкм была измерена дисперсия коэффициента поглощения в диапазоне от 20 до 130 см1.

120 5 мол. % Mg 0 мол. % Mg 100 70 50 0.5 1 1.5 2 2.5 3 3.5 4 4.5 5 5.5 6 6.5 0 0.5 1 1.5 2 2.5 3 3.5 4 4.5 5 5.5 6 6.5, ТГц., ТГц.

1 а. б.

Рис. 8: (a): дисперсия действительной части диэлектрической проницаемости кристал­ лов LiNbO3 и Mg:LiNbO3, (б): дисперсия = : 3 Литература Литература Литература Литература 5 мол. % M g 0 мол. % M g 140, см, см 60 0 1 1.5 2 2.5 1 1.5 2 2.5, ТГц.

, ТГц.

1 а. номинально чистый б. 5 мол. % Mg Рис. 9: Дисперсия коэффициента поглощения кристалла ниобата лития конгруэнтно­ го состава (номинально чистого и с 5 мол. % примеси Mg) в терагерцовом диапазоне измеренная методом трёхволновой интерференции, * - [10], ** - [11].

Основные результаты и выводы.

1. Исследованы особенности генерации терагерцового излучения при оп­ тическом выпрямлении фемтосекундных лазерных импульсов в пери­ одически поляризованных кристаллах ниобата лития двух типов: с регулярной доменной структурой, созданной в процессе роста кри­ сталлов, и доменной структурой, созданной в послеростовом перио­ де путем наложения пространственно-неоднородного электрического поля. Обнаружены эффекты неоднородного уширения спектральной линии генерации, обусловленные нерегулярностью ростовой домен­ ной структуры. Показано, что применение кристаллов с регулярной ростовой доменной структурой не приводит к заметному изменению эффективности генерации по сравнению с кристаллами с послеросто­ вой доменной структурой, различие амплитуд генерируемых терагер­ цовых полей составляет 7-10% при плотности мощности импульсов накачки до 1010 Вт/см2.

2. Экспериментально реализован новый метод электрооптического де­ тектирования импульсов терагерцового излучения, основанный на из­ мерении модуляции амплитуды фемтосекундного лазерного импуль­ са, наведённой терагерцовым полем в нелинейно-оптической среде.

Данный метод может функционировать на основе более широкого класса нелинейно-оптических сред, включая кристаллы с одной дей­ ствующей компонентой тензора квадратичной восприимчивости.

3. Впервые осуществлено электрооптическое детектирование терагерцо­ вых импульсов в режиме квазисинхронизма. Показано, что использо­ вание широкоапертурных кристаллов с ростовой доменной структу­ рой и экспериментальной схемы, основанной на измерении модуля­ ции амплитуды лазерных импульсов, являются ключевыми условия­ ми для квазисинхронного детектирования терагерцового излучения в периодически поляризованных кристаллах ниобата лития.

4. Развит метод фемтосекундной накачки-зондирования для исследова­ ния условий генерации и детектирования терагерцовых волн в объ­ ёме протяжённых образцов периодически поляризованных кристал­ лов. На его основе определены полосы частот генерации и детектиро­ вания в ряде кристаллов Mg:Y:LiNbO3 с ростовой доменной структу­ рой. В направлении, совпадающем с направлением накачки, частоты варьируются в диапазоне 1.3 - 1.8 ТГц при изменении периода домен­ ной структуры кристаллов в пределах от 60 мкм до 80 мкм, частоты генерации и детектирования в обратном направлении - в пределах 0. - 1.5 ТГц при изменении периода доменной структуры от 27 мкм до 80 мкм. Также показано, что за счёт изменения ориентации кристал­ ла Mg:Y:LiNbO3 с периодом 27 мкм возможна перестройка частот в диапазоне от 1.4 ТГц до 2.5 ТГц.

5. Развиты методы спектроскопии рассеяния света на поляритонах для измерения дисперсионных характеристик нелинейно-оптических сред в терагерцовом диапазоне. Экспериментально реализован метод трёхволновой интерференции при рассеянии света на поляритонах для измерения коэффициента поглощения на терагерцовых частотах.

6. Исследовано влияние примеси магния в кристаллах ниобата лития на дисперсию действительной и мнимой частей диэлектрической про­ ницаемости в терагерцовом диапазоне. Определены дисперсионные характеристики кристаллов LiNbO3 и Mg:LiNbO3 конгруэнтного со­ става на частотах от 0.5 ТГц до 6 ТГц.

ЦИТИРУЕМАЯ ЛИТЕРАТУРА 1. S.W. Smye, J.M. Chamberlain, A.J. Fitzgerald, E. Bery, The interaction between Terahertz radiation and biological tissue // Phys. Med. Biol.

2001. Т. 46. С. R101-R112.

2. A.J. Fitzgerald, E. Bery, N.N. Zinovev et al, An introduction to medical imaging with coherent terahertz frequency radiation // Phys. Med. Biol.

2002. Т. 42. С. R67-R84.

3. G.Kh. Kitaeva, Terahertz generation by means of optical lasers // Laser Phys. Lett. 2008. Т. 5. С. 559-576.

4. Y.S. Lee, T. Meade, V. Perlin, Generation of narrow-band terahertz radiation via optical rectification of femtosecond pulses in periodically poled lithium niobate // Appl. Phys. Lett. 2000. Т. 76. С. 2505-2507.

5. M.J. Missey, S. Russell, V. Dominic, Real-time visualization of domain formation in periodically poled lithium niobate// Opt. Exp. 2000. Т.6.

С. 186-195.

6. Q. Chen, X.-C. Zhang. Polarization modulation in optoelectronic generation and detection of terahertz beams // Appl. Phys. Lett. 1999.

Т. 74. С. 3435–3437.

7. K.A. Kuznetsov, H.C. Guo, G.Kh. Kitaeva et al, Characterization of periodically poled LiTaO3 crystals by means of spontaneous parametric down-conversion // Appl. Phys. B. 2006. Т. 83. С. 273-278.

8. G.Kh. Kitaeva, K.A. Kuznetsov, A.V. Shevlyuga, A.N. Penin, Infrared dispersion of dielectric function in Mg:doped LiNbO3 crystals with polaronic-type conductivity // J. Raman Spectrosc. 2007. Т. 38.

С. 994-997.

9. А.В. Бурлаков, Интерференция бифотонных полей // Диссертация на соискание учёной степени канд. физ.-мат. наук. -М., 2000.

10. Q. Tiequn, M. Max, Long-distance propagation and damping of low­ frequency phonon polaritons in LiNbO3 // Phys. Rev. B. 1997. Т. 56.

С. R5717-R5720.

11. L. Palfalvi, J. Hebling, J. Kuhl et al, Temperature dependence of the absorption and refraction of Mg-doped congruent and stoichiometric LiNbO3 in the THz range // J. Appl. Phys. 2005. Т. 97. С. 123505.

СПИСОК СТАТЕЙ АВТОРА ИЗ ПЕРЕЧНЯ РЕЦЕНЗИРУЕМЫХ НАУЧНЫХ ЖУРНАЛОВ ВАК РФ 1. G.Kh. Kitaeva, S.P. Kovalev and K.A. Kuznetsov. Biphoton wave packets generated in aperiodically poled crystals// International Journal of Quantum Information. 2009. Т. 7. С. 63–69.

2. G.Kh. Kitaeva, S.P. Kovalev, I.I. Naumova, R.A. Akhmedzhanov, I.E. Ilyakov, B.V. Shishkin, and E.V. Suvorov. Quasi-phase-matched probe-energy electro-optic sampling as a method of narrowband terahertz detection// Appl. Phys. Lett. 2010. Т. 96. С. 071106.

3. K.A. Kuznetsov, S.P. Kovalev, G.K. Kitaeva, T.D. Wang, Y.Y. Lin, Y.C. Huang, I.I. Naumova, A.N. Penin. Dispersion of the dielectric function real part for Mg:LiNbO3 crystals at terahertz frequencies// Appl.

Phys. B 101. 2010. С. 811–815.

4. G.Kh. Kitaeva, S.P. Kovalev, A.N. Penin, A.N. Tuchak, P.V. Yakunin. A Method of Calibration of Terahertz Wave Brightness Under Nonlinear­ Optical Detection// J. Infrared Milli. Terahz Waves. 2011. Т. 32.

С. 1144–1156.

5. С.П. Ковалев, Н.А. Ильин, И.Е. Иляков, Е.Д. Мишина, А.Н. Пенин, А.С. Сигов. Нелинейно-оптическое детектирование терагерцового из­ лучения в периодически поляризованных кристаллах// Вестник Мос­ ковского университета. 2011. Т. 1. С. 12-18.

6. S.P. Kovalev and G.Kh. Kitaeva. Two Alternative Approaches to Electro Optical Detection of Terahertz Pulses// JETP Lett. 2011. Т. 94. № 2.

С. 95-100.