Резонансные оптические и магнитооптические эффекты в наноструктурах и фотонных кристаллах
на правах рукописи
Жданов Александр Григорьевич РЕЗОНАНСНЫЕ ОПТИЧЕСКИЕ И МАГНИТООПТИЧЕСКИЕ ЭФФЕКТЫ В НАНОСТРУКТУРАХ И ФОТОННЫХ КРИСТАЛЛАХ Специальность 01.04.21 - лазерная физика
Автореферат диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук
Москва - 2011
Работа выполнена на кафедре квантовой электроники физического факуль тета Московского государственного университета имени М. В. Ломоносова
Научный консультант: доктор физико-математических наук Федянин Андрей Анатольевич Официальные доктор физико-математических наук, оппоненты: доцент Мишина Елена Дмитриевна, Московский государственный технический университет радиотехники, электроники и автоматики, Москва кандидат физико-математических наук, доцент Белотелов Владимир Игоревич, кафедра фотоники и физики микроволн, физический факультет МГУ имени М.В. Ломоносова, Москва
Ведущая организация: Учреждение Российской академии наук Институт общей физики им. А.М. Прохорова РАН, Москва
Защита состоится 15 декабря 2011 года в 16 часов 30 мин. на заседании диссертационного совета Д 501.001.31 при Московском государственном уни верситете имени М.В. Ломоносова по адресу: 119991, Москва, Ленинские го ры, МГУ, ул. Академика Хохлова, дом 1, стр. 62, корпус нелинейной оптики, аудитория им. С.А. Ахманова.
С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке физического факуль тета МГУ.
Автореферат разослан “ ” ноября 2011 г.
Ученый секретарь диссертационного совета Д 501.001.31, к.ф.-м.н., доцент Т.М. Ильинова
Общая характеристика работы
Диссертационная работа посвящена экспериментальному изучению оптиче ских и магнитооптических эффектов в наноструктурах и фотонных кристал лах, вызванных воздействием лазерного излучения. Основной задачей рабо ты является подбор экспериментальных техник и экспериментальное изуче ние резонансных оптических и магнитооптических эффектов в нанострук турах различной размерности: металлических наночастицах, периодически наноструктурированных поверхностей металла, и многослойных диэлектри ческих структурах (фотонных кристаллах) в видимом, ближнем ИК, ближ нем УФ диапазонах.
Резонансное усиление оптических и магнитооптических эффектов в нано структурах различной размерности обусловлено различными механизмами.
В случае нульмерных металлических наноструктур (наночастицы) усиление оптических эффектов обусловлено возбуждением локальных плазмонов. Оп тическое поле многократно усиливается в области пространства сопостави мой с размерами частицы. Оптическая частота резонанса обусловлена раз мерами частиц, материалом частиц и их окружением. Плазмонный резонанс крайне чувствителен к ближайшему окружению частиц и может применять ся в химических сенсорах для детектирования ультрамалых концентраций веществ. Наиболее яркие плазмонные эффекты наблюдаются на наночасти цах благородных металлов: серебра и золота. Для экспериментального на блюдения плазмонного усиления локального поля вблизи одиночных метал лических наночастиц неообходимо зафиксировать частицу в пространстве и поместить в область частицы невозмущающий зонд. Уникальной экспери ментальной методикой, позволяющей работать с одиночными микро- и нано объектами, является метод лазерного (оптического) пинцета. Этот метод позволяет зафиксирвать прозрачный объект в пространстве и измерять си ловые воздействия в масштабах нескольких фемтоньютонов. Применяя ме тод фотонно-силовой микроскопии, можно провести прямую спектроскопию плазмонных свойств нано- и микро- объектов по величине силового взаимо действия исследуемого объекта с лазерным излучением калиброванной ин тенсивности, что невозможно сделать любыми другими методами.
Резонансные оптические эффекты в двумерных металлических нано структурах, т.е. наноструктурированных поверхностях металлов, обуслов лены резонансным возбуждением поверхностных плазмон-поляритонов. Ре зонансное возбуждение происходит при условии фазового синхронизма меж ду тангенциальной составляющей падающей электромагнитной волны, век тором обратной решетки периодической структуры поверхности и волновым вектором поверхностного плазмон-поляритона. Эти условия выражаются в резонансных особенностях частотно-угловых спектров коэффициента отра жения подобных структур. По аналогии с фотонными кристаллами (много слойными диэлектрическими структурами) подобные структуры могут быть названы двумерными плазмонными кристаллами. Намагниченность такой наноструктуры приводит также к резонансным особенностям в спектрах маг нитооптических эффектов. Как и для наночастиц наиболее удобными мате риалами являются серебро и золото. С другой стороны, эти материалы не обладают ферро- или ферримагнитным упорядочением, следовательно, не проявляют магнитооптических эффектов. Магнитные материалы, обладают большим поглощением на длине волны оптического диапазона, длина пробе га поверхностного плазмона мала, следовательно эффективность резонанс ного возбуждения поверхностного плазмона на периодически структуриро ванной металлической поверхности мала. Возможным компромиссом между эффективностью резонансного возбуждения поверхностных плазмонов и ве личиной магнитооптических эффектов является рассмотрение никеля.
Резонансные эффекты в фотонных и магнитофотонных кристаллах обу словлены резонансами многолучевой интерференции. В случае одномерных (многослойных) структур имеют место оптические резонансы подобные резо нансам Фабри-Перо. Оптические спектры коэффициентов отражения и про пускания могут быть описаны на языке фотонной запрещенной зоны по ана логии с электронной запрещенной зоной для обычных кристаллов в физике твердого тела. Наличие ферро- или ферримагнитого упорядочения в сло ях такой структуры приводит к появлению аксиально-симметричных недиа гональных компонент тензора диэлектрической проницаемости соответству ющих слоев структуры. Аксиальная симметрия обуславливает нечетность инверсии по времени, что приводит к невзаимным магнитооптическим эф фектам, таким как эффект Фарадея. В магнитофотонных кристаллах эф фект Фарадея может значительно усиливаться по сравнению с однородной пластиной за счет конструктивной многолучевой интерференции благодаря невзаимной природе эффекта. Резонансные условия усиления эффекта Фа радея в магнитофотонных кристаллах могут быть выражены и в терминах фотонной запрещенной зоны и закона дисперсии. Угол фарадеевского вра щения плоскости поляризации благодаря невзаимности эффекта может рас сматриваться как часы, отсчитывающие время взаимодействия излучения с веществом. Таким образом, замедление групповой скорости может интерпре тироваться как увеличение времени взаимодействия излучения с веществом, с одной стороны, и как увлечение числа проходов в структуре за счет мно гократных переотражений в слоях структуры, с другой стороны, что приво дит к частотно-угловому резонансу магнитооптического эффекта Фарадея.
Особенности динамики распространения ультракоротких лазерных импуль сов и сверхбыстрой динамики эффекта Фарадея служат дополнительным подтверждением подобных механизмов усиления в многослойных фотонных структурах.
В нульмерных наноструктурах (металлические наночастицы) оптические резонансы обусловлены возбуждением локальных плазмонов, в двумерных и квазитрехмерных наноструктурах (наноструктурированные поверхности металлов) оптические резонансы обусловлены возбуждением поверхностных плазмон-поляритонов. В случае одномерных магнитофотонных кристаллов имеют место резонансы схожие с резонансами Фабри-Перо, вызванные мно голучевой интерференцией в слоях структуры. При наличии магнитного ма териала также возникает усиление магнитооптических эффектов.
Целью диссертационной работы является экспериментальное обнаруже ние, изучение и систематизация резонансных оптических и магнитооптиче ских эффектов в наноструктурах различной размерности и фотонных кри сталлах, вызванных структурной дисперсией образца.
Актуальность работы заключается в фундаментальном интересе к меха низмам оптических резонансов и резонансному усилению магнитооптических эффектов в наноструктурах и фотонных кристаллах. Растущий интерес к плазмонным наноструктурам и наночастицам сопровождается большим ко личеством работ в этой области, однако, малоохваченной областью, остает ся магнитоплазмоника, т.е. изучение резонансов магнитооптических эффек тов имеющих плазмонную природу. Работ, посвященных изучению одиноч ных плазмон-активных наночастиц, сравнительно мало. Фотонные кристал лы, особенно одномерные изучены сравнительно хорошо, однако, детальное объяснение механизмов усиления эффекта Фарадея в магнитофотонных кри сталлах, основанное на анализе пространственного распределения оптическо го поля в структуре и ее дисперсионных свойств, как и анализ сверхбыстрой временной динамики эффекта в литературе отсутствует.
Практическая ценность работы заключается:
• в экспериментальной демонстрации использования метода лазерного пин цета в качестве средства диагностики и прямой силовой спектроскопии плазмонных свойств одиночных объектов размером от сотен нанометров до нескольких микрон;
• в экспериментальной демонстрации возможности возбуждения поверх ностных плазмон-поляритонов на наноструктурированной поверхности никеля и возможности управления резонансными особенностями как в оп тическом, так и в магнитооптическом отклике меняя угол поворота образ ца либо угол падения и длину волны используемого излучения;
• в результатах численных расчетов оптимальных с точки зрения усиле ния эффекта Фарадея магнитофотонных структур и анализа динамики распространения ультракоротких лазерных импульсов в них с учетом ди намики плоскости поляризации, т.е. эффекта Фарадея;
Научная новизна работы заключается в следующем:
• Обнаружен парный эффект плазмонного усиления оптического поля меж ду одиночными наночастицами. Методом лазерного пинцета, совмещенно го с конфокальной схемой спектроскопии измерена зависимость усиления оптического поля от расстояния между плазмон-активными объектами.
• Обнаружен эффект силовой отдачи, вызванной неоднородным резонанс ным усилением оптического поля сфокусированного лазерного излучения вблизи захваченного микрообъекта.
• Продемонстрировано возбуждение поверхностных плазмонов на на ноструктурированной поверхности никеля. Измерены серии частотно угловых спектров экваториального магнитооптического эффекта Керра, показано резонансное плазмонно-индуцированное усиление магнитоопти ческого отклика.
• С помощью метода матриц распространения проведен расчет одномер ных магнитофотонных структур. Показана связь между дисперсионными свойствами таких структур, пространственным распределении оптическо го поля в них и резонансным усилением оптических и магнитооптических свойств.
• Численно рассчитаны временные зависимости фарадеевского угла для магнитофотонных структур. Показаны временные особенности оптическо го и магнитооптического откликов на временах порядка нескольких фем тосекунд. На примере однородных пластин феррит-граната эксперимен тально обнаружена зависимость эффекта Фарадея от времени.
На защиту выносятся следующие основные положения:
• В зазоре между двумя одиночными микрочастицами, частично покры тыми металлическими наночастицами и помещенными в раствор краси теля, происходит усиление локального оптического поля, приводящее к резонансному усилению люминесценции красителя. Резонансы усиления локального оптического поля обусловлены. взаимодействием локальных плазмонов в соседних наночастицах • При неоднородном резонансном усилении оптического поля лазерного из лучения вблизи плазмон-активной микрочастицы, помещенной в краси тель, возникает эффект силовой отдачи благодаря плазмонному усиле нию люминесценции. Величина флуктуирующей силы, действующей на микрочастицу, составляет около 40 фН при мощности лазерной накачки порядка 1 мкВт.
• Резонансное возбуждение поверхностных плазмон-поляритонов на пери одически структурированной поверхности никеля при выполнении усло вий фазового синхронизма между падающим излучением, поверхностным плазмоном и вектором обратной решетки структуры, приводит к появле нию резонансных особенностей в спектрах экваториального магнитоопти ческого эффекта Керра.
• На длинноволновом краю фотонной запрещенной зоны магнитофотонно го кристалла наблюдается усиление эффекта Фарадея, вызванное много лучевой интерференцией. При этом пучности стоячей электромагнитной волны имеют место в магнитных слоях структуры, имеющих больший коэффициент преломления. При смене контраста структуры, пучности электромагнитной волны локализуются в магнитных слоях при длине вол ны излучения, соответствующей коротковолновому краю фотонной запре щенной зоны. При этом усиление эффекта Фарадея наблюдается также на коротковолновом краю фотонной запрещенной зоны. Усиление эффекта Фарадея коррелирует с локализацией оптического поля в магнитных сло ях структуры и может рассматриваться как магнитооптический аналог эффекта Боррманна.
• Угол фарадеевского вращения в одномерных фотонных кристаллах нели нейно зависит от числа слоев структуры благодаря росту добротности ре зонансов многолучевой интерференции с ростом числа слоев структуры.
Это может рассматриваться как нелинейный закон Верде для фотонно кристаллических структур.
• Угол фарадеевского вращения при распространении ультракоротких ла зерных импульсов через тонкие пленки и фотоннокристаллические струк туры зависит от времени. Характер зависимости определяется соотноше нием длины импульса и толщины структуры, а также спектральным поло жением несущей частоты лазерного импульса относительно спектральных резонансных особенностей структуры.
Апробация работы проводилась на следующих конференциях: Междуна родная конференция “SPIE Europe: Optics and Optoelectronics”, Прага, ап рель 2009;
Международные московские симпозиумы по магнетизму “MISM”, Москва, 2005,2008;
Международная конференция “ICONO/LAT”, Минск, 2007;
Международная конференция “Frontiers in Optics”, США, 2007;
Между народная конференция “SPIE NanoScience + Engineering”, США, Сан-Диего 2008;
Международные конференции “International Conference on Materials Science and Condensed Matter Physics”, Кишинев, 2006,2008,2010.
Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения и списка цитируемой литературы. Объем диссер тации составляет 169 страниц, включая список литературы, 92 рисунка. Спи сок литературы содержит 81 наименование.
Личный вклад. Все результаты диссертационной работы получены ав тором лично или при его непосредственном участии.
Автором опубликовано 53 работы, из них 33 работы по теме диссертации, в том числе 5 работ в журналах из списка ВАК России.
Содержание работы Глава I. Резонансные эффекты в наноструктурах и фотонных кри сталлах и методы их изучения Первая глава содержит обзор литературы, касающейся теоретических описа ний оптических и магнитооптических явлений в наноструктурах и фотонных кристаллах и экспериментальных методик их изучения. В первой главе систе матически рассматриваются особенности резонансных оптических и магни тооптических эффектов в наноструктурах и фотонных кристаллах. Также приводится детальное описание экспериментальных методик, использован ных в оригинальной части работы.
Глава II. Локальное усиление оптического поля вблизи одиночных микро-и наночастиц Вторая глава посвящена экспериментальному исследованию резонансного усиления оптического поля вблизи одиночных микро- и наночастиц методом лазерного пинцета.
В качестве образцов рассмотрены микрочастицы диоксида кремния диа метром 2 мкм и 3.44 мкм, частично покрытые наночастицами серебра диа метром d 30 нм. При этом относительная площадь покрытия составляла около 10%, что обеспечивало, с одной стороны необходимое количество нано частиц на микрочастице для наблюдения эффектов, связанных с усилением оптического поля благодаря резонансу локальных плазмонов, а с другой сто роны достаточную прозрачность покрытой микрочастицы, делая возможным оптический захват одиночной микрочастицы.
В качестве экспериментального метода был выбран метод лазерного (оп тического) пинцета, позволяющей во-первых зафиксировать прозрачную ча стицу в пространстве с помощью оптической ловушки, а во-вторых измерить внешнюю силу, действующую на нее при локальном усилении оптического поля вблизи захваченной частицы. [1] Для получения численных характеристик оптической ловушки применял ся метод калибровки по броуновскому движению. [2, 3] Рассмотрим модель оптической ловушки, считая потенциал ловушки гармоническим. На захва ченную частицу кроме возвращающей силы со стороны ловушки будут дей ствовать сила вязкого трения и случайная нестационарная сила, обуслов ленная броуновскими флуктуациями. Пренебрегая второй производной по времени [1] для закона движения захваченной частицы получим:
x + k x = 2Dn(t), (1) где k = k/, k - эффективная жесткость ловушки, - коэффициент гидроди намического сопротивления, D - коэффициент Эйнштейна, n(t) - случайная сила.
После преобразования Фурье из выражения (1) получаем спектр мощно сти:
2D P () = 2. (2) k + Экспериментально смещение частицы x определяется по отклонению ла зерного луча рассеянного захваченной частицей, которое регистрируется позиционно-чувствительным фотодатчиком, например, квадрантным фото диодом. Сигнал с фотодиода V оказывается пропорциональным смещению частицы V = x/S. [2, 3] Спектр мощности сигнала с фотодиода может быть записан в виде:
2DS PV () = 2. (3) k + Таким образом, по данным аппроксимации спектра мощности соотноше нием типа (3) вычисляется коэффициент пропорциональности S и эффек тивная жесткость ловушки k.
В качестве индикатора усиления локального оптического поля использо вался водный раствор красителя родамина 6Ж с концентрацией 3 · 107 M, в который были помещены покрытые микрочастицы. Локальное усиление оп тического поля за счет возбуждения локальных плазмонов в металлической наночастице приводит к усилению сигнала люминесценции, линейного по ин тенсивности поля накачки, от области красителя вблизи этой наночастицы.
Рис. 1: Схема экспериментальной установки лазерного пинцета (а). SEM изобра жение покрытой микрочастицы (б). Оптические изображения пары захваченных частиц (в) и одиночной частицы (г).
Для наблюдения этого эффекта в традиционную схему установки ла зерного пинцета был внесен ряд изменений (рис. 1). Луч лазера с длиной волны = 980 нм проходит последовательно через акустооптический мо дулятор и дефлектор и фокусируется 100х масляно-иммерсионным объекти вом (ЧА=1.3) внутри кюветы с образцом. Пространственная неоднородность электромагнитного поля сфокусированного лазерного излучения формирует трехмерную оптическую ловушку для прозрачных микрочастиц. С помощь акустооптического дефлектора и модулятора положение луча с высокой от носительно броуновского движения частотой (10 кГц) переключается меж ду двумя положениями в пространстве, формируя две оптические ловушки на контролируемом расстоянии друг от друга, что позволяет одновремен но оперировать с двумя микрочастицами. Для возбуждения люминесценции используется непрерывный лазер с длиной волны = 532 нм,луч которо го фокусируется рабочим объективом в перетяжку d 1 мкм в область, где захватываются частицы. Сбор сигнала люминесценции осуществляется в геометрии “на отражение”. Для того, чтобы выделить сигнал от полезного рабочего объема, т.е. от непосредственного окружения захваченной частицы используется конфокальная схема с диафрагмой D = 300 мкм, фильтрую щей сигнал от прочей толщи образца. Излучение накачки и захватывающего лазера фильтруется оптическими интерференционными фильтрами. Изме рение спектров люминесценции проводится многоканальным спектрометром с охлаждаемой ПЗС камерой. Результаты измерения усредняются за время t 10 с. Следует отметить, что интенсивность лазерного излучения, возбуж дающего люминесценцию подобрано сильно меньше интенсивности захваты вающего лазера, тем самым наличие накачки никак не влияет на параметры оптической ловушки. Для получения информации о смещениях захваченной частицы используется стандартная схема с квадрантным фотодиодом. [2] Благодаря резонансу локальных плазмонов при облучении покрытой мик рочастицей лазерными излучением с длиной волны 532 нм возникает уси ление локального оптического поля вблизи металлических наночастиц, по крывающих микрочастицу. Поскольку микрочастицы погружены в раствор красителя, сигнал люминесценции от области, где происходит усиление по ля также усиливается. Результаты измерения спектров люминесценции для различных конфигураций захваченных частиц приведены на графике 2. Ин тенсивность люминесценции при захвате одной покрытой частицы пример но на 10% превосходит фоновый сигнал, в тоже время при захвате одиноч ной непокрытой диэлектрической частицы сигнал люминесценции спадает на 15%. Это связано с тем, что микрочастица вытесняет некоторый объем красителя из области детектирования, что ведет к ослаблению сигнала лю минесценции. В случае покрытой частицы локального усиления оптического поля оказывается достаточно не только для компенсации этого эффекта, но и для усиления интегрального сигнала. В случае захвата и сближения двух покрытых частиц усиление возрастает до 20%, что на первый взгляд яв ляется просто аддитивным эффектном от наличия двух плазмон-активных микрочастиц в объеме детектирования. Однако, при дальнейшем сближении вплоть до касания имеет место флуктуирующий характер интенсивности лю минесценции с резонансным усилением до 60%. Такие вспышки люминесцен Рис. 2: Спектры люминесценции красителя родамина 6Ж вблизи захваченных микрочастиц. На вставке - пара захваченных микрочастиц и резонансная вспышка люминесценции между ними.
ции были видны на съемке ПЗС камерой как яркое пятно между захваченны ми частицами (см. вставку на рис. 2). Оптическая ловушка фиксирует три поступательные степени свободы каждой из захваченных частиц в то вре мя как вращательные степени свободы остаются незафиксированными. При взаимном повороте пары захваченных частиц наноостровками серебра друг к другу, пара сблизившихся наночастиц серебра образует резонатор, усили вающий локальное оптическое поле эффективнее, чем каждая из частиц по отдельности. Это и приводит к резонансными вспышкам, имеющим флукту ационный характер, превосходящим чисто аддитивный эффект.
Сигнал люминесценции от области вблизи захваченной частицы можно считать индикатором локального оптического поля. В описанных выше экс периментах мощность накачки составляла 1 мкВт, при увеличении мощности накачки до 1 мВт эффект пропадал. Наличие частиц в объеме детектирова ния как покрытых, так и непокрытых приводило к одинаковому ослаблению интенсивности люминесценции, вызванного высвечиванием красителя из-за слишком большого значения электромагнитного поля вблизи наночастиц.
Усиление люминесценции в описанных выше экспериментах возможно объяснить и в терминах потока фотонов. В этом случае необходимо рассмат ривать совместно систему наночастица-краситель. В случае раствора кра сителя без наночастиц интенсивность люминесценции I будет определять ся соотношением I 0 I0 Наличие наночастиц приводит к эффективно му усилению сечения поглощения. В чистом растворе красителя сечение поглощение определяется сечением поглощения красителя 0. При наличии наночастиц сечение поглощения определяется размерами наночастиц и суще ственно превосходит сечение поглощения красителя 0. В результате поглощения фотонов возникает локальное плазмонное поле вблизи части цы, переводящее молекулы красителя в возбужденное состояние. Другими словами, наночастицы играют роль “воронок”, эффективно увеличивающих число фотонов, взаимодействующее с молекулой красителя. Подобный эф фект имеет место только при низкой концентрации красителя по сравнению с концентрацией наночастиц на захваченной микрочастице, что подтвержда ется экспериментально.
Рис. 3: Сила действующая на захваченную частицу при включении излучения накачки люминесценции (серая кривая, левая ось), сигнал люминесценции при на хождении частицы в объеме детектирования (черная кривая, правая ось). (а) диэлектрическая (непокрытая) микрочастица;
(б) - микрочастица, покрытая нано частицами серебра.
На графике 3 приведены результаты одновременных измерений сигнала люминесценции и силы, действующей на захваченную частицу. При включе нии накачки в случае непокрытой частицы не происходит каких либо суще ственный силовых воздействий. В случае покрытой частицы при включении накачки возникает сила Fz 40 фН, действующая вдоль оси лазерного пуч ка накачки при мощности накачки 1 мкВт. Флуктуации силы коррелируют с сигналом люминесценции. Отдельные серии экспериментов по измерению силового воздействия на покрытые и непокрытые частицы в растворе кра сителя и в дистиллированной воде выявили связь флуктуирующей силы с наличием красителя и покрытием частицы. Таким образом, обнаруженный эффект представляет собой силовую отдачу при излучении люминесценции усиленной локальными плазмонами. Пример этих измерений показывает, что метод оптического пинцета в модификации “фотонно-силового микроскопа” может применяться для силовой спектроскопии поглощения и люминесцен ции одиночных микрочастиц.
Глава III. Возбуждение поверхностных плазмон-поляритонов в маг нитоплазмонных наноструктурах Третья глава посвящена экспериментальному изучению резонансных особен ностей в оптическом и магнитооптическом откликах наноструктурированных металлических поверхностей. В данной главе под поверхностью понимается не кристаллографическое, а оптическое понятие (L ).
В главе рассматривается резонансное возбуждение поверхностных плазмон-поляритонов на наноструктурирванных поверхностях металлов с одномерным и двумерным упорядочением. По аналогии с фотонными и маг нитофотонными кристаллами подобные структуры могут быть названы маг нитоплазмонными кристаллами [4, 5]. В качестве экспериментальных образ цов рассматриваются бороздки на никелевой поверхности с периодом 320 нм и амплитудой рельефа 10 нм и инвертированные никелевые опалы с периодом 500 нм. Опаловую поверхность можно рассматривать по сути как двумер ную структуру, поскольку из-за сильного оптического поглощения в никеле электромагнитное излучение не проникает глубже одного периода внутрь структуры, тем самым упорядочение по этому направлению не влияет на оптический и магнитооптический отклик.
Существенная экспериментальная сложность при возбуждении поверх ностных плазмон-поляритонов на поверхности ферромагнитного металла заключается в значительном оптическом поглощении. Для эффективного возбуждения поверхностных плазмонов на периодически структурирован ной поверхности металла необходимо соблюсти условия фазового синхрониз ма между падающей объемной электромагнитной волной и поверхностным плазмон-поляритоном, другими словами, необходимо добиться пересечения двух соответствующих дисперсионных кривых (рис. 4). [4,5] Фазовый синхро низм замыкается через вектор обратной решетки поверхностной структуры.
Здесь наклонная прямая соответствует (-1)-ому порядку дифракции, пе Рис. 4: Схема возбуждения поверностных плазмон-поляритонов на нанострукту рированной поверхности. а) - условия фазового синхронизма. б) - конфигурация возбуждения поверхностных плазмонов. На вставке АСМ изображение экспери ментального образца.
ресечение с дисперсионной кривой поверхностных плазмон-поляритонов со ответствует условиям фазового синхронизма: ik0 sin + ng = kspp.
В случае двумерной периодичности условия фазового синхронизма ана логичны с тем лишь отличием, что в условиях фазового синхронизма в дву мерном случае будут участвовать оба вектора обратной решетки структуры ik0 sin + n1 g1 + n2 g2 = kspp.
Учтя закон дисперсии поверхностного плазмон-поляритона в итоге для условия фазового синхронизма получим:
1 ik0 sin + n1 g1 + n2 g2 = k0 (4) 1 + Из формулы (4) видно, что условия фазового синхронизма зависят от следующих управляющих параметров: длины волны падающего излучения = 2/k0, угла падения, азимутального угла поворота образца. В гла ве приведены результаты наблюдения резонансов коэффициента отражения структуры по всем этим параметрам. Показано, что резонансные особенно сти в оптическом отклике имеют место только при ТЕ-поляризации пада ющего излучения. Это указывает на возбуждение поверхностных плазмон поляритонов, которые запрещены в ТМ-поляризации.
Наиболее яркие особенности наблюдались для одномерной структуры, ка чество упорядочение которой было существенно выше качества упорядоче ния инвертированных опалов, полученных методом самосборки. Спектр от ражения одномерной магнитоплазмонной структуры для = 58 приведен на рис. 5а. В спектре коэффициента отражения имеется резкий провал ши риной 20 нм с центром 600 нм. Этот провал наблюдается только при TE-поляризованном падающем излучении и вызван перераспределением энергии падающей волны между отраженной волной и резонансно возбуж денным поверхностным плазмоном. Наличие магнитного поля снимает вы рождение между противоположно бегущими поверхностными плазмонами и приводит к зависимости коэффициента отражения от магнитного поля. [5] Резонансное возбуждение поверхностных плазмонов приводит к резонанс ным особенностям в спектре магнитооптического эффекта Керра в эквато риальной геометрии (см. черную кривую на рис. 5а).
Рис. 5: Влияние резонансного возбуждения плазмонов на оптическое отражение и экваториальный магнитооптический эффект Керра. а) - периодические бороздки на поверхности Ni;
б),в) - поверхность инвертированного Ni опала. Серые кривые и левые оси соответствуют магнитооптическим спектрам, черные кривые и правые оси - коэффициенту отражения. Пунктирная линия на (а) - эффект Керра для гладкой поверхности Ni.
В случае двумерных образцов в условиях резонансного возбуждения по верхностных плазмонов фигурируют уже два вектора обратной решетки. Тем самым становятся возможными две моды. На графике 5б показаны резуль таты измерений для первой моды при = 58 и = 0 (вектор обратной решетки лежит в плоскости падения света). В этом случае в спектре ко эффициента отражения имеет место особенность на длине волны нм. Спектр магнитооптического эффекта Керра коррелирует со спектром отражения. В случае возбуждения второй плазмонной моды ( = 30 ) спек тральная особенность сдвигается в коротковолновую область ( 750 нм).
В спектре магнитооптического эффекта Керра появляется широкий провал в районе 700 нм. Худшее качество упорядочения двумерных структур по сравнению с одномерными приводит к более слабым особенностям в спек трах. Неточное совпадение особенностей в спектрах оптического пропускания и магнитооптического эффекта Керра вызвано большой шириной особенно стей с спектральными свойствами эффекта Керра для однородной никелевой поверхности.
Глава IV. Резонансное усиление эффекта Фарадея в одномерных магнитофотонных кристаллах В четвертой главе рассмотрены резонансные оптические и магнитооптиче ские эффекты в одномерных фотонных кристаллах, приводятся результаты численных расчетов методом матриц распространения [6, 7] и эксперимен тальные результаты обнаружения временной зависимости магнитооптиче ского эффекта Фарадея на ультракоротких временных масштабах t фс.
В рамках метода матриц распространения электромагнитное поле внутри каждого слоя магнитооптической многослойной структуры раскладывается по 4 модам на право- и лево-циркулярно поляризованные волны (r,l) для двух направлений распространения (+,-) [7]:
E() (r) =,P,d e,P,d exp[ik0 (nx, x + ny, y + nz,,P,d (z z1 ))], (5) P =r,l d=± где,P,d - амплитуда моды;
nx,, ny,, nx,,P,d - компоненты нормированного волнового вектора n,P,d = k,P,d /k0, k0 = /c;
e,P,d - вектор поляризации моды.
Каждому слою сопоставляется матрица, связывающая амплитуды нор мальных мод на его границах. В конечном счете задача сводится к системе линейных уравнений, определяющих значения нормальных мод на границах образца. Найдя их, сразу же получаем значения коэффициентов отражения и пропускания:
2 R=| + 0,l, | +| 0,l, |, (6) 0,r, 0,r, 2 T =| + k+1,l, | +| k+1,l, |, (7) k+1,r, k+1,r, а также комплексных углов Фарадея и Керра:
( k+1,l, ) k+1,r, = arctan[ ]. (8) ( k+1,r, + k+1,l, ) ( 0,l, ) 0,r, = arctan[ ]. (9) ( 0,r, + 0,l, ) Мнимые части этих значений характеризуют появляющуюся эллиптич ность поляризации.
С помощью метода матриц распространения были рассчитаны спектры оптического пропускания и магнитооптического эффекта Фарадея для экс периментального образца фотонного кристалла, состоящего из 11 чередую щихся /4-слоев SiO2 и Bi : Y IG. Были учтены оптическое поглощение и дисперсия показателя преломления материалов слоев, полученные из дан ных [8]. Сравнение результатов расчета и экспериментально измеренных за висимостей приведено на рис. 6а.
Рис. 6: Расчет спектральных зависимостей эффекта Фарадея (а) и пространствен ного распределения поля в слоях фотонного кристалла (б). На (а) для приводится сравнение с экспериментальными результатами (точки).
Результаты расчета подтверждают экспериментально обнаруженное уси ление магнитооптического эффекта Фарадея на длинноволновом краю фо тонной запрещенной зоны примерно в 6 раз. Пространственное распреде ление электромагнитного поля внутри слоев фотонного кристалла (рис. 6б) демонстрирует пучности электромагнитной волны в магнитных слоях фотон ного кристалла при длине волны, соответствующей длинноволновому краю фотонной запрещенной зоны. На длине волны, соответствующей коротковол новому краю фотонной запрещенной зоны локализация поля наблюдается в немагнитных слоях и усиление эффекта Фарадея происходит всего в 2 раза.
Расчеты инвертированных структур (показатель преломления немагнитных слоев больше, чем магнитных) приводят к обратному эффекту: в этом слу чае большее усиление наблюдается на коротковолновом краю запрещенной зоны. Это позволяет говорить о связи локализации оптического поля волны в магнитных слоях фотонного кристалла с усилением магнитооптического эффекта Фарадея, т.е. о магнитооптическом аналоге эффекта Боррманна в магнитофотонных кристаллах.
Резонансное оптическое пропускание и коррелирующее с ним усиление эффекта Фарадея на краю фотонной запрещенной зоны вызвано резонан сами многолучевой интерференции. Для угла Фарадея в случае однород ной магнитооптической пластины имеет место закон Верде M d, где М - намагниченность пластины, а d - толщина. С ростом числа слоев растет добротность многолучевых резонансов. Результаты расчета серии спектров Фарадеевского угла при различном числе слоев структуры представлены на рис. 7.
Рис. 7: Усиление эффекта Фарадея в зависимости от числа слоев фотонного кри сталла.
В случае фотоннокристаллических структур закон Верде оказывается нелинейным по толщине образца за счет роста добротности резонансов с уве личением числа слоев.
Наличие резонансных спектральных особенностей приводит к нетриви альным особенностям во временном отклике. Чтобы обнаружить временные эффекты в фотоннокристаллических структурах необходимо использовать ультракороткие лазерные импульсы, пространственная длина которых со измерима с эффективной толщиной структуры d s. Это означает, что масштаб характерных спектральных особенностей фотоннокристаллической структуры совпадает со спектральной шириной лазерного импульса.
В работе использован фемтосекундный лазер ( = 1.56 мкм) с длительно стью импульсов 130 фс и частотой повторения 70 МГц.
В случае толстой пластины, когда d s, на выходе из структуры будет основной вышедший импульс и серия его переотражений. В силу невзаимно сти эффекта Фарадея угол вращения плоскости поляризации в каждом n-ом переотражении будет увеличиваться = 0 (n + 1). Это было обнаружено экспериментально для пластины гадолиний-галлиевого граната толщиной мкм на SiO2 подложке толщиной 500 мкм см. 8.
Рис. 8: Экспериментальное обнаружение зависимости эффекта Фарадея от време ни при распространении лазерного импульса длительностью 100 фс Результаты расчета временного отклика модифицированным методом матриц распространения показали, что наиболее интересные эффекты имеют место при интерференции основного импульса и его переотражений. В этом режиме зависимость угла Фарадея от времени при распространении фемто секундного лазерного импульса оказывается быстрее линейной, возрастание или убывание зависимости определяется положением несущей частоты отно сительно спектральных особенностей (интерференционных максимумов или минимумов) структуры.
Основные результаты и выводы Исследования, проведенные в рамках диссертационной работы, посвящены экспериментальному изучению оптических и магнитооптических эффектов в наноструктурах и фотонных кристаллах. Приведены результаты экспери ментального обнаружения резонансных особенностей оптического и магни тооптического откликов таких структур, а также результаты численных рас четов.
В рамках диссертационной работы получены следующие основные резуль таты:
1. Обнаружено усиление локального оптического поля вблизи микрочастиц SiO2 диаметром 2 мкм и 3.44 мкм, частично покрытых наночастицами серебра диаметром 30 нм с относительной долей покрытия 10%. Ин дикатором усиления локального оптического поля служил сигнал люми несценции водного раствора красителя родамина 6Ж, в который были помещены изучаемые частицы, захваченные с помощью лазерного пинце та. Для частиц диаметром 2 мкм обнаружено усиление люминесценции на 10% по сравнению с фоновым сигналом. Для частиц диаметром 3.44 мкм обнаружен дополнительный механизм усиления люминесценции благода ря резонансам Ми 2. При контролируемом сближении пары микрочастиц SiO2 диаметром мкм, частично покрытых наночастицами серебра диаметром 30 нм, на расстояния порядка 30 нм с помощью двулучевого лазерного пинцета об наружено усиление люминесценции в 2 раза. Это обусловлено усилением локального оптического поля вблизи металлических наночастиц, покрыва ющих микрочастицы. Взаимодействие захваченных частиц друг с другом при их сближении приводит к резонансному усилению оптического поля в зазоре между ними, сопровождающемуся вспышками люминесценции в 2.6 раза сильнее фонового значения 3. Методом фотонно-силовой лазерной микроскопии измерена величина си лы, действующей на захваченную микрочастицу (d = 2 мкм), частично покрытую металлическими наночастицами (d = 30 нм) и погруженную в водный раствор красителя родамина 6Ж, при облучении захваченной частицы лазерным излучением. Величина такой силы составляет 40 фН при мощности зондирующего лазерного излучения 1 мкВт и длине волны = 532 нм. При мощности лазерного излучения 1600 мкВт обнаружены силовые флуктуации до 400 фН, коррелирующие с флуктуациями усиле ния люминесценции. Это может быть интерпретировано, как результат оптической отдачи при плазмонно-усиленной люминесценции вблизи ме таллических наночастиц, покрывающих захваченную микрочастицу 4. Продемонстрирована возможность возбуждения поверхностных плазмон поляритонов в одномерных и двумерных никелевых структурах при со блюдении условий фазового синхронизма между компонентной падающей объемной волны, волновым вектором поверхностного плазмона и вектором обратной решетки структуры. Обнаружен резонансный провал в спектрах отражения таких структур, соответствующий возбуждению поверхност ных плазмонов. Характерная спектральная ширина особенности состав ляет 20 нм на длине волны 600 нм 5. Обнаружены резонансные особенности в спектральных зависимостях эк ваториального эффекта Керра, коррелирующие со спектральными осо бенностями коэффициентов отражения в двумерных и одномерных пе риодических никелевых наноструктурах. Для одномерных структур ре зонансная особенность в спектральной зависимости магнитооптического эффекта Керра составила 2 · 103, что в 20 раз превышает соответствую щее значение эффекта для гладкой поверхности никеля на той же длине волны ( = 620 нм) 6. Методом матриц распространения проведен расчет оптических и магни тооптических свойств одномерных фотонно-кристаллических структур с учетом дисперсионных свойств материалов слоев. Для фотонных кристал лов с 11 слоями показано усиление эффекта Фарадея на длинноволновом краю фотонной запрещенной зоны в 6.5 раз по сравнению с однородной пластиной Bi:YIG такой же толщины. Проведена аппроксимация резуль татов экспериментального измерения величины эффекта Фарадея в та ких структурах. Рассмотрены механизмы усиления эффекта Фарадея в одномерных фотонных кристаллах и микрорезонаторах, связанные с пе рераспределением пространственной локализации оптического поля в сло ях структур. Показано, что усиление эффекта Фарадея наблюдается при условии максимумов стоячей электромагнитной волны в магнитных сло ях структуры, что имеет прямую аналогию с эффектом Боррманна для кристаллов. По результатам численных расчетов также обнаружена нели нейная зависимость фарадеевского угла от толщины фотонного кристалла 7. Экспериментально обнаружена зависимость фарадеевского угла от време ни при прохождении ультракороткого лазерного импульса длительностью 100 фс через тонкие пленки гадолиний-галлиевого граната с толщинами d = 11 мкм и d = 30 мкм. С помощью модифицированного метода матриц распространения показано влияние резонансных спектральных особенно стей тонких пленок и фотонно-кристаллических структур на динамику эффекта Фарадея для ультракоротких лазерных импульсов.
Список цитируемой литературы [1] Tsvi Tlusty, Amit Meller, Roy Bar-Ziv. Optical gradient forces of strongly localized elds// Phys. Rev. Lett. Aug 1998. Т. 81, С. 1738–1741.
[2] G. Romano, L. Sacconi, M. Capitanio, F. S. Pavone. Force and torque measurements using magnetic micro beads for single molecule biophysics // Opt. Comm. 2002. Т. 215, С. 323–331.
[3] Jens-Christian Meiners, Stephen R. Quake. Femtonewton force spectroscopy of single extended dna molecules//Phys. Rev. Lett. May 2000. Т. 84, С. 5014– 5017.
[4] A. A. Grunin, A. G. Zhdanov, B. B. Tsema, A. A. Ezhov, T. V. Dolgova, E. A. Ganshina, M. H. Hong, A. A. Fedyanin. Magneto-optical response enhancement in 1d and 2d magnetoplasmonic crystals// Proceedings of SPIE.
2009. Т. 7353, С. 73530F–1–73530F–10.
[5] V. I. Belotelov, I. A. Akimov, M. Pohl, V. A. Kotov, S. Kasture, A. S.
Vengurlekar, Achanta Venu Gopal, D. R. Yakovlev, A. K. Zvezdin, M. Bayer.
Enhanced magneto-optical eects in magnetoplasmonic crystals // Nature Nanotechnology. 2011. Т. 6, С. 370–376.
[6] D.S. Bethune. Optical harmonic generation and mixing in multilayer media:
analysis using optical transfer matrix techniques// J. Opt. Soc. Am. B. 1989.
Т. 6, С. 910.
[7] A. Takayama, M. Egawa, K. Nisimura, M. Inoue, H. Kato. Theoretical analysis of optical and magneto-optical properties of one-dimensional magnetophotonic crystals// Journ. of Appl. Phys. 2003. Т. 93, С. 3906.
[8] J.M. Robertson, S. Wittekoek, P.F. Bonguers. Magneto-optic spectra and the dielectric tensor elements of bismuth-substituted iron garanets at photon energies between 2.2-5.2 ev// Phys. Rev. B. 1975. Т. 12, С. 2777.
Содержание диссертации отражено в следующих основных рабо тах:
[1] A. Zhdanov, M.P. Kreuzer, S. Rao, A. Fedyanin, R. Quidant, D. Petrov.
Detection of plasmon-enhanced luminescence elds from an optically manipulated pair of partially metal covered dielectric spheres // Opt. Lett.
2008. Т. 33, С. 2749 – 2751.
[2] A. Zhdanov, S. Rao, A. Fedyanin, D. Petrov. Experimental analysis of recoil eects induced by uorescence photons // Phys. Rev. E. 2008. Т. 80, С.
046602-1 – 046602-7.
[3] A.B. Khanikaev, A.B. Baryshev, P.B. Lim, H. Uchida, M. Inoue, A.G. Zhdanov, A.A. Fedyanin, A.I. Maydykovskiy, O.A. Aktsipetrov.
Nonlinear Verdet law in magnetophotonic crystals: interrelation between Faraday rotation and Borrmann eect-dimensional photonic crystals // Phys.
Rev. B. 2008. Т. 78, С. 193102-1 – 193102-4.
[4] A.G. Zhdanov, A.A. Fedyanin, O.A. Aktsipetrov, D. Kobayashi, H. Uchida, M. Inoue. Enhancement of Faraday rotation at photonic-band-gap edge in garnet-based magnetophotonic crystals // J. Magn. Magn. Mater. 2006. Т.
300, С. e253 – e256.
[5] A. A. Grunin, A. G. Zhdanov, A. A. Ezhov, E. A. Ganshina, A. A. Fedyanin.
Surface-plasmon-induced enhancement of magneto-optical Kerr eect in all nickel subwavelength nanogratings // Appl. Phys. Lett. 2010. Т. 97, С. 261908 1 – 261908-3.