авторефераты диссертаций БЕСПЛАТНАЯ  БИБЛИОТЕКА

АВТОРЕФЕРАТЫ КАНДИДАТСКИХ, ДОКТОРСКИХ ДИССЕРТАЦИЙ

<< ГЛАВНАЯ
АГРОИНЖЕНЕРИЯ
АСТРОНОМИЯ
БЕЗОПАСНОСТЬ
БИОЛОГИЯ
ЗЕМЛЯ
ИНФОРМАТИКА
ИСКУССТВОВЕДЕНИЕ
ИСТОРИЯ
КУЛЬТУРОЛОГИЯ
МАШИНОСТРОЕНИЕ
МЕДИЦИНА
МЕТАЛЛУРГИЯ
МЕХАНИКА
ПЕДАГОГИКА
ПОЛИТИКА
ПРИБОРОСТРОЕНИЕ
ПРОДОВОЛЬСТВИЕ
ПСИХОЛОГИЯ
РАДИОТЕХНИКА
СЕЛЬСКОЕ ХОЗЯЙСТВО
СОЦИОЛОГИЯ
СТРОИТЕЛЬСТВО
ТЕХНИЧЕСКИЕ НАУКИ
ТРАНСПОРТ
ФАРМАЦЕВТИКА
ФИЗИКА
ФИЗИОЛОГИЯ
ФИЛОЛОГИЯ
ФИЛОСОФИЯ
ХИМИЯ
ЭКОНОМИКА
ЭЛЕКТРОТЕХНИКА
ЭНЕРГЕТИКА
ЮРИСПРУДЕНЦИЯ
ЯЗЫКОЗНАНИЕ
РАЗНОЕ
КОНТАКТЫ

Решеточные модели лиотропного жидкокристаллического упорядочения

На правах рукописи

Ельникова Лилия Вячеславовна РЕШЕТОЧНЫЕ МОДЕЛИ ЛИОТРОПНОГО ЖИДКОКРИСТАЛЛИЧЕСКОГО УПОРЯДОЧЕНИЯ Специальность 01.04.07 – физика конденсированного состояния

АВТОРЕФЕРАТ

диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Москва 2006

Работа выполнена в Московском Инженерно-Физическом Институте (Государственном Университете)

Научный консультант: -доктор физико-математических наук, профессор Быковский Юрий Алексеевич

Официальные оппоненты: -доктор физико-математических наук Дмитриенко Владимир Евгеньевич, -кандидат физико-математических наук, старший научный сотрудник Емельяненко Александр Вячеславович

Ведущая организация: Российский Университет Дружбы Народов

Защита состоится _ ноября 2006 года в часов на заседании диссертационного совета Д.501.002.01 в Московском Государственном Университете им. М.В. Ломоносова по адресу: 119992 ГПС-2, Москва, Ленинские Горы, МГУ им. М.В. Ломоносова, физический факультет, ЮФА.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке физического факультета МГУ им. М.В. Ломоносова.

Автореферат разослан 25 сентября 2006.

Ученый секретарь диссертационного совета Д.501.002. кандидат физико-математических наук Т.В. Лаптинская ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА ДИССЕРТАЦИИ Диссертация посвящена теоретическому изучению критических явлений в лиотропных жидких кристаллах и агрегатах с помощью решеточных моделей и их численного решения. В основу положены современные экспериментальные результаты по лиотропным переходам в некоторых системах различных классов, не имеющие законченной интерпретации.

Лиотропные жидкие кристаллы (ЛЖК) - это системы из двух и более компонентов, поверхностно-активных веществ и растворителя, проявляющие полиморфизм при изменении концентрации (в отличие от термотропных жидких кристаллов (ТЖК), однокомпонентных систем, в которых фазовые переходы индуцированы изменением температуры). В отличие от ТЖК, ЛЖК способны образовывать надмолекулярные структуры, или термодинамически устойчивые агрегаты, предшествующие лиотропным ЖК фазам.

Актуальность проблемы исследования ЛЖК фазы и агрегаты являются основными строительными блоками различных биологических структур (клеточных мембран, хлоропластов, миелиновых оболочек нейронов и пр.). Процессы их самосборки продолжают интенсивно изучаться до настоящего времени, стимулируемые совершенствованием методов физического эксперимента.

Коллективные взаимодействия амфифильных молекул в растворах играют важную роль в образовании высокомолекулярных соединений в составе живых организмов: белков, полисахаридов и пр., в настоящее время успешно проводится синтез их новых представителей, ЛЖК структур, и исследование их мезоморфных свойств.

На сегодняшний день особенно остро ощущаются проблемы экологии и мониторинга окружающей среды, безопасности общества. Жидкие кристаллы эффективны в измерениях концентрации практически любых сред, поскольку они обладают предельно высокой чувствительностью вблизи границ фазовых переходов. С этой позиции возможности лиотропных жидких кристаллов еще не достаточно глубоко не исследованы. Весьма существенным является факт, что фазовые переходы, индуцированные изменением концентрации, позволяют обнаруживать содержание в растворах органических примесей, в том числе, наркотических препаратов и других химических соединений.

В качестве одной из технических реализаций этой возможности являются волоконно-оптические датчики (ВОД) с жидкими кристаллами, в том числе зонды и биохимические датчики концентрации на основе ЛЖК, это техническое направление сформировалось 80 гг. прошлого столетия.

Масштабы внедрения ВОД концентрации растворов в медицинской и экологической диагностике оказались значительными благодаря их низкой стоимости и высоким эксплуатационным показателям.

Необходимость оценок возможностей практического применения ЛЖК систем требует от теории большей предсказательной силы.

Самоорганизация материи, подобная лиотропным многокомпонентным системам, не наблюдается и не рассматривается в свете проблем термотропного мезоморфизма, развитие экспериментальных и теоретических методов изучения термотропных и лиотропных ЖК исторически происходило независимо друг от друга [a1] - [a2]. В отличие от теории ТЖК, для лиотропных ЖК из-за сложности параметра порядка необходимо расширить аппарат теории применением статистических и топологических методов, теоретико-группового анализа [а3].

В рамках феноменологической теории Ландау были обнаружены аналогии и общие закономерности в морфологии ЛЖК, по симметрийным признакам проявляющиеся в явлениях сверхпроводимости, сверхтекучести, физики ферромагнетиков и полимеров. Так, например, в теории лиотропных мембран [а3-a6], в описаниях мезоморфизма отдельных неорганических ЛЖК нематиков [а7] применяется аппарат топологических дефектов, но в целом, возможности топологических методов в теории ЛЖК недостаточно реализованы.

Многие фундаментальные проблемы естествознания взаимосвязаны с самоорганизацией лиотропных ЖК систем, а наука о ЛЖК носит междисциплинарный характер, смежный с проблемами химии, биофизики, топологии, кибернетики и других областей знания.

Целью работы является 1. Разработка модели и методов расчета термодинамических и структурных параметров фазовых переходов в ЛЖК – системах c неионными сурфактантами, наблюдаемых на эксперименте: а) для объяснения увеличения периода повторяемости ламеллярной везикулы системы димиристоилфосфатидил-холин/моноэфир додецил октаэтиленгликоль/ вода (DMPC/C12E8/H2O), б) для объяснения лиотропных переходов между ламеллярными и сетчатыми фазами симметрии R m в системах полиоксиэтилированных соединений типа CmEOn/2H2O при понижении температуры. 2. Построение модели образования поверхностных доменов в замкнутых липидных везикулах системы 1,2- дипальмитоил-фосфатидилхолин/1,2- дилауроилфосфати дилхолин/ холестерол (DPPC/DLPC/холестерол) и исследование закономерностей их эволюции. 3. Оценка применимости различных моделей лиомезоморфизма на примере определения параметров динамических процессов в псевдочетверной системе вода/ масло/ сурфактант/ косурфактант (вода/ додецилсульфат натрия/ толуол/ бутанол) в их лиотропных переходах. 4. Анализ возможностей практического применения лиотропных систем, в частности, в волоконно-оптических датчиках концентрации для биомедицинских и экологических задач.



Основные положения и результаты, выносимые на защиту Установлен лиотропный характер самоорганизованного поведения ламеллярной фазы в системе DMPC/C12E8/H2O в рамках численного анализа модели Блюма-Капеля, найдена зависимость увеличения периода повторяемости мультиламеллярной везикулы от концентрации неионного сурфактанта C12E8.

Разработан метод численного решеточного анализа структурных параметров четырехкомпонентных систем типа вода/масло/сурфактант/косурфактант (вода/ додецилсульфат натрия/толуол/бутанол) в микроэмульсионных и ламеллярных агрегатах в динамических переменных.

Разработана решеточная модель лиотропного образования микро- и наноскопических липидных доменов на поверхности везикул системы липиды-холестерол DPPC/DLPC/холестерол) в условиях непрерывного перехода.

Для семейства сетчатых фаз, образующихся в водных растворах неионных сурфактантов CmEOn (полиоксиэтилированных соединениях C16EO6/2H2O и C30EO9/2H2O) разработана решеточная модель перехода из ламеллярной фазы в фазу с ромбоэдрической симметрией пространственной группы R m, предшествующей гексагональной фазе при понижении температуры. Определены структурные параметры фазы R m методом Монте-Карло на решетке, учитывающим кривизну поверхности.

На уровне моделирования предложена схема измерения рН воды на основе липидного волоконно-оптического датчика.

Апробация работы Результаты, представленные в диссертации, докладывались и обсуждались на семинарах МИФИ, ИТЭФ, Института кристаллографии РАН им. А.В. Шубникова, на IV и V Национальных конференциях по применению Рентгеновского, Синхротронного излучений, Нейтронов и Электронов для исследования материалов РСНЭ-2003, РСНЭ НАНО- (Институт кристаллографии им. А.В. Шубникова), на V и VII научных конференциях молодых ученых и специалистов ОИЯИ (Дубна 2001, гг.), на научных сессиях МИФИ 2000, 2001, 2003, 2004, 2005 гг., на Международной конференции "Оптика-2001" (Санкт-Петербург), II Международной конференции молодых ученых и специалистов 2003 (II International Conference Laser Optics for Young Scientists. LOYS-2003) и Международных конференциях "Оптика-2003" (Санкт-Петербург), "Фундаментальные проблемы оптики-2004" (Санкт-Петербург), на Международной конференции "Nanoscale Properties of Condensed Matter Probed by Resonance Phenomena" (NANORES-2004) в Казани, XXI Международной конференции "Нелинейные процессы в твердых телах" (RPS-21, Воронеж, 2004), Международной школе молодых ученых "IV Чистяковские чтения" (Иваново, 2004), Восьмой Европейской конференции по жидким кристаллам (Сесто, 2005) и 14 Международной конференции по внутреннему трению и механической спектроскопии (ICIFMS-14, Киото, 2005).





Публикации По теме диссертации в научных журналах и сборниках трудов научных школ и конференций опубликованы работы [1-19].

Объем и структура диссертации Диссертация состоит из пяти глав и четырех приложений общим объемом 150 страниц, включая 3 таблицы, 26 рисунков и список цитированной литературы из 229 наименований.

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Введение Во введении кратко сообщается об истории открытия и исследований ЛЖК фаз и агрегатов, определяется терминология и методы исследований, дается общая характеристика работы, формулируются цели работы, основные результаты и защищаемые положения, актуальность темы, новизна и практическая значимость результатов.

Глава Глава представляет собой обзор литературы. В ней перечисляются основные экспериментальные методы исследования ЛЖК структур, дается вводное представление об установленной номенклатуре и топологических классах исследуемых объектов. Кратко освещаются основные теоретические подходы, применяемые для описания фазового поведения ЛЖК фаз и агрегатов. Делается акцент на микроскопические модели, связанные с возможностью численного решения [1-2], [14-15].

Глава Глава посвящена моделированию фазового состояния мультиламеллярной везикулы в сильно разбавленном растворе системы DMPC/C12E8/H2O, в ней используются данные экспериментов по малоугловому рассеянию нейтронов и рентгеновских лучей, выполненных группой Киселева [a8] на спектрометре YuMO (ИБР-2, Дубна) и на др.

установках за рубежом.

Согласно экспериментальным результатам [a8] для липидно сурфактантного водного раствора DMPC/C12E8/H2O, в мезоморфной последовательности в режиме медленного повышения температуры при лиотропном (индуцированном добавлением сурфактанта) переходе, липидный бислой трансформируется в многослойную везикулу (рис. 1).

Мезоморфные свойства водных растворов неионных сурфактантов типа CiEj с липидом DMPC подробно рассмотрены в литературе [a9], построены фазовые диаграммы, отражающие лиотропную природу образования агрегатов и ЖК-фаз. Известные континуальные описания мембранных фаз основаны на феноменологической теории Хельфриха и Грюнера о спонтанной кривизне.

Образование новых бислоев в ламеллярных фазах может быть также интерпретировано топологическими особенностями в виде дисклинаций в смектиках (аналогичные «террасам Гранжана» в ТЖК [а10]). Однако, согласно эксперименту, данная задача не ограничивается симметрией D2 и мотивирует построение единой модели, в рамках которой возможно описание полной серии переходов в названной тройной системе.

Кроме макроскопического континуального описания самоорганизованного поведения подобных систем существует представление свободной энергии системы в терминах микроканонического ансамбля на решетке (Ларсон, Сулливан [a11], Вайдом и Шик, Зуккерман и др.), энергия ориентационного и изотропного взаимодействий выражается через коэффициенты гамильтониана модели типа Изинга.

Рис.1 Фрагмент мезоморфной последовательности в DMPC/C12E8/H2O [a8].

В настоящей работе, как и в некоторых ранних интерпретациях трехкомпонентных лиотропных систем, использован гамильтониан модели Блюма-Капеля:

rr rr H = J 1 u2 v2 J 2 ( u2 v + v2 u ) J 3 ( v2 su ruv + u2 s v rvu ) uv uv uv (1) µ s (1 u ) µ l u ( u 1) / 2, u u в различных конфигурациях узлы решетки случайно заняты одним из i (i =1,0,- состояний соответствует молекул воды, молекуле r r сурфактанта), ruv – вектор в направлении от узла u к узлу v, su - вектор ориентации молекул, находящихся в соответствующих узлах, µs, µl – химические потенциалы сурфактанта и липида соответственно, J1, J2 и J3 константы ориентационного взаимодействия [6, 8, 12].

Расстояние между бислоями, Анг.

0,58 0,60 0,62 0,64 0,66 0,68 0,70 0,72 0,74 0, Молярная доля сурфактанта С12Е8, % Рис. 2. Увеличение периода повторяемости мембранной везикулы DMPC/C12E8/H2O по результатам моделирования Монте-Карло.

В результате проведенных в диссертации вычислений методом Монте Карло на решеточной модели найдены основные зависимости критических величин, по распределению спиновой плотности построена эволюция периода повторяемости мембранной везикулы в зависимости от концентрации неионного сурфактанта (рис. 2), качественно согласующаяся с другими литературными сведениями по мембранной самосборке [a12] и экспериментом.

В рамках решеточного метода переход от мембранного бислоя водного раствора липида DMPC к системе бислоев в тройной системе можно интерпретироватькак последовательность переходов между смектической и изотропной фазами и упорядочение в смектическую фазу с другим параметром порядка, избегая при этом возникновения предсказываемой теорией среднего поля складчатой смектической фазы (риппл – фазы), существование которой для системы DMPC/C12E8/H2O не согласуется с экспериментальными результатами.

Глава В лиотропных системах часто оказываются существенными релаксационные процессы, связанные с перестройкой размеров сверхструктур (например, мицелл) к равновесным значениям [a2], определяемым, в том числе, значениями локальных концентраций компонентов, тогда как в ТЖК из-за отсутствия надмолекулярных структур и градиентов концентрации эти процессы несущественны.

Релаксационные процессы в лиотропной системе типа вода/масло/сурфактант/косурфактант в присутствии неорганической соли отличаются от хорошо изученной тройной системы типа вода/масло/сурфактант, что отражается на характере фазовой диаграммы.

По результатам экспериментов Молле и др. [a14] по нейтронной спектроскопии спинового эха, выполненных в Гренобле, в представленной диссертации проводится численный анализ времен релаксации относительной интенсивности рассеяния в различных мицеллярных структурах смеси вода/додецилсульфат натрия/толуол/бутанол через зависимости корреляционных функций, вычисляемых в решеточной 3D модели Изинга.

Тепловые флуктуации в масштабах корреляционной длины в микроэмульсиях были предсказаны до их экспериментального обнаружения [a15]. В области сосуществования фаз фазовой диаграммы, при молярном отношении бутанол/ додецил сульфат натрия около 0.57 мы рассматриваем влияние на капли тепловых флуктуаций, которые можно сопоставить с результатами вычислений методом ренормализационной группы (РГ) и феноменологической модели Хельфриха [a15] для всех измеряемых типов пространственных структур в температурном диапазоне 296-323 К.

1 r (t ) ~ (6 D0 ), Среднее смещение капли (где D0 2 2 короткодействующая диффузионная константа броуновского движения), определяющее эффекты различия во временах релаксации для плотной и разреженной микроэмульсий (вдали и вблизи границы раздела фаз соответственно), может быть оценено в моделировании Монте-Карло.

L 290 295 300 305 310 315 320 Температура, К Рис. 3. Результаты численного моделирования для температурной зависимости решеточного размера на участке фазы микроэмульсии [13].

Чтобы выделить динамику капель в микроскопической модели, на некотором шаге производится случайный выбор параметров взаимодействия J2, J3, аналогично численному анализу гамильтониана спинового стекла. Результаты численного моделирования подтверждают экспоненциальное увеличение радиуса слоя (как и набухание ламеллярной фазы) в качественном согласии с экспериментом [a14].

Глава В четвертой главе изучается образование упорядоченных и неупорядоченных структур на поверхности сферических везикул в липидно-холестерольной смеси (DPPC/DLPC/холестерол).

В основу постороения модели положены результаты экспериментов по конфокальной флюоресцентной микроскопии Фейгенсона с сотрудниками [a16], в которых исследовалась роль концентрации компонентов DPPC/DLPC/холестерол в образовании поверхностных доменов с характерным размером порядка 300 нм на гигантских униламеллярных везикулах GUV (рис. 4, 5), а также последующие измерения методом атомно-силовой микроскопии на модельных везикулах LUV [a17] той же системы.

Рис. 4. Везикулы DPPC/DLPC/холестерол и визуализация поверхностных доменов [a16].

Структурные параметры некоторых ламеллярных фаз, связанных с этими областями, проверяются численным методом Монте-Карло [18] в рамках решеточной модели типа Изинга с учетом эффекта радиуса гирации на каплях, который оценивается с помощью феноменологической теории. Привлекается аналогия свободной энергии мембраны с энергией вихрей в сверхпроводящих пленках [a5].

В общем виде используется высокотемпературный изингоподобный гамильтониан, аналогичный (1), нормированный на химический потенциал холестерола и использующий аналогичные целые спиновые переменные i.

H = J 1 u v J 2 ( u v2 + v2 u ) J 3 ( u v + v2 u ) µ l1 (1 u ) µ l2 u 2 2 2 uv uv uv u u (2) С помощью компьютерного моделирования прослежен рост поверх ностных доменов в зависимости от концентрации холестерола (рис. 6).

Рис. 5. Фазовая диаграмма лиотропной смеси DPPC/DLPC/холестерол при 297 K [а16]. Обозначены участки: A- DLPC насыщенная флюидная ламеллярная фаза L0,2 ;

В- участок сосуществования флюидной ламеллярной фазы L0,2 и DPPC-насыщенной упорядоченной фазы;

С - DPPC-насыщенная упорядоченная фаза;

D – фаза, изменяющаяся непрерывно от жесткой упорядоченной фазы около границы C/D до флюидоупорядоченной фазы около границы D/E;

Е, F –различные флюидоупорядоченные фазы;

G - область сосуществования кристаллического моногидрата холестерола и глубокой ламеллярной фазой L DPPC 0. ls, нм DPPC 0. 0,16 0,18 0,20 0,22 0,24 0, Концентрация холестерола, мол % Рис. 6. Результаты вычислений размеров поверхностных доменов при увеличении концентрации холестерола, полученные с помощью метода Монте-Карло [14].

Глава Рассматривается лиотропный мезоморфизм бинарных смесей CmEOn/2H2O неионных сурфактантов типа и метод вычисления термодинамических параметров при лиотропных переходах между ламеллярной (L), сетчатой фазой с пространственной ромбоэдрической симметрией R m и гексагональной (Н1) фазой, сочетающий в себе континуальный и решеточный анализ. Нахождение структурных параметров может быть выполнено численно решеточным методом Монте Карло [5, 16, 17].

Брукманом и др. разработан метод приближенных вычислений геометрии гироидных поверхностей [18], основанный на свойствах скелетного графа Шоена и поверхностей Шварца. С помощью этого метода можно описывать также фазы с симметрией R m, как поверхности рода 3 [a18], рис. 8, метод Брукмана использовался Холмсом при оценке структурных параметров наблюдаемых на эксперименте сетчатых фаз.

T, C 15 20 25 30 35 40 45 50 55 весовая концентрация C16EO Рис. 7. Фазовая диаграмма системы C16EO6/2H2O в области весовой концентрации сурфактанта 48 - 62% [a18], обозначены ламеллярная фаза (L), случайная mesh фаза (LH ), промежуточная (Int.), bcc - фаза (V1), гексагональная (H1) и гелевая фаза (L). Пунктирной линией выделена граница области, где фаза LH становится нестабильной и вероятно сосуществование двух фаз с промежуточной фазой вдоль всего исследуемого диапазона.

Рис. 8. Единичная структурная ячейка трехсвязной mesh фазы.

В качестве альтернативного метода расчета в диссертации рассмотрены случайные поверхности без самопересечений, которые конструируются на дуальной решетке [a19], что позволило вычислять двухкомпонентный гамильтониан модели Изинга и его статистическую сумму с учетом трех типов связей при наличии дуальной решетки.

Кривизна в этом случае является трехкомпонентной и нормируется действием в римановой метрике.

Гамильтониан свободной энергии на исходной решетке ОЦК имеет вид 1 rr rr H = [ J1 u v + J 2 ( v su ruv + u sv rvu )] µ s (1 u 2 ), (3) uv u = - постоянная Больцмана и Т- абсолютная температура,, kB k BT спиновые переменные i (i =1,0) соответствуют молекулам воды и r r сурфактанта, ruv – вектор в направлении от узла u к узлу v, su - вектор ориентации молекул, находящихся в соответствующих узлах, µs, – химический потенциал сурфактанта, J1 и J2 - константы ориентационного взаимодействия. Гамильтониан модели, построенный на дуальной решетке, и статистическая сумма в этом случае включают в себя кривизну поверхности [19].

39, 38, 38, 37, R, отн. ед.

37, 36, 36, 35, 35, 0,65 0,70 0,75 0,, отн. ед.

Рис. 9. Зависимость кривизны сетчатой фазы от концентрации неионного сурфактанта, построенная по результатам численного моделирования.

Результатом компьютерного моделирования методом Монте-Карло является концентрационная зависимость структурных параметров (рис. 9), имеющая качественное согласие с аналогичной зависимостью однокомпонентной усредненной средней кривизны, полученной Брукманом.

В 5 главе также оценены возможности применения нелинейной модели для интерпретации эволюции сетчатых фаз [а6] и найдены энергетические соотношения между ламеллярной, гексагональной и сетчатой фазами.

В заключении сформулированы основные выводы и результаты работы.

Приложение 1 Номенклатура лиотропных ЖК фаз.

Приложение 2 Используемые структурные формулы.

Приложение 3 Блок-схемы алгоритмов Монте-Карло.

Приложение 4 Моделирование датчиков концентрации.

В этом четвертом приложении рассмотрены варианты устройств для определения рН растворов, схемы измерений включают волоконно оптические датчики (ВОД) [1-4], [9,10]. Принцип их работы основан на смещении спектра флюоресцентной эмиссии в зависимости от лиомезоморфизма раствора липида DMPG.

Результаты работы Для анализа лиотропного мезоморфизма системы DMPC/C12E8/H2O составлена модель типа Блюма-Капеля. Найдена зависимость увеличения периода повторяемости мультиламеллярной везикулы от концентрации неионного сурфактанта C12E8.

Разработан метод расчета термодинамических свойств агрегатов системы типа вода/масло/сурфактант/косурфактант в динамических переменных с использованием гамильтониана типа спинового стекла в моделировании методом Монте-Карло.

На основе построенной спиновой модели численно оценена эволюция микро- и наноскопических поверхностных в везикулах в липидной смеси DPPC/DLPC/холестерол.

Для растворов неионных сурфактантов C16EO6/2H2O и C30EO9/2H2O численно промоделирован переход из ламеллярной фазы в гексагональную в фазу с ромбоэдрической симметрией R m в рамках спиновой модели и найдена структурные параметры мезофазы.

Предложена модель липидного волоконно-оптического датчика для измерения концентрации молекул и ионов в растворителе.

Научная новизна результатов В диссертационной работе впервые поставлена и решена задача о стабилизации ламеллярной фазы в тройной системе липида DMPC, воды и сурфактанта C12E8 в многослойной везикуле в рамках решеточной модели Блюма-Капеля. Предложена интерпретация фазового перехода из бислоя водного раствора DMPC в многослойную везикулу DMPC/C12E8/H2O.

Впервые интерпретировано образование микро- и наноскопических поверхностных областей в везикулах системы DPPC/DLPC/холестерол, проходящее в условиях лиотропного перехода, индуцированного добавлением холестерола, результаты проверены численным моделированием Монте-Карло на решетке.

Разработан метод вычисления структурных параметров сетчатой фазы с симметрией R m в системах с неионным сурфактантом типа CmEOn/2H2O, основанный на решеточной модели с топологическим инвариантом.

Научно-практическая ценность Развитые в работе методы расчета могут применяться при конструировании волоконно-оптических датчиков, в частности, основанных на принципе изменения параметров излучения в зависимости от лиотропных свойств среды, на этапе выбора чувствительного элемента с требуемыми физическими и химическими свойствами.

Предсказание критического поведения лиотропных ЖК фаз и агрегатов имеет значение при синтезе новых соединений с аналогичными термодинамическими и мезоморфными свойствами.

Выводы Как показано в главе 2, теория среднего поля неадекватно отражает характер лиотропных переходов применительно к задачам о смектических фазах в липид-сурфактантных водных растворах, использование спиновой решеточной модели позволяет уточнять структуру мезоморфных последовательностей в зависимости от состава смесей.

Микроскопический анализ (глава 3) позволяет оценивать размерные эффекты, происходящие на двух различных масштабах агрегации. В фазах микроэмульсий систем вода-масло-сурфактант-косурфактант можно проиллюстрировать эффективность решеточных моделей, сформулированных в динамических переменных, для наблюдаемых на эксперименте масштабных эффектов.

Как показано в главе 4, эффекты различной природы в липидных агрегатах, такие, как образование поверхностных доменов в везикулах и набухание ламеллярной структуры, целесообразно интерпретировать на языке спиновых решеточных моделей в сочетании с топологическим анализом.

На основе вычислений, представленных в главе 5, можно заключить о целесообразности дискретизировать в виде изинговой модели энергию случайных поверхностей без самопересечений, что позволяет вычислять параметры сетчатых лиотропных структур.

Список публикаций автора 1. Быковский Ю.А., Ельникова Л.В. Волоконно-оптические датчики концентрации примесей в воде и волоконно-оптические датчики рН // Научная сессия МИФИ-2000. Сб. науч. трудов. М. 2000, Т. 4, С. 204 205.

2. Ельникова Л.В. Жидкие кристаллы в биохимических волоконно оптических датчиках // Научная сессия МИФИ-2001. Сб. науч. трудов.

М. 2001, Т. 4, С. 231.

3. Ельникова Л.В. Принцип измерения концентрации растворов с помощью лиотропных жидких кристаллов // Сб. трудов конференции "Оптика-2001". СПб. 2001.

4. Ельникова Л.В. Измерение концентрации растворов с помощью лиотропной жидкокристаллической фазы // Пятая научная конференция молодых учёных и специалистов ОИЯИ. Дубна. 2001., С. 13.

5. Ельникова Л.В. Критические явления в лиотропных системах // Научная сессия МИФИ-2003. Сб. науч. трудов, Т. 4, С. 170-171.

6. Ельникова Л.В. Образование ламеллярных фаз лиотропных жидких кристаллов в решеточных моделях Изинга // Седьмая научная конференция молодых ученых и специалистов ОИЯИ. Тезисы докладов.

Дубна 2003, C. 205-207.

7. El'nikova L.V., Ryabinkina V.A. The optical monitoring for lyotropic liquid crystalline mesophases // II International Conference Laser Optics for Young Scientists. LOYS-2003. (30.06-4.07.2003) St. Petersburg 2003.

8. Ельникова Л.В. Численное моделирование Монте Карло мезоморфных превращений в смесях фосфолипидов // IV Национальная конференция по применению Рентгеновского, Синхротронного излучений, Нейтронов и Электронов для исследования материалов. ИК РАН им.

А.В. Шубникова. Тезисы докладов РСНЭ. Москва 2003, С. 330.

9. Ельникова Л.В. Численное моделирование мезоморфных превращений в лиотропных системах, влияющих на их оптические свойства // Оптика-2003. Труды третьей международной конференции молодых ученых и специалистов. Санкт-Петербург, 20-23 октября 2003. Под ред.

проф. С.А. Козлова. С. 232.

10. Ельникова Л.В. Мезоморфизм смеси C12EO6/H2O // Научная сессия МИФИ-2004. Сб. науч. трудов. М. 2004., Т.4., С. 190.

11. Ельникова Л.В. Методы определения концентрации в ламеллярных фазах фосфолипидов // Сб. трудов конференции "Фундаментальные проблемы оптики-2004" (Proceeding BPO-2004). СПб. 2004, С. 317.

12. Ельникова Л.В. Решеточная модель образования смектических фаз в везикулах системы вода-липид-неионный сурфактант // Жидкие кристаллы и их практическое использование. 2005, Вып. 1-2 (11-12). С.

95 - 100.

13. El'nikova L.V., 3D Lattice Model for the Phase Transition in a Water/Oil/Surfactant/Cosurfactant Mixture, J. Solid State Phenomena 2006, V. 115, P. 315-318.

14. Ельникова Л.В. Наноразмерные поверхностные эффекты в липидных везикулах // V Национальная конференция по применению Рентгеновского, Синхротронного излучений, Нейтронов и Электронов для исследования материалов. Институт кристаллографии им. А.В.

Шубникова. Тезисы докладов РСНЭ НАНО-2005. Москва 2005, С. 207.

15. Ельникова Л.В. Метод позитронной аннигиляции в исследованиях лиотропных агрегатов // Научная сессия МИФИ-2005. М.2005, Сб. науч.

трудов, Т.4, С. 181-183.

16. Ельникова Л.В. Локальная топология лиомезофаз и методы вычислений // Научная сессия МИФИ-2005. М.2005, Сб. науч. трудов., Т.4, С. 233 235.

17. Ельникова Л.В. Решеточная модель образования промежуточной mesh R m фазы в водных смесях неионных сурфактантов // Жидкие кристаллы и их практическое использование. 2004, Вып.2(8), С. 31-38.

18. Ельникова Л.В. Гироиды и спиновая модель образования промежуточной фазы в водных смесях неионных сурфактантов // Поверхность: Рентгеновские, синхротронные и нейтронные исследования. 2005, N. 8, С. 74-79.

19. El’nikova L.V. Numerical version of the area-difference elasticity model for lipid-detergent bilayer vesiculation // Materials Science and Engineering A 2006. Доступно в режиме “online” с 28 июля 2006:

http://www.sciencedirect.com/science/journal/ Список цитированной литературы [a1] Усольцева Н.В. Лиотропные жидкие кристаллы: химическая и надмолекулярная структура. Иван. гос. ун-т. -Иваново, 1994. - 220 C.

[a2] Веденов А.А., Левченко Е.Б. // УФН 1983, Т. 183 (Вып. 1), С. 3-54.

[a3] Монастырский М.И. Топология калибровочных полей и конденсированных сред. - М. ПАИМС, 1995. - 478 с.

[a4] Кац Е.И., Монастырский М.И. // ЖЭТФ 2000, Т. 118, Вып. 6(12), С.

1476 - 1483.

[a5] Evans R.M.L. // Phys. Rev. E. 1996, V. 53, P. 935 - 949.

[a6] Golo V.L., Kats E.I. and Porte G. // JETP Lett. 1996, V. 64, P. 631-636.

[a7] Sonin A.S. // J. Mater. Chem. 1998, V. 8, P. 2557-2574;

Казначеев А.В., Богданов М.М. и Тараскин С.А. // ЖЭТФ 2002, Т. 122, С. 68-75.

[a8] Kiselev M.A. et. al. //Proc. German-Russian User Meeting, Dubna, 1998.

[a9] Koynova R. and Tenchov B. //Current Opinion in Colloid and Interface Science 2001, V. 6, P. 277 - 286.

[a10] де Жен П. Физика жидких кристаллов. М. Мир, 1982. - 400 c.

[a11] Linhananta A. and Sullivan D. E. // Phys. Rev. E. 1998, V. 57, Р. 4547 4557.

[a12] Chen C.-M. // Physica A. 2000, V. 281, P. 41-50.

[a13] Goldstain R.E. and Lipowsky R. // Phys. Rev. L. 1988, V. 61, P. 2213 2216.

[a14] Molle B., de Geyer A., Guilermo A. et al. // Phys. Rev. L. 2003, V. 90, P.

068305-068310.

[a15] Milner S.T. and Safran S.A // Phys. Rev. A. 1987, V. 36, P. 4371 - 4379.

[a16] Feigenson G.V. and Buboltz J.T. // Biophys. Journal 2001, V. 80, P. 2775 2788.

[a17] Tokumasu F., Jin A.J., Feigenson G.V. and Dvorak J.A. // Biophys.

Journal 2003, V. 84, P. 2609-2618.

[a18] Leaver M. S., Fogden A., Holmes M. C. et al. // Langmuir 2001, V. 17, P.

35-46.

[a19] Caselle M., Gliozzi F. and Vinti S. // Nucl. Phys. Proc. Suppl. 1994, V. 34, P. 726 - 729.



 

Похожие работы:





 
2013 www.netess.ru - «Бесплатная библиотека авторефератов кандидатских и докторских диссертаций»

Материалы этого сайта размещены для ознакомления, все права принадлежат их авторам.
Если Вы не согласны с тем, что Ваш материал размещён на этом сайте, пожалуйста, напишите нам, мы в течении 1-2 рабочих дней удалим его.