Фильтрация субмикронных аэрозолей волокнистыми фильтрами
На правах рукописи
КИРШ Василий Александрович ФИЛЬТРАЦИЯ СУБМИКРОННЫХ АЭРОЗОЛЕЙ ВОЛОКНИСТЫМИ ФИЛЬТРАМИ 02.00.11 – коллоидная химия 02.00.04 – физическая химия
АВТОРЕФЕРАТ
диссертации на соискание учёной степени доктора физико-математических наук
Москва – 2012
Работа выполнена в Федеральном государственном бюджетном учреждении науки Институте физической химии и электрохимии имени А.Н. Фрумкина РАН
Научный консультант:
доктор физико-математических наук, профессор Ролдугин Вячеслав Иванович (ИФХЭ РАН, заведующий лабораторией физикохимии коллоидных систем)
Официальные оппоненты:
доктор физико-математических наук, профессор Лушников Алексей Алексеевич (ФГУП НИФХИ им. Л.Я. Карпова, Лаборатория физики аэродисперсных систем, главный научный сотрудник) доктор физико-математических наук, профессор Угрозов Валерий Вячеславович (Финансовый университет при Правительстве Российской Федерации. Заочный финансово-экономический институт, заведующий кафедрой "Экономико математические методы и модели") доктор физико-математических наук, профессор Филиппов Анатолий Николаевич (РГУ нефти и газа им. И.М. Губкина, профессор кафедры высшей математики)
Ведущая организация: Национальный исследовательский ядерный университет «МИФИ»
Защита состоится 4 октября 2012 г. в 15 часов 00 мин. на заседании диссертационного совета Д 002.259.02 при Федеральном государственном бюджетном учреждении нау ки Институте физической химии и электрохимии имени А.Н. Фрумкина РАН по адре су: 119071, г. Москва, Ленинский проспект, д. 31, стр. 4.
С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке химической литературы РАН (ИОНХ РАН, 119071, г. Москва, Ленинский проспект, д. 31)
Автореферат разослан «_» 2012 г.
Учёный секретарь диссертационного совета, кандидат химических наук Н.П. Платонова
ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ
Актуальность. Необходимость исследования процесса тонкой фильтрации суб микронных аэрозолей волокнистыми фильтрами обусловлена высокими требования ми к степени очистки газов при решении широкого комплекса актуальных проблем, таких как развитие высоких технологий, снижение опасных выбросов в атмосферу, защита органов дыхания. Современные тонковолокнистые фильтры при заданной эф фективности улавливания частиц обладают наименьшим сопротивлением потоку по сравнению с другими фильтрующими материалами, и поэтому получили широкое распространение для очистки технологических газов и приточного воздуха в «чистых комнатах», при создании респираторов и в качестве аналитических фильтров. В на стоящее время волокнистые фильтры находят новые области применения. Расчет эф фективности фильтров представляет собой сложную многопараметрическую задачу, и требует одновременного учета собственного размера субмикронных частиц, особен ностей стесненного поля течения в фильтре и учета изменения поля течения в про цессе роста осадка частиц на волокнах. Существующие теоретические представления о механизме осаждения и накопления частиц в фильтре и модели фильтрации, яв ляющиеся преимущественно эмпирическими, не позволяют с необходимой точностью оценивать эффективность улавливания частиц и прогнозировать ресурс фильтра без проведения дополнительных экспериментов. Необходимы дальнейшее развитие тео ретических представлений о физике улавливания частиц и разработка математиче ских моделей, на основе которых можно обоснованно выбирать параметры высоко эффективных фильтров, удовлетворяющих заданным требованиям очистки (по эф фективности и сопротивлению), прогнозировать ресурс фильтров, совершенствовать фильтры, а также выбирать условия их испытаний.
Цель работы. Построение количественной теории тонкой фильтрации аэрозолей волокнистыми фильтрами с учетом одновременного действия основных механизмов осаждения частиц из потока и с учетом роста проницаемого осадка на волокнах.
Научная новизна. В диссертации решена актуальная проблема физической и кол лоидной химии построена теория тонкой фильтрации аэрозолей волокнистыми фильтрами. Созданы модели, впервые позволяющие рассчитывать эффективность фильтров с учетом одновременного действия основных механизмов осаждения час тиц из потока, рассчитывать увеличение эффективности и сопротивления фильтров при росте осадка на волокнах, а также прогнозировать ресурс фильтров и многосту пенчатых систем тонкой очистки. В диссертации впервые развиты методы расчета ко эффициентов захвата волокнами точечных частиц (наночастиц) и частиц конечного размера с учетом их инерционного и диффузионного смещения с линий тока, с уче том скольжения газа на поверхности тонких волокон, действия электростатических и ван-дер-ваальсовых сил, а также сил гравитации. Развит метод расчета инерционного осаждения частиц с учетом их отскока от тонких волокон. Впервые разработаны ме тоды расчета коэффициентов захвата волокнами в процессе накопления на них про ницаемого осадка частиц, развит метод расчета гидродинамического сопротивления и диффузионного осаждения частиц в высокопористом осадке частиц на поверхности фильтра. Впервые разработан метод расчета оптимальных параметров предфильтров, обеспечивающих максимальный ресурс многоступенчатой системы тонкой очистки газов от взвешенных частиц.
Практическая значимость. Полученные в работе результаты расширяют пред ставления о механизмах осаждения и накопления аэрозольных субмикронных и нано размерных частиц в тонковолокнистых фильтрах. Они дают возможность оценивать эффективность улавливания частиц фильтрами в зависимости от размера частиц и ус ловий фильтрации, оценивать ресурс фильтров и оптимальные параметры фильтров и многоступенчатых фильтрующих систем, выбирать условия испытания фильтров, предвидеть и объяснять неэффективную фильтрацию. Результаты, полученные в дис сертации, могут быть использованы при создании новых высокоэффективных волок нистых фильтрующих материалов, нанокомпозиционных материалов и пористых ка тализаторов. Предложенные модели массопереноса в высокопористых волокнистых средах могут быть использованы в дальнейших работах по теории фильтрации аэро золей, при решении других задач физико-химической гидродинамики и в ряде инже нерных приложений.
На защиту выносятся:
1. Модель процесса фильтрации наноаэрозолей, включающая методы расчета поля течения при малых числах Рейнольдса (в приближении Стокса) и эффективности осаждения точечных частиц в фильтрах с двумерным полем течения, состоящих из ультратонких волокон, из пористых волокон и волокон с некруговым сечением, а также в трехмерных модельных системах волокон.
2. Модель диффузионного осаждения субмикронных частиц из стоксова потока на волокна модельного фильтра с учетом конечного размера частиц (эффекта зацепле ния), скольжения газа на тонких волокнах, действия гравитации, электростатических и ван-дер-ваальсовых сил. Метод прогнозирования размера наиболее проникающих частиц для высокоэффективных фильтров.
3. Модель инерционного осаждения субмикронных частиц из потока на волокна модельного фильтра с учетом конечного размера частиц, действия ван-дер ваальсовых сил и гравитации, отскока частиц от поверхности волокон и инерционно сти потока.
4. Теоретически предсказанные условия неэффективной фильтрации субмикрон ных аэрозолей тяжелых металлов.
5. Модель кинетики объемной забивки фильтров твердыми частицами в различ ных режимах осаждения частиц, созданная на основе представления запыленных фильтров в виде системы волокон, покрытых пористыми проницаемыми оболочками.
Методы расчета поля течения и осаждения частиц на волокна с проницаемым осад ком при действии различных механизмов при малых числах Рейнольдса. Теоретиче ское обоснование метода интенсификации тонкой очистки газов с помощью фильтров из волокон с пористыми оболочками.
6. Результаты моделирования поля течения при малых числах Рейнольдса и осаж дения наночастиц в высокопористом осадке частиц, образующемся в режиме поверх ностной забивки фильтра.
7. Метод оценки ресурса предфильтра в различных режимах осаждения частиц.
8. Метод расчета оптимальных параметров предфильтров, обеспечивающих мак симальный ресурс многоступенчатой системе тонкой очистки воздуха, с учетом их объемной забивки твердыми частицами.
Апробация работы. Результаты исследований были представлены на следующих конференциях: «Петряновские чтения» (2001, 2003, 2007, 2011 гг., НИФХИ им Л.Я.
Карпова, Москва);
FILTECH EUROPA (2001, Dusseldorf, Germany);
9-th World Filtration Congress (2004, New Orleans, USA);
International Conference on Mathematical Fluid Dynamics (2004, University of Hyderabad, India, приглашенный доклад);
«Физико химические основы новейших технологий XXI века» (2005, ИФХЭ РАН, Москва);
2 nd European Conference on Filtration and Separation (2006, Compiegne, France);
13-я ме ждународная конференция Surface Forces (2006, ИФХЭ РАН, Москва);
XVIII Менде леевский съезд по общей и прикладной химии (2007, Москва);
Всероссийская конфе ренция по физической химии и нанотехнологии «НИФХИ-90» (2008, НИФХИ им.
Л.Я. Карпова, Москва);
10-th World Filtration Congress (2008, Leipzig, Germany);
2-я Всероссийская конференция «Многомасштабное моделирование процессов и струк тур в нанотехнологиях» (2009, МИФИ, Москва);
International Aerosol Conference IAC2010 (2010, Helsinki, Finland).
Результаты исследований были удостоены следующих премий: Государственная научная стипендия для молодых ученых 2002 г.;
грант Президента Российской Феде рации для поддержки молодых ученых-кандидатов наук и их научных руководителей 2004–2005 гг.;
грант Фонда содействия отечественной науке по программе «Кандида ты и доктора наук РАН» 2004–2005 гг.;
первая премия на конкурсе научно исследовательских работ молодых ученых ИФХЭ РАН 2006 г.
Публикации. По теме диссертации опубликовано 40 работ, в том числе 30 статей в журналах, входящих в перечень изданий ВАК РФ, и 1 глава в монографии.
Личный вклад автора. Автору принадлежат постановка проведенных в диссер тации теоретических исследований, выбор и разработка методов их решения, полу ченные результаты и выводы.
Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, трех частей, включающих восемь глав, заключения и списка литературы. Объем диссертации: страниц, включающих 148 рисунков и 7 таблиц. Библиография: 292 наименования.
СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ
Во введении обоснована актуальность темы диссертации, кратко описана история развития и современное состояние теории фильтрации аэрозолей, сформулирована цель исследований, их новизна, научная и практическая значимость. Основными объ ектами настоящего исследования являются физико-химическая гидродинамика мо дельных волокнистых фильтров при малых числах Рейнольдса, физика осаждения субмикронных и наноразмерных аэрозольных частиц из потока на волокна фильтра за счет действия различных механизмов, включая диффузию, инерцию, зацепление, дей ствие поверхностных сил, и кинетика накопления твердых частиц в фильтре. Во вве дении подчеркивается, что современные тонковолокнистые фильтры непрерывно со вершенствуются и могут обеспечить снижение концентрации субмикронных частиц на несколько порядков, а с предфильтрами обеспечить высокоэффективную очист ку газа в течение продолжительного времени. Однако, несмотря на более чем полуве ковую историю развития теории фильтрации аэрозолей, вопросы, касающиеся коли чественной оценки различных механизмов осаждения субмикронных частиц и их на копления в фильтре, оставались до конца не выясненными. Это связано, во-первых, с неопределенностью поля течения около поверхности волокон в реальных фильтрах с неупорядоченной структурой и, во-вторых, с необходимостью учета конечного раз мера субмикронных частиц при расчете их осаждения из потока на волокна. Ввиду неопределенности структуры реальных фильтров осаждение частиц изучают на мо дельных фильтрах, адекватно отражающих основные свойства реальных фильтров.
Исследования, начатые И. Ленгмюром (США), Л.В. Радушкевичем (ИФХ АН СССР), и продолженные Г.Л. Натансоном, Н.А. Фуксом, А.А. Киршем и И.Б. Стечкиной в НИФХИ им. Л.Я. Карпова и группой Б. Лу в Миннесотском университете (США), легли в основу современной теории фильтрации, позволяющей оценивать эффектив ность осаждения частиц на незапыленные волокна в модельных фильтрах. Весомый вклад в развитие теории фильтрации внес А.Л. Черняков (НИЦ «Курчатовский инсти тут»), работы которого помогают продвинуться в понимании статистических корре ляций между структурой волокнистых фильтров и их фильтрующими характеристи ками. Однако аналитические и численные результаты были получены в основном для частных случаев осаждения частиц, поэтому область их применения оставалась огра ниченной. Еще большие трудности возникали при попытке оценить ресурс фильтра, даже модельного фильтра с известным полем течения, поскольку в этом случае был необходим учет изменения поля течения в системе волокон при росте на них прони цаемого осадка. В теории фильтрации субмикронных аэрозолей проскок частиц через высокопористый фильтр экспоненциально зависит от толщины фильтра, что дает ос нование считать, что доля частиц, осаждающихся из набегающего потока на единицу волокна, называемая коэффициентом захвата, постоянна и не зависит от толщины.
Коэффициент захвата связан с проскоком частиц через фильтр n/n0 и с эффективно стью фильтра E следующей формулой n / n0 = 1 E = exp ( 2aL), (1) где n0, n – концентрация частиц перед и за фильтром, a – радиус волокна, L = lH, l = / a 2 длина волокон в единице объёма фильтра, H толщина фильтра, плотность упаковки фильтра. Расчет коэффициента захвата – сложная многопарамет рическая задача. Коэффициент захвата частиц волокном может быть выражен через безразмерные критерии, характеризующие течение газа в фильтре и процесс осажде ния частиц: числа Рейнольдса Re = 2dU µ 1 и Кнудсена Kn = d 1, диффузионное число Пекле Pe = 2dUD 1, инерционное число Стокса St = Ud 1 и параметр зацепле ния R = rp d 1, где rp – радиус частицы, d характерный линейный размер задачи (в большинстве задач – радиус волокна a), U скорость невозмущенного потока перед фильтром, и µ – плотность и динамическая вязкость газа, – средняя длина сво бодного пробега молекул газа, D коэффициент диффузии частицы, – время релак сации частицы. Коэффициент захвата также зависит от пористости фильтра, равной –. При накоплении осадка на волокне коэффициент захвата зависит от толщины и проницаемости растущего слоя осадка на волокнах и от расстояния от входа в фильтр.
Коэффициент захвата частиц волокном за счет диффузии интегральная плот ( ) ность полного потока частиц на поверхность волокна j = 2Pe 1n + u + v n, D = j N d, (2) где jN нормальная компонента вектора плотности полного потока частиц на границе осаждения, dГ элемент длины границы осаждения, n безразмерная концентрация частиц, u – вектор скорости потока, v = BU 1f – установившаяся скорость частицы относительно потока в поле внешних сил f;
B – подвижность частицы, а и U – мас штабы расстояния и скорости. Поле концентрации частиц в общем случае определя лось численным решением стационарного уравнения конвективной диффузии j = 0 (3) при соответствующих граничных условиях. Коэффициент захвата частиц конечного размера ( R 0 ) с малой диффузионной подвижностью ( Pe ) определяется гра ничной траекторией, отделяющей фильтруемую долю набегающего на волокно пото ка, которая находилась численным интегрированием безразмерного уравнения дви жения частицы в поле внешних сил:
St dv dt = u + v v, (4) где v – вектор скорости частицы, t – время, a/U – масштаб времени.
Расчету коэффициента захвата субмикронных и наночастиц незапыленными во локнами с одновременным учетом основных механизмов осаждения частиц посвяще ны первые две части диссертации. Третья часть посвящена кинетике забивки фильт ров твердыми частицами. В ней рассмотрено осаждение частиц на волокна с расту щим проницаемым осадком, и изложен подход к расчету оптимальных параметров фильтров с учетом их забивки.
В части 1 диссертации представлены результаты исследования осаждения наноча стиц в модельных волокнистых фильтрах. Из-за высокой диффузионной подвижности этих частиц единственным механизмом осаждения является их броуновское смеще ние с линий тока в сторону волокон. Были выбраны традиционные модели фильтров с известными полями течения, подтвержденными экспериментально: расположенные перпендикулярно потоку система рядов волокон с гексагональной упаковкой, описы ваемая ячеечной моделью (Kuwabara, 1959) (рис. 1), и изолированный ряд параллель ных эквидистантных волокон (Tamada, Fujikawa, 1957;
Wang, 2001) (рис. 2) [7]. Поле концентрации частиц определялось численным решением уравнения конвективной диффузии (3) в безразмерных полярных координатах r, при условии полного по глощения частиц n = 0 на поверхности волокна r = 1. В ячеечной модели на внешней поверхности ячейки Г1 ставилось условие однородной концентрации n = 1. В модели изолированного ряда (рис. 2) на входе в расчетную ячейку Г1 также ставилось усло вие n = 1, на выходе Г4 – условие выравнивания концентрации, а на границах Г3 – ус ловия симметрии поля концентрации.
При больших и промежуточных числах Пекле осаждение наночастиц на во локно рассмотрено на примере ячеечной модели (глава 1). Разработан алгоритм чис ленного решения уравнения конвективной диффузии в ячейке на основе метода пря мых, позволяющий свести краевую задачу для уравнения (3) к системе двухточечных краевых задач для обыкновенных дифференциальных уравнений (ОДУ) [7]. Здесь удобна явная схема метода прямых для параболического уравнения конвективной диффузии, в которое переходит уравнение (3) при больших числах Пекле. В этом случае с помощью метода дифференциальной прогонки двухточечная краевая задача для ОДУ сводится задаче Коши для системы ОДУ. Предложенный подход позволяет использовать известные схемы высокого порядка точности для решения двухточеч ных краевых задач и задач Коши для ОДУ (включая жесткие системы).
Рис. 1. Изолинии безразмерной кон- Рис. 2. Изолинии безразмерной кон центрации частиц при обтекании во- центрации в ряду параллельных воло локна в ячейке: rp = 0.3 мкм, a = 3 мкм, кон: 2h/a = 15 – расстояние между во локнами в ряду, Pe = 1.
R = 0.1, Pe = 200, = 0.05.
Результаты расчётов D совпали с данными экспериментов для модельных фильт ров (рис. 3) и с расчетами по формуле, полученной в приближении тонкого погранич ного слоя при условиях 1, Ре 1 (Натансон 1957;
Фукс, Стечкина, 1962) D = 2.9k 1/ 3Pe 2 / 3, (5) где k = 0.5ln 0.75 + 0.25 2 – гидродинамический фактор, Pe = 2aUD 1. Пока зано, что при малых числах Пекле на внешней границе ячейки условие n = 1 не при менимо. При Pe 1 более подходящей моделью фильтра является изолированный ряд параллельных волокон (рис. 2).
Осаждение наночастиц на волокна при малых числах Пекле было исследо вано на примере отдельного ряда волокон (рис. 2) с разным отношением a/h, и были определены коэффициенты захвата в широком диапазоне Ре [7, 16] для поля течения, полученного методом граничной коллокации (Wang, 2001). Для решения уравнения конвективной диффузии использовалась регуляризованная монотонная консерватив ная схема второго порядка (Берковский, Полевиков, 1974). Уравнение (3) аппроксими ровалось на однородной декартовой сетке, при этом в узлах сетки, лежащих вблизи границы сечения волокна, использовалась интерполяция высокого порядка. Расчеты коэффициентов захвата волокнами наночастиц во всем диапазоне значений числа Ре совпали с экспериментальными данными и с асимптотическими формулами, полу ченными в пределах Ре 1 (5) и Ре 1 (Черняков, 2000) (рис. 4).
Рис. 3. Зависимости D ( Pe ) для мо- Рис. 4. Зависимости D ( Pe ) для ряда дельных фильтров с = 0.13 (1) и = волокон с а/h = 0.14. Расчет по (2) (кри вая 1);
по формуле (Черняков, 2000) (2), 0.01 (2) [7], 3 – эксперименты с моно по формуле (5) (3), 4 – эксперимент дисперсными наночастицами (Кирш, (Kirsch, Chechuev, 1985).
Фукс, 1968).
Осаждение наночастиц на нановолокна с диаметром, соизмеримым со средней длиной свободного пробега молекул газа, исследовано на основе поля течения, полу ченного ранее для ячеечной модели решением кинетического уравнения Больцмана в БГК-приближении (Ролдугин, Кирш, Емельяненко, 1999). Были рассчитаны коэффи циенты захвата [11], и было показано, что при Ре 1 рост D с увеличением Kn про исходит не столь резко, как предсказывают существующие аналитические формулы, которые завышают D тем сильнее, чем тоньше волокна.
Осаждение наночастиц на волокна с некруговым сечением представляет инте рес в связи с широким распространением фильтров, получаемых методом электро спиннинга (фильтров ФП), в которых волокна имеют гантелевидное сечение [2729].
В главе 2 были рассчитаны поле течения в стоксовом приближении и эффективность диффузионного осаждения наночастиц в модельных фильтрах с упорядоченным рас положением некруговых волокон [40]. Было показано, что волокна с гантелевидным сечением могут быть аппроксимированы волокнами с эллиптическим сечением (рис.
5) или парой сдвоенных волокон.
Гидродинамическое поле течения в ряду сдвоенных волокон и волокон некругово го сечения было найдено решением бигармонического уравнения для функции тока = 0 с помощью комбинации метода граничной коллокации (Kolodziej, 1987) и метода фундаментальных решений (Алексидзе, 1991). Приближенное решение для функции тока в квадратной области ABCD, содержащей волокно (волокна), находи лось в виде конечного ряда 1 N N Ai ( y Yi )(1 + 2ln ri ) + Bi ( x X i )(1 + 2ln ri ), 1 = (6) 8 i =1 i = 1/ где ri = ( x X i ) + ( y Yi ) 2 – расстояние между точкой {x, y} в потоке внутри об ласти ABCD и точечной силой с координатами {Xi, Yi}, N – число точечных сил, кото рые располагались вне области течения ABCD и внутри волокна. В полосе |x| 1, – y 1 решение для функции тока 2 находилось в виде конечного ряда на основе об щего решения бигармонического уравнения. На общей границе АВ (рис. 5) использо вались условия сшивки решений 1 и 2. На поверхности волокна ставилось условие прилипания. Неизвестные коэффициенты в функциях тока определялись численно из граничных условий методом коллокации. Сила сопротивления волокна потоку рас считывалась как F = i =1 Bi, где К – число точечных сил внутри волокна. Коэффици K ент захвата наночастиц эллиптическим волокном в ряду рассчитывался по схеме, из ложенной в главе 1.
Было показано, что при повороте большой оси эллиптического сечения b на угол сила сопротивления F увеличивается, а коэффициент захвата D уменьшается тем бо лее резко, чем больше отношение осей b/a (рис. 6). Кроме того, при повороте изменя ется показатель степени в зависимости D = АРеm. При продольном обтекании эллип са с любым соотношением осей он равен m = 2/3. Такое же значение m соответствует круговому цилиндру.
В пределе поперечного обтекания сильно вытянутого эллипса при a/b 0 показа тель степени становится равным m = 3/4, что согласуется с теорией диффузионного переноса к тонкой пластине и с экспериментальными данными для фильтров ФП (Ушакова, Козлов, Петрянов, 1973).
Рис. 5. Линии тока вблизи эллиптиче- Рис. 6. Зависимости D() эллиптиче ских волокон с полуосями a = 0.1 и b = ских волокон в ряду при отношении 0.4 в ряду: = ± 45о. Линейный мас- осей эллиптического сечения a/b = 0. (2), a/b = 0.1 (3), и для круговых воло штаб h – половина расстояния между кон с одинаковой площадью сечения осями волокон.
(1) и с равным периметром (2/, 3/), Peh = hU/D = 100, b = 0.2.
В результате расчетов было показано, что наибольшим критерием качества обладают фильтры из эллиптических волокон, большая ось которых ориентирована нормально к направлению потока [40]. Изменение зависимости коэффициента захвата от числа Пекле прослеживается и для высокопористого модельного фильтра, состоящего из пар сдвоенных соприкасающихся волокон (сдвоенные волокна образуются в процессе изготовления фильтров). Расчеты коэффициентов захвата хорошо согласуются с опубликованными экспериментальными данными для модельных фильтров со сдво енными волокнами (Kirsch, Stechkina, 1978).
Осаждение наночастиц на пористые волокна исследовано в модельных фильт рах с гексагональным и квадратным расположением параллельных волокон и в изо лированном ряду волокон (рис. 7) [24]. Пористые проницаемые волокна весьма пер спективны с точки зрения увеличения эффективности фильтров. Недавно их начали получать также методом электроспиннинга.
Рис. 7. Профили скорости потока в ря- Рис. 8. Зависимости коэффициента за ду пористых волокон при x = 0, a/h = хвата наночастиц пористым волокном в ряду (1 4) от числа Пекле при S = 0.5. Цифры на кривых – параметры 1.5 (1, 1/ ), 5 (2, 2/ ), 10 (3, 3/ ) и S проницаемости Бринкмана S. Пунктир (4);
1/ 3/ Pe ;
rp = 10 нм, a = – непроницаемое волокно.
мкм, = 0.05.
Поле течения в моделях было получено решением уравнений Стокса и Бринкмана (Brinkman, 1947) c помощью метода граничной коллокации [20]. Решения для безраз мерных функций тока в области вне 1 и внутри пористого волокна 2 строились в виде конечных рядов на основе общих решений бигармонического уравнения, урав нения Лапласа и уравнения Гельмгольца с правой частью, 1 = 0, 2 = f +, f = 0, S 2 = f, (7) где S = h 1/ 2 – параметр Бринкмана, – проницаемость пористой среды;
характер ные масштабы задачи – половина расстояния меду волокнами h и скорость потока на бесконечности U. Часть неизвестных коэффициентов в рядах определялась аналити чески из условий непрерывности компонент скоростей и напряжений на поверхности пористого волокна, другая часть коэффициентов находилась численно из условий на внешней границе расчетной области в конечном числе узлов коллокации. Было пока зано, что течение в разреженной гексагональной системе пористых волокон полно стью описывается аналитическим решением для ячеечной модели (Стечкина, 1979).
Коэффициенты захвата наночастиц пористым проницаемым волокном в ряду D бы ли определены в зависимости от а/h и от параметра проницаемости волокон S (рис. 8).
Осаждение наночастиц в модельных фильтрах с непараллельными волокнами моделировалось с целью исследования специфики фильтрации аэрозолей в условиях трехмерного течения, характерного для реальных фильтров [33] (глава 3). Исследо вана модель идеально однородного волокнистого фильтра, более адекватная реально му фильтру, поскольку волокна в ней не параллельны. Это двойная гексагональная модель (ДГМ), состоящая из двух гексагональных структур параллельных волокон, расположенных под прямым углом друг относительно друга и нормально набегаю щему потоку (рис. 9). Рассчитанные значения средней силы сопротивления единицы длины волокна в ДГМ, аппроксимированные в диапазоне = 0.01 – 0.3 формулой F = 4 / ( 0.5ln 0.46 + 2 ), совпали с экспериментальными данными, полученными ранее для этой модели (Кирш, Фукс, 1968).
Рис. 9. Двойная гексагональная модель волокнистого фильтра. Периодическая рас четная ячейка.
Удовлетворительное совпадение получено и для коэффициента диффузионного за хвата наночастиц, причем оказалось [39], что при малой плотности упаковки 1, характерной для реальных фильтров, коэффициенты захвата, рассчитанные в рамках трехмерной ДГМ и двумерной ячеечной модели Кувабары, практически не отличают ся, что подтверждает правильность предложения Ленгмюра использовать ячейку для исследования диффузионного осаждения частиц в реальных фильтрах.
Исследовано осаждение наночастиц в сетках, широко используемых в диффузи онных батареях (ДБ) для определения размера взвешенных наночастиц. В качестве простейшей модели была выбрана система из двух взаимно перпендикулярных рядов параллельных волокон, расположенных перпендикулярно к направлению потока. Бы ло рассчитано гидродинамическое сопротивление волокон в зависимости от шага и от расстояния между рядами [17, 22]. Результаты расчета среднего коэффициента захва та волокном в паре соприкасающихся рядов D согласуются с большим массивом экспериментальных данных по осаждению наночастиц в сетках в диапазоне чисел Пекле Ре = 0.15 1000.
Показано, что для плотных сеток зависимость D Ре2/3 выполняется при Ре 10.
Для сеток с большим шагом эта зависимость сохраняется до Ре 0.1. В области Pe 1 интегральный поток частиц на волокна первого ряда в сетке, также как и средний коэффициент захвата D волокном в изолированном ряду, стремятся к геометриче скому пределу, равному отношению расстояния между осями волокон к диаметру во локна. Результаты расчетов коэффициента захвата наночастиц плотной сеткой D да ны на рис. 10 [32].
Рис. 10. Зависимо сти среднего коэф фициента захвата наночастиц (1) для сеток с а/h = 0.4;
2 – расчет по эмпири ческой формуле = 2.7 Pe–2/3 /(1– ), 313 эксперимен ты разных авторов (см. [32]).
В связи с проблемой калибровки диффузионных батарей в [38] было исследовано осаждение слабозаряженных наночастиц на незаряженное волокно, и было показа но, что влияние единичного заряда на наночастицах на величину коэффициента за хвата пренебрежимо мало и, следовательно, при калибровке ДБ отпадает необходи мость разряжать однозарядные наночастицы.
Вторая часть диссертации посвящена учету собственного размера субмик ронных частиц при расчете их осаждения на волокна, что представляет наибольший интерес при прогнозировании эффективности фильтров и при выборе условий их ис пытания. Здесь следует учитывать, что зависимость эффективности осаждения от размера частиц при фиксированной скорости имеет минимум, причем в области ми нимума действие различных механизмов осаждения частиц соизмеримо. При расчете осаждения частиц конечного размера учитывалось, что частицы около поверхности волокна движутся в кинетическом граничном слое и что вблизи поверхности на них действуют дальнодействующие силы ван-дер-Ваальса-Казимира (Дерягин, Чураев, Муллер, 1985). Также принято во внимание влияние электростатических сил на осаж дение заряженных частиц, а на осаждение частиц с большой плотностью материала p сил гравитации (глава 4).
Коэффициент диффузионного захвата частиц конечного размера DR в ранних ра ботах определяли как сумму коэффициентов захвата за счет диффузии D и зацепле ния R. В 60-х годах было показано, что для стоксова течения при Kn = 0 и при Ре 1 эти эффекты не аддитивны и что при малых полный коэффициент захвата больше суммы DR D + R (Стечкина, Фукс, 1967). Позднее было установлено, что при Kn 1, наоборот, DR D + R (Ролдугин, Кирш, 2001). В диссертации коэффициент захва та DR ультратонкими волокнами в широком диапазоне изменения значений безраз мерных критериев, включая промежуточные значения (Ре ~ 1, Kn ~ 1, R ~ 1), был оп ределен численным решением уравнения конвективной диффузии (3) для поля тече ния ячеечной модели (Ролдугин, Кирш, Емельяненко, 1999) [11]. При этом использо валось условие поглощения частиц n = 0 при r = 1 + R.
Коэффициент диффузионного захвата частиц конечного размера рассчитывался по формуле DR = 2 (1 + R ) Pe 1 n r d. (8) r =1+ R Прямым моделированием были подтверждены упомянутые выше результаты при раз ных значениях Kn [11], и было показано, что для частиц конечного размера необхо димо учитывать ван-дер-ваальсово взаимодействие между частицей и волокном [9].
Влияние сил ван-дер-Ваальса (дисперсионных сил) на осаждение частиц ис следовано с учетом эффекта электромагнитного запаздывания, кривизны поверхности волокон и скольжения газа [6, 13]. Методом суммирования парных степенных потен циалов U ~ r m были найдены потенциалы дисперсионного взаимодействия точечной частицы со сферической частицей и с бесконечно протяженным цилиндрическим во локном (они нашли применение при решении ряда других задач, например, при моде лировании казимирова взаимодействия атомов с нанотрубками, (Angelikopoulos, 2011)). На основе этих выражений далее были выведены формулы для энергии и силы взаимодействия сферической макрочастицы с волокном [6]. Выражение для силы не запаздывающего взаимодействия f6 совпало с найденным ранее в (Rosenfeld, 1974).
Для случая R 1 и Pe была выведена формула для коэффициента захвата за счет ван-дер-ваальсова притяжения: W = 0.573 ( A7Crp2 a 5U µk 5 / 2 ) 2/. В расчетах осаждения частиц сила ван-дер-Ваальса задавалась в виде кусочно-непрерывной функции f w ( r ) = {1 + R + a 1 r r67, f 6 ;
r r67, f 7 }, где r67 примерно разделяет область расстояний на зоны действия запаздывающего и незапаздывающего взаимодействия и находится из условия f6 = f7, при этом для исключения сингулярности в точке контакта частицы с волокном сила обрезается на зазоре = 4, который приближенно соответствует ми нимуму потенциальной кривой межмолекулярного взаимодействия.
Для нахождения коэффициента захвата частиц волокном в ячейке Кувабары чис ленно решалось уравнение конвективной диффузии в поле сил ван-дер-Ваальса 2Pe 1n ( u + v ) n n v* = 0, (10) при следующих граничных условиях n (1 + R + a 1, ) = 0, n(b, ) = 1, (11) где vr = BU 1 f W, v = 0, v* = BU 1 ( r 1 f W + f W r ), B = C / 6µrp, C – поправка Каннингема на скольжение газа на поверхности частицы. Было показано, что притя жение и захват субмикронных частиц в стоксовом потоке осуществляются запазды вающими силами ван-дер-Ваальса f 7, и что использование в расчетах только неза паздывающей силы ван-дер-Ваальса физически ошибочно и ведет к сильной пере оценке коэффициента захвата. Роль незапаздывающих ван-дер-ваальсовых сил сво дится к удержанию уже осевших частиц.
Расчеты показали, что влияние запаздывающих сил ван-дер-Ваальса сказывается наиболее заметно в области минимума зависимости коэффициента захвата от радиуса частиц при Рe 1, когда другие механизмы захвата соизмеримы и малы по абсолют ной величине (рис. 11). Расчетные значения радиуса наиболее проникающих частиц r* для ULPA- и HEPA-фильтров с характерными средними радиусами волокон a = 0.15 и a = 0.25 мкм удовлетворительно согласуются с экспериментальными данными (рис. 12) [13, 34].
Влияние f 7 проявляется также при осаждении субмикронных тяжелых частиц (с высокой плотностью материала p), особенно при малых U. Осаждение броуновских частиц тяжелых металлов на волокна из стоксова потока было впервые исследовано в [14]. Коэффициенты захвата (рис. 13) рассчитаны в зависимости от плотности частиц и от направления потока относительно направления вектора силы тяжести. Уравнение (10) решалось численно в ячейке (рис. 14) с граничными условиями (11) с учетом то го, что установившаяся скорость частицы относительно потока в поле внешних сил равна vr = G cos ( ) + BU 1 f W, v = G sin ( ), где G = U GU 1 – параметр седи ментации, U G = Bmg – скорость седиментации частицы с массой m, – угол между векторами скорости потока перед фильтром Ui и скорости седиментации частиц ( = 0 соответствует нисходящему, = – восходящему, = /2 – горизонтальному пото ку), i – единичный вектор в направлении потока (оси Ox).
Аналогичным методом было рассчитано диффузионное осаждение заряженных частиц на электронейтральных волокнах в поле центральных сил притяжения f = ( f q + f w ) i r, где f q = q 2 / 4a ( r 1) – электростатическая сила зеркального изо бражения, действующая между частицей с зарядом q и проводящей плоскостью (во локном при R 1). Показано [26], что при испытаниях высокоэффективных фильтров необходимо проводить нейтрализацию используемых для этой цели частиц с радиу сом rp ~ 0.1 мкм и что остающиеся на частицах небольшие по величине равновесные больцмановские заряды не сказываются на результатах испытаний фильтров с неза ряженными волокнами.
Рис. 11. Зависимости коэффициента за- Рис. 12. Зависимости радиуса наиболее хвата за счет диффузии от радиуса частиц проникающих частиц от скорости потока с учетом DRW (1, 2) и без учета сил ван- перед фильтром: a = 0.25 (1) и 0.15 мкм дер-Ваальса DR (3): A7 = 1018 (1) и 1019 (2), 3, 4 – эксперименты. Пунктир – рас эргсм (2), a = 1 мкм, U = 1 см с1, = чет без учета сил ван-дер-Ваальса [13].
1/16.
Рис. 13. Зависимости коэффициента за- Рис. 14. Изолинии безразмерной концен хвата от радиуса частиц с учетом DRWG трации тяжелых частиц с rp = 0.5 мкм и p = 20 г см3 при обтекании волокна в (1, 2) и без учета сил ван-дер-Ваальса ячейке: a = 2.5 мкм, = 0.01, = 0.85, U DRG (1/, 2/) для нисходящего (1, 1/) и вос = 0.5 см с1. Область нулевой концентра ходящего (2, 2/) потоков: p = 10 г см3, a = 1 мкм, А7 = 1018 эрг см, = 1/16, U = 1 ции заштрихована.
см с1.
В главе 5 исследовано инерционное осаждение частиц конечного размера на во локна модельного фильтра [12]. Коэффициент захвата волокна в ячейке находился численным решением безразмерного уравнения траектории частицы (4) d dvr v dv v v dr + vr = ur + BU 1 fW, St + r + v = u ;
vr =, v = r St, (12) dt r dt r dt dt при начальных условиях v ( b, 0 ) = u ( b, 0 ), t = 0, где 0 – угол входа частицы в ячей ку, и определялся как начальная ордината граничной траектории частицы RWI = y (рис. 15). Сравнение расчетных коэффициентов захвата с опубликованными экспери ментальными данными (Kirsch, Stechkina, 1978) дано на рис. 16.
Осаждение тяжелых частиц из потока с одновременным учетом влияния инерции, сил тяжести f G и ван-дер-ваальсова притяжения f w рассчитывалось в системе коор динат, показанной на рис. 17. В этом случае в уравнении (12) установившаяся ско рость движения частиц v* в поле внешних сил была равна [15] vr = G cos ( ) + BU 1 f W, v = G sin ( ). Коэффициент захвата частиц волок ном в ячейке определялся методом граничной траектории, IRGW = Y / 2, где Y – фильтруемая доля потока в пределах граничных траекторий (рис. 17).
Рис. 15. Граничные траектории центров Рис. 16. Сравнение расчетных кривых RWI ( St ) с экспериментальными данны инерционных частиц с учетом (1) и без учета (2) сил ван-дер-Ваальса: rp = 0.5 ми при Re 1 (точки) для отдельных ря мкм, R = 0.5, A7 = 1018 эрг см, U = 1 см дов волокон [12].
с1, = 0.1.
Рис. 17. Траектории центров инерци- Рис. 18. Траектории центров тяжелых частиц с rp = 1 мкм и p = 20 г см3: a = онных тяжелых частиц с rp = 1 мкм и p = 20 г см3 : a = 2.5 мкм, U = 0.5 см с1, 2.5 мкм, U = 1.0 см с1, =, = 0.05.
= 0.85, = 0.01.
На рис. 18 показан пример рассчитанных траекторий центров тяжелых инерцион ных частиц в восходящем потоке, которые не осаждаются на волокно, и огибают не которую область вблизи него. Таким образом, при фильтрации частиц тяжелых ме таллов следует исключать восходящие с малой скоростью потоки.
На эффективность улавливания твердых тяжелых частиц оказывает существенное влияние их отскок от поверхности тонких волокон при St 1. Как известно, при большой скорости течения газа частицы отскакивают от волокон, однако в случае частиц с высокой плотностью отскок возможен и при небольших скоростях.
Рис. 19. Расчетные траектории частиц c rp = 0.3 мкм при U = 5 (а) и 8 см с1 (б);
= 0.05, a = 1 мкм, p = 10 г см3. Области контакта частицы с волокном, ведущего к осаждению, заштрихованы.
В [36, 37] было подробно проанализировано взаимодействие тяжелой инерцион ной частицы с волокном при ее осаждении из стоксова потока с учетом ван-дер ваальсова притяжения и отскока – как упругого, так и неупругого. Показано, что при R 1 на поверхности волокна могут существовать три зоны осаждения, разделенные участками, в пределах которых частицы не осаждаются (рис. 19). Были рассчитаны значения критического числа Стокса (критической скорости), выше которых эффек тивность фильтрации резко падает. Показано, что при полностью упругом столкнове нии уменьшение осаждения частиц из-за отскока должно начинаться при St 0.8 – 1, что и наблюдается в модельных экспериментах по осаждению частиц из полистирола на металлических волокнах (Fan, 1978;
Будыка, 2001).
Дополнительное влияние инерционности несущего газа при малых, но конечных числах Рейнольдса на осаждение инерционных частиц в фильтре рассмотрено в по следнем разделе главы 5. Решение этой задачи важно для отбора проб воздуха на фильтр когда, начиная с некоторого значения скорости, перестает выполняться закон Дарси. В этом случае за волокном образуются вихри, а в передней части линии тока прижимаются к волокну, что ведет к росту коэффициента захвата.
Рис. 20. Безразмерные силы со противления волокна в ряду: рас чет по уравнениям Озеена (2), На вье-Стокса (3), Стокса (4), по фор муле (Tamada, 1957) (1), 5 – экспе римент(Kirsch, Stechkina, 1977).
Рис. 21. Коэффициенты захвата частиц за счет инерции для по лей течения Стокса (1), Озеена (2), Навье-Стокса (3);
4 – балли стический предел, rp = 0.5 мкм, a = 5 мкм.
Расчеты гидродинамического сопротивления ряда эквидистантных волокон, рас положенных перпендикулярно к направлению потока (рис. 20), и инерционного оса ждения частиц, полученных решением уравнений Навье-Стокса, оказались в хорошем согласии с экспериментом [30]. Было показано, что при Re ~ 1 можно использовать озееновскую линеаризацию уравнений Навье-Стокса, которая существенно упрощает расчет осаждения частиц при Rе ~ 1. Уравнения Озеена, записанные в терминах функции тока Re ( ) x = 0, u = y, v = x, были решены методом фундаментальных решений, что позволило получить выраже ния для поля скоростей в ряду параллельных волокон. Коэффициент инерционного захвата рассчитывался методом граничной траектории.
Было показано (см. рис. 21), что значения ОЗ (2) всего на несколько процентов отклоняются от Н-СТ (1) и, существенно от СТ (3). Было также показано, что при фиксированном значении St величина коэффициента захвата тем больше, чем меньше радиус частиц или чем меньше их плотность p, поскольку таким частицам соответ ствует большая скорость течения U и, следовательно, большее значение Re. Этот вы вод может быть полезен при анализе дисперсного состава радиоактивных аэрозолей методом инерционной сепарации частиц в волокнистых фильтрах (Огородников, 2008;
Будыка, 2001).
В части 3 диссертации построена теория фильтрации твердых субмикронных аэрозолей с учетом накопления осадка твердых частиц на волокнах и на поверх ности фильтра. Разработаны модель предфильтра с проницаемым осадком частиц на волокнах и модель высокопористого осадка на поверхности финишного фильтра, для которых рассчитано поле течения при Re 1. На их основе развита теория кинетики забивки фильтров и разработан метод расчета оптимальных параметров фильтров в многоступенчатых фильтрующих системах.
Гидродинамика модельного предфильтра с осадком (глава 6). В качестве мо делей предфильтра с запыленными волокнами предложено рассматривать располо женные перпендикулярно направлению потока упорядоченные системы параллель ных волокон с коаксиальными пористыми проницаемыми оболочками (Кирш В.А., 1996, 1998). Радиус пористых оболочек по мере осаждения на них частиц определяет ся как функция времени и расстояния от входа в предфильтр. В этой модели впервые учитывается влияние проницаемости растущего осадка и его обратное влияние на по ле течения в предфильтре. Поле течения в гексагональной системе волокон с порис тыми проницаемыми оболочками было найдено аналитически в рамках ячеечной мо дели (Кирш В.А., 1996), на основе которого впервые были получены результаты по забивке фильтров частицами, осаждающимися за счет эффекта зацепления, и начаты работы по оптимизации предфильтров в многоступенчатых системах очистки [4, 5].
Применимость ячеечной модели для описания поля течения в гексагональной ре шетке волокон с пористыми оболочками в широком интервале плотностей упаковки была подтверждена в работе [21], где была решена задача об обтекании стоксовым потоком решеток композитных волокон с квадратным и гексагональным расположе нием. Поскольку при забивке предфильтра его ресурс определяется забивкой первого слоя волокон, то в качестве модели был также рассмотрен отдельный ряд параллель ных волокон с оболочками (рис. 22), для которого методом граничной коллокации было получено решение для поля течения. Было исследовано влияние несимметрич ности оболочки относительно волокна по направлению потока, и показано, что это влияние практически не сказывается на силе сопротивления потоку и на осаждении частиц, что упрощает метод расчета забивки, т.к. позволяет использовать аналитиче ское решение для функции тока и силы сопротивления волокна с коаксиальной обо лочкой в ячейке (Кирш В.А., 1996).
Рис. 23. Зависимости D(Ре) для разных Рис. 22. Обтекание ряда волокон с по ристыми проницаемыми оболочками параметров проницаемости оболочки для при Re 1. Линии тока в области по- волокна в ячейке (1 – 4) и в ряду волокон (5): 1 – S = 1.5, 2 – 5, 3 – 15, 4 – S ;
тока, проходящего через пористую = 2, rp = 10 нм, a0 = 5 мкм, = 0.05. Ли проницаемую оболочку на волокне в ряду, S = 12.5. Линейный масштаб h. нейный масштаб – радиус волокна a0.
Моделирование осаждения частиц в запыленном предфильтре. Используя по лученные решения для поля течения в системе волокон с пористыми проницаемыми оболочками, было исследовано осаждение наночастиц (рис. 23) [25], а также частиц конечного размера с учетом диффузии и зацепления [31] и с учетом инерции и зацеп ления (рис. 24) [1, 5]. Коэффициент диффузионного захвата частиц волокном с порис той оболочкой определялся как интегральная плотность нормального потока частиц на оболочку. Поле концентрации частиц в потоке находилось численным решением уравнения конвективной диффузии. На внешней поверхности оболочки ставилось ус ловие полного поглощения частиц, на границах расчетных ячеек – те же условия, что и в случае непроницаемых волокон.
Показано, что коэффициенты диффузионного захвата наночастиц волокнами с по ристыми оболочками, рассчитанные по ячеечной модели и для ряда волокон, совпа дают в области малых и промежуточных значений [25]. Показано также, что при Pe 1 с ростом проницаемости оболочек коэффициент захвата возрастает, и при Ре стремится к пределу, равному расходу газа через пористую оболочку радиуса a.
При Pe 1 влияние проницаемости на осаждение уменьшается, и при Ре 0 коэф фициент захвата стремится к предельному значению для системы непроницаемых во локон, = h/a. Наибольшее различие между проницаемыми и малопроницаемыми оболочками имеет место в области минимума зависимости (rp), т.е. для наиболее проникающих частиц. Коэффициент инерционного захвата RI рассчитывался мето дом граничной траектории в зависимости от пористости и проницаемости оболочки, от соотношения толщины оболочки к радиусу волокна и от плотности упаковки неза пыленного фильтра. Показано, что пренебрежение проницаемостью осадка ведет к недооценке коэффициента захвата и переоценке силы сопротивления волокна с осад ком. Так, на рис. 24 RI волокна с проницаемой оболочкой заметно превышает RI равного непроницаемого волокна, особенно при St 1. Сравнение расчетов с экспе риментом показало необходимость учета проницаемости осадка частиц на волокнах (Кирш В.А., 1997).
Результаты моделирования осаждения частиц на волокна с пористыми проницае мыми оболочками показывают возможность интенсификации процесса фильтрации с помощью фильтров из таких волокон. Установлено, что с ростом толщины и прони цаемости оболочек резко возрастает коэффициент захвата за счёт зацепления и инерции при малых и промежуточных числах Стокса. Возрастает и при диффузионном осаждении при больших и промежуточных числах Пекле. При этом для высокопористого фильтра сопротивление волокна зависит от толщины оболочки слабо.
Выявлено наличие оптимального радиуса пористой оболочки, соответствующего максимальному значению критерия качества фильтра = ln( n / n0 ) /(p / U µ) (рис.
25). В этом случае эффективность фильтра заметно увеличивается при относительно небольшом добавочном сопротивлении.
Рис. 24. Зависимости RI(St) для волок- Рис. 25. Зависимости критерия качества фильтра от радиуса оболочек для S = на с пористой оболочкой (2) и равных 1.5 (1), 5 (2), 10 (3): = 0.05, a0 = 5 мкм, пористого (1) и сплошного (3) волокон:
rp = 0.1 мкм, U = 5 см с1.
= 0.025, R = 0.25, = 0.18, = 2.
Моделирование слоя осадка частиц на поверхности финишного фильтра про водилось с целью выяснения специфики течения в нем газа и осаждения частиц (гла ва 7). В диссертации методом броуновской динамики моделировался рост осадка на поверхности фильтра, и было показано, что поверхностный осадок субмикронных частиц представляет собой высокопористую дендритную структуру, плотность упа ковки которой не превышает 15 % (рис. 26a) [18]. Поверхностный осадок был ап проксимирован системой цепочек частиц. Поскольку ячеечная модель не применима к описанию обтекания частицы в цепочке, то в качестве модели был выбран эквиди стантный ряд параллельных цепочек радиуса a (рис. 26б) [19]. Были получены ап проксимационные формулы для безразмерной силы сопротивления F, действующей на единицу длины цепочки в ряду в зависимости от параметра a/h 1/2. В диапазоне a/h = 0.015 0.5 рассчитанная сила F была аппроксимирована формулой F = 4 ln ( a h ) 0.5 + 0.592 ( a h ) Показано, что при а/h 0.5 гидродинамиче.
ским эквивалентом цепочки является гладкий цилиндр, радиус которого в 1.16 раз меньше радиуса сферы, что согласуется с экспериментом (Kirsch A.A, Lahtin I.B., 1975).
Совместным численным решением уравнений Стокса и конвективной диффузии были определены коэффициенты захвата точечных частиц цепочками сферических частиц в зависимости от числа Пекле. Получены аппроксимационные формулы для расчета проскока наночастиц через слои цепочек и через сплошные слои сфер с квад ратной и гексагональной упаковкой. Предложенная модель фильтрующего осадка частиц и полученные результаты по осаждению наночастиц в слое осадка представ ляют самостоятельный интерес для развития теории тонкой фильтрации аэрозолей гранульными фильтрами.
Рис. 26. Плотность упаковки трехмерного слоя осадка частиц на поверхности фильтра в зависимости от радиуса частиц, U = 1 см с1 (а);
модельный ряд цепочек частиц (б).
Глава 8. Кинетика объемной забивки предфильтра исследовалась в рамках мо дели системы волокон с пористыми проницаемыми оболочками для различных режи мов осаждения частиц (Кирш В.А., 1998) [5]. Система уравнений, описывающих нако пление частиц в i-м предфильтре в многоступенчатой фильтрующей системе при со ответствующих граничных и начальных условиях ni zi = i ( zi, t )ni ni (0, t ) = ni 1 ( H i 1, t ), % % % % (13) N i t = U i 1 i ( zi, t )ni N i ( zi,0) = 0, % была преобразована к системе уравнений, описывающих рост радиуса пористых обо лочек на волокнах в зависимости от времени забивки t и толщины фильтра Нi,. Здесь % n – концентрация частиц в потоке, n0 – концентрация частиц перед фильтром, N – число частиц, осевших в единице объёма фильтра, z – расстояние от входа в фильтр, t – время забивки, i = 2ai l i i (). Первое уравнение системы (13) определяет баланс частиц, второе описывает кинетику роста осадка на волокнах. Принималось, что мо мент окончания объемной забивки фильтра и образования осадка на его лобовой по верхности соответствует смыканию оболочек в первом слое волокон.
Была получена формула для безразмерного времени забивки фильтрующей сис ( ) d, темы, = где 21 – радиус пористых оболочек на волокнах на входе в первый фильтр, 1 = 1() – коэффициент захвата первого предфильтра, и выведено уравнение, численным интегрированием которого определялось распределение ра диусов пористых оболочек на волокнах по толщине фильтра i (hi, ) :
( ) i hi + i H i i 1 i ai i = 0, i (0,) = 2i (), (14) откуда находился радиус оболочек на выходе каждого предфильтра 1i = i (1, ). По сле определения радиусов 2i и 1i рассчитывались соответственно перепад давления, объём осадка на волокнах на единице площади и коэффициент проскока частиц через i-й предфильтр [4]:
U i 1µ 2 i Fi d d 1i 2i, Vi = 1ai ai i 2 pi =, Pi = ( ).
1i i ( ) 2i 1i Начальная эффективность и перепад давления чистого предфильтра рассчитывались по полуэмпирическим формулам (Kirsch, Stechkina, 1977). Сравнение расчетов с ре зультатами экспериментов, полученных для одного предфильтра в инерционном и диффузионном режимах осаждения частиц, дано на рис. 27 и 28 [10].
Рис. 28. Рост перепада давления и Рис. 27. Распределение относительной уменьшение коэффициента проскока массы осадка по слоям фильтра j, к мо частиц в зависимости от объема осадка:
менту окончания объемной забивки: rp = 0.5 мкм, p = 2 г см3, = 0.015, a = rp = 0.405 мкм, a0 = 15 мкм, = 0.0226, H = 4.12 мм, U = 100 см с1, = 0.15.
7.5 мкм, H = 4.2 см, = 0.15;
U = 60 см с1, St = 0.56 (1);
U = 120 см с1, St = Точки – эксперимент (Каnаоkа,1998).
1.13 (2). Точки – эксперимент (Rembor, Kasper, 1998), столбики – расчет.
Оптимизация фильтрующих систем. Разработан метод расчета оптимальных па раметров предфильтров в многоступенчатых фильтрующих системах, состоящих из предфильтров и высокоэффективных финишных фильтров (HEPA, ULPA) (рис. 29), обеспечивающих максимальную пылеёмкость при заданных предельно допустимом перепаде давления, полной начальной эффективности системы, условиях фильтрации (скорости потока, давлении и температуре газа) и размере частиц. В этом методе оп тимальные радиусы волокон и толщины предфильтров рассчитываются из условия максимума полной пылеёмкости фильтров и условия, что оптимальный предфильтр работает только в режиме объёмной фильтрации до образования слоя частиц на его лобовой поверхности.
Рис. 29. Схема многоступенчатой фильтрующей системы.
В [24] был разработан метод расчета оптимальных параметров предфильтров, улавливающих субмикронные частицы с малой диффузионной подвижностью. На рис. 30а показан пример кинетических кривых зависимости перепада давления от объема осадка в системе, рассчитанных для разных радиусов волокон предфильтра в двухступенчатой системе. Параметры расчета: радиус частиц rp = 0.5 мкм, скорости потока перед предфильтром и финишным фильтром U0 = 5, U1 = 0.5 см/с, плотность упаковки осадка = 0.08, плотности упаковки фильтров 1 = 0.01, 2 = 0.03, толщины фильтров H1 = 3 см, H2 = 0.3 см, полная начальная эффективность системы E = 0.999.
Точка перегиба на каждой кинетической кривой соответствует окончанию объемной забивки предфильтра и началу роста слоя осадка на его лобовой поверхности.
Показано, что точки перегиба кинетических кривых лежат на огибающей семейст ва кинетических кривых. Здесь точка пересечения прямой предельного перепада дав ления p = const с огибающей определяет пылеемкость системы V и значение оп тимального радиуса волокна предфильтра a1. На рис. 30б дана соответствующая за * висимость V от a1, справедливая для любого значения толщины предфильтра Н1.
Используя эту связь, рассчитывается зависимость p ( a1 ). Далее предложенный ме * тод был развит для расчета оптимальных параметров предфильтра в двухступенчатой системе для случая диффузионного осаждения частиц [31].
Было показано, что диффузионное осаждение происходит преимущественно на входе в фильтр, и его забивка происходит быстрее. В этом режиме зависимости ко нечного перепада давления и пылеемкости от радиуса частиц при фиксированном ра диусе волокон имеют максимум, примерно соответствующий радиусу наиболее про никающих частиц.
Рис. 30. К определению оптимальных радиусов волокон предфильтра a1* в двухсту пенчатой фильтрующей системе: а зависимости полного перепада давления p от объема осадка в системе V. Кинетические кривые забивки (15) рассчитаны для ра диусов волокон предфильтра a1 = 5.3 (1) 6.5 (2), 7.1 (3), 7.6 (4), 8.1 мкм (5);
б связь оптимального радиуса волокна предфильтра с полным объемом осадка частиц на единице площади на момент завершения объемной забивки предфильтра.
ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ И ВЫВОДЫ 1. Разработаны методы расчета диффузионного осаждения частиц из потока в мо дельных тонковолокнистых фильтрах в широком диапазоне чисел Пекле.
2. Развиты методы расчета поля течения и осаждения наночастиц в модельных фильтрах, состоящих из волокон с некруговым сечением, включая эллиптические во локна и волокна с гантелевидным сечением, получаемые методом электроспиннинга.
Показано, что наибольшим критерием качества обладают фильтры, в которых боль шая ось сечения волокон перпендикулярна направлению потока.
3. Построена теория фильтрации наноаэрозолей фильтрами из пористых прони цаемых волокон. Показаны преимущества фильтров из пористых волокон по сравне нию с обычными фильтрами.
4. Предложена модель трехмерного волокнистого фильтра, адекватно отражающая свойства реальных фильтров. Показано, что средний коэффициент захвата наноча стиц волокном в этой модели при одинаковой малой плотности упаковки ( 0.1) совпадает с коэффициентом захвата волокна в двумерной ячеечной модели, что под тверждает ее применимость для моделирования диффузионного осаждение частиц в фильтре.
5. Теоретически обоснована возможность использования сеточных диффузионных батарей в поточном методе измерения коэффициента диффузии аэрозольных наноча стиц, и определены границы применимости метода. Получено совпадение расчетов коэффициентов захвата наночастиц сетками с многочисленными экспериментальны ми данными в широком диапазоне чисел Пекле (Pe = 0.05 1000).
6. Получены аналитические выражения для потенциалов дисперсионного взаимо действия точечной частицы с бесконечно протяженным цилиндрическим волокном и сферической макрочастицей, на основе которых выведены формулы для энергии и силы взаимодействия макрочастицы с волокном с учетом эффекта электромагнитного запаздывания и кривизны поверхности цилиндра. Показана необходимость учета за паздывающих сил ван-дер-Ваальса при расчете диффузионного и инерционного оса ждения субмикронных частиц конечного размера.
7. Развит метод расчета размера наиболее проникающих частиц при заданной ско рости в зависимости от параметров фильтра. Рассчитанные коэффициенты захвата наиболее проникающих частиц согласуются с результатами экспериментов для высо коэффективных фильтров.
8. Развиты методы расчета коэффициентов захвата частиц с высокой плотностью в режимах диффузионного и инерционного осаждения. Найдены условия, при которых субмикронные частицы тяжелых металлов не осаждаются на волокна.
9. Исследовано инерционное осаждение частиц с учетом инерционности несущей среды. Показано, что при Rе 1 при одинаковом значении числа Стокса коэффициент захвата частиц с одинаковой плотностью тем больше, чем меньше их размер.
10. Построена теория осаждения твердых аэрозольных частиц в модельном фильт ре с запыленными волокнами с учетом эффекта зацепления, диффузии и инерции час тиц и обратного влияния на поле течения растущего проницаемого осадка на волок нах.
11. Теоретически обоснован метод интенсификации процесса фильтрации газов в различных режимах с помощью фильтров, волокна которых покрыты высокопорис тым слоем наночастиц или нановолокон.
12. Разработаны методы расчета кинетики забивки и ресурса предфильтров в раз личных режимах осаждения твердых частиц.
13. Предложена модель высокопористого осадка субмикронных частиц с дендрит ной структурой, образующегося на поверхности финишного фильтра. Развиты мето ды расчета пористости осадка и эффективности осаждения в нем наночастиц.
14. Обоснована стратегия оптимизации многоступенчатой системы тонкой фильт рации в различных режимах. Развит метод расчета оптимальных радиусов волокон и толщин предфильтров с учетом их объемной забивки твердыми частицами.
СПИСОК ЦИТИРОВАННЫХ РАБОТ Алексидзе М.А. (1991) Фундаментальные функции в приближенных решениях граничных задач. М.: Наука, 352 С.
Берковский Б.М., Полевиков В.К. (1973) Инж.-физич. журн. Т. 24. № 5. С. 842.
Будыка А.К., Огородников Б.И., Петрянов И.В. (1985) Докл. АН СССР. Т. 284. № 5. С. 1160.
Будыка А.К. (2001) Атмосферный мониторинг и диагностика аэрозолей. Док. дисс., НИФ ХИ им. Л.Я. Карпова.
Дерягин Б.В., Чураев Н.В., Муллер В.М. (1985) Поверхностные силы. М.: Наука, 398 С.
Кирш А.А., Фукс Н.А. (1968) Коллоид. журн. Т. 30. № 6. С. 836.
Кирш В.А. Коллоид. журн. (1996) Т. 58. № 6. С. 786;
(1997) Т. 59. № 2. С. 287;
(1998) Т. 60. № 4. С. 480;
(2000) Т. 62. № 6. С. 790;
(2001) Т. 63. № 1. С. 73.
Огородников Б.И., Пазухин Э.М., Ключников А.А. (2008) Радиоактивные аэрозоли объекта «Укрытие» 1986-2006 гг., Чернобыль, ISBN 978-966-02-4899-1, 456 С.
Ролдугин В.И., Кирш А.А., Емельяненко А.М. (1999) Коллоид. журн. Т. 61. № 4. С. 530.
Ролдугин В.И., Кирш А.А. (2001) Коллоид. журн. Т. 63. № 5 С. 679.
Стечкина И.Б., Фукс Н.А. (1967) Коллоид. журн. Т. 29. № 2. С. 260.
Стечкина И.Б. (1979) Изв. АН СССР, МЖГ. № 6. С. 122.
Ушакова Е.Н., Козлов В.И., Петрянов И.В. (1973) Коллоид. журн. Т. 35. № 2. С. 388.
Фукс Н.А., Стечкина И.Б. (1962) Доклады АН СССР. Т. 147. № 5. С. 1144.
Черняков А.Л., Ролдугин В.И., и др. (2000) Коллоид. журн. Т. 62. № 4. С. 547.
Angelikopoulos P., Bock H. (2011) J. Phys. Chem. Lett. V. 2. № 3. P. 139.
Brinkman H.C. (1947) Appl. Sci. Res. Ser. A. V. 1. P. 27.
Fan K. C., Wamsley B., Gentry J.W. (1978) J. Colloid Interface Sci. V. 65. № 1. P. 16.
Kanaoka C. (1998) “Performance of an air filter at dust loaded condition”, in “Advances in Aerosol Filtration”. Spurny K.R., Ed., Boca Raton: CRC Press, p. 323.
Kirsch А.А., Chechuev P.V. (1985) Aerosol Sci. Technol. 1985. V. 4. № 1. P. 11.
Kirsch A.A., Stechkina I.B. (1978) Fundamentals of Aerosol Science / Ed. By Shaw D.T. N.Y.:
Wiley-Interscience, p. 165.
Kirsch A.A, Lahtin I.B. (1975) J. Colloid Interface Sci. V. 52. № 2. P. 270.
Kolodziej J.A. (1987) Solid Mech. Arch. V. 12. № 4. P. 187.
Kuwabara S. (1959) J. Phys. Soc. Japan. V. 14. № 4. P. 522.
Rembor H.J. Kasper G. (1998) PARTEC 98, Nurnberg, Germany, p. 223.
Rosenfeld J.I., Wasan D.T. (1974) J. Colloid Interface Sci. V. 47. № 1. P. 27.
Tamada K., Fujikawa H. (1957) Quart. J. Mech. Appl. Math. V. 10. Pt. 4. P. 425.
Wang C.Y. (2002) Phys. Fluids. V. 14. № 9. P. 3358.
СПИСОК ОСНОВНЫХ РАБОТ ПО ТЕМЕ ДИССЕРТАЦИИ 1. Kirsch V.A. Inertial deposition of aerosol particles in a model filter with dust loaded fi bers // Proc. International Conference FILTECH EUROPA 2001, Dusseldorf, Germany, 1618 October 2001, pp. 168–176.
2. Stechkina I.B., Kirsch V.A. Theoretical approach to optimization of parameters of multi stage filtering system // Proc. International Conference FILTECH EUROPA 2001, Dus seldorf, Germany, 1618 October 2001, рр.193198.
3. Стечкина И.Б., Кирш В.А. Оптимизация параметров аэрозольных волокнистых фильтров // Коллоид. журн. 2001. Т. 63. № 4. С. 517–522.
4. Стечкина И.Б., Кирш В.А. Оптимизация параметров фильтров в многоступенчатой системе тонкой очистки газов // Теорет. основы хим. технологии. 2003. Т. 37. № 3.
С. 238–245.
5. Kirsch V.A. Inertial Deposition of Aerosol Particles in a Model Filter with dust-loaded Fibres // The Journal of the Filtration Society / The Transactions of the Filtration Society.
2002. V. 2. № 4, pp. 109–113.
6. Kirsch V.A. Calculation of the van der Waals force between a spherical particle and an infinite cylinder // Adv. Colloid Interface Sci. 2003. V. 104. № 1, pp. 311–324.
7. Кирш В.А. Осаждение аэрозольных наночастиц в волокнистых фильтрах // Колло ид. журн. 2003. Т. 65. № 6. С. 795–801.
8. Kirsch V.A. Modelling of Stokes Flow and Aerosol Deposition in a Highly Porous Fi brous Medium. International Conference on Mathematical Fluid Dynamics, 27 Dec., 2004, University of Hyderabad, India,
Abstract
Book, pp. 20–21.
9. Kirsch V.A. Physics of Aerosol Filtration // Proc. 9th World Filtration Congress, April 1824, 2004, New Orleans, USA, report 311-5, AFS Society, pp. 1–13.
10. Kirsch V.A., Stechkina I.B. Kinetics of Loading of Fibrous Prefilters and the Strategy of Their Optimization // Proc. 9th World Filtration Congress, April 18–24, 2004, New Orleans, USA, report 311-4, American Filtration and Separation Society, pp. 1–18.
11. Кирш В.А. Осаждение субмикронных аэрозольных частиц в фильтрах из ультра тонких волокон // Коллоид. журн. 2004. Т. 66. № 3. С. 352–357.
12. Кирш В.А. Инерционное осаждение аэрозольных частиц в волокнистых фильтрах // Коллоид. журн. 2004. Т. 66. № 5. С. 613–618.
13. Кирш В.А. Влияние сил ван-дер-Ваальса на осаждение высокодисперсных аэро зольных частиц на ультратонких волокнах // Коллоид. журн. 2004. Т. 66. № 4. C.
497–503.
14. Кирш В.А. Диффузионное осаждение тяжелых субмикронных аэрозольных частиц в волокнистых фильтрах // Коллоид. журн. 2005. Т. 67. № 3. C. 352–356.
15. Кирш В.А. Инерционное осаждение тяжелых аэрозольных частиц в волокнистых фильтрах // Теор. основы хим. технологии. 2005. Т. 39. № 1. C. 50–55.
16. Кирш В.А. Осаждение наночастиц в модельном волокнистом фильтре при малых числах Рейнольдса // Журн. физ. хим. 2005. Т. 79. № 12. С. 2292–2295.
17. Кирш В.А. Гидродинамическое сопротивление трехмерных модельных волокни стых фильтров // Коллоид. журн. 2006. Т. 68. № 3. С. 17–22.
18. Kirsch V.A. Stokes flow in model fibrous filters // Proceedings of 2nd European Confer ence on Filtration and Separation, 1213 October 2006, Ed. E. Vorobiev, Universite Technologie de Compiegne, France, pp. 253–258.
Кирш В.А. Сопротивление ряда параллельных цепочек сферических частиц в сто 19.
ксовом потоке // Коллоид. журн. 2006. Т. 68. № 3. С. 23–25.
Кирш В.А. Обтекание стоксовым потоком периодических рядов пористых цилинд 20.
ров // Теорет. основы хим. технологии. 2006. Т. 40. № 5. С. 501–507.
Кирш В.А. Стоксово течение в периодических системах параллельных цилиндров с 21.
пористыми проницаемыми оболочками // Коллоид. журн. 2006. Т. 68. № 2. С. 198– 206.
Kirsch V.A. Stokes flow in model fibrous filters // Separation and Purification Technol 22.
ogy. 2007. V. 58. № 2, pp. 288–294.
Кирш А.А., Александров П.А., Кирш В.А. О некоторых особенностях фильтрации 23.
воздуха на предприятиях с ядерными технологиями. 6-е Петряновские чтения. Мо сква, НИФХИ им. Л.Я. Карпова, 19–21 июня 2007 г. Тезисы докладов, С. 131–133.
Кирш В.А. Осаждение наночастиц в фильтрах из пористых проницаемых волокон // 24.
Коллоид. журн. 2007. Т. 69. № 5. С. 649–654.
Кирш В.А. Осаждение аэрозольных наночастиц в фильтрах из волокон с пористы 25.
ми оболочками // Коллоид. журн. 2007. Т. 69. № 5. С. 655–660.
Kirsch V.A., Budyka A.K. Deposition of charged submicron aerosol particles in fibrous 26.
filters // Proc. 10th World Filtration Congress, April 14–18, 2008, Leipzig, Germany, Vol.
3, pp. 461–465.
Кирш В.А., Будыка А.К., Кирш А.А. Моделирование нановолокнистых фильтров, 27.
получаемых методом электроспининга. 1 – Перепад давления и осаждение наноча стиц // Коллоид. журн. 2008. Т. 70. № 5. С. 620–629.
28. Кирш В.А., Будыка А.К., Кирш А.А. Моделирование нановолокнистых фильтров, получаемых методом электроспининга. 2 – Влияние скольжения газа на перепад давления // Коллоид. журн. 2008. Т. 70. № 5. С. 630–634.
29. Кирш А.А., Будыка А.К., Кирш В.А. Фильтрация аэрозолей волокнистыми мате риалами ФП. // Рос. хим. журн. (Журн. Рос. хим. об-ва им. Д.И. Менделеева). 2008.
Т. 52. № 5. С. 97–102.
30. Кирш В.А., Припачкин Д.А, Будыка А.К. Инерционное осаждение аэрозольных частиц из ламинарного потока в волокнистых фильтрах // Коллоид. журн. 2010. Т.
72. № 2. С. 206–210.
31. Кирш В.А., Стечкина И.Б. Кинетика забивки и оптимизация предфильтров в двух ступенчатой системе очистки воздуха // Теорет. основы хим. технологии. 2010. Т.
44. № 1. С. 78–87.
32. Кирш В.А., Кирш А.А. Проскок наночастиц через сеточные диффузионные батареи // Коллоид. журн. 2010. Т. 72. № 4. С. 486–493.
33. Kirsch V.A., Kirsch A.A. Deposition of aerosol nanoparticles in model fibrous filters, in “Aerosols – Science and Technology”, Wiley-VCH Verlag GmbH&Co.; KGaA, Wein heim, 2010, рр. 283–314.
34. Кирш А.А., Хмелевский В.О., Будыка А.К., Кирш В.А. Проскок наиболее прони кающих аэрозольных частиц через тонковолокнистые фильтры // Теорет. основы хим. технологии. 2011. Т. 55. № 6. С. 702–708.
35. Кирш А.А., Бураков А.Е., Ткачев А.Г., Кирш В.А. Осаждение аэрозольных наноча стиц в фильтрах, покрытых слоем углеродных нанотрубок // Коллоид. журн. 2011.
Т. 73. № 6. С. 807–814.
36. Черняков А.Л., Кирш А.А., Кирш В.А. Эффективность инерционного осаждения аэрозольных частиц в волокнистых фильтрах с учетом их отскока от волокон // Коллоид. журн. 2011. Т. 73. № 3. С. 387–391.
37. Chernyakov A.L., Kirsch A.A., Kirsch V.A. Elastic vibrations of a fiber due to impact of an aerosol particle and their influence on the efficiency of fibrous filters // Phys. Rev. E.
2011. V. 83. № 5, pp. 056303–056322.
38. Кирш В.А. Осаждение заряженных аэрозольных наночастиц в диффузионных бата реях // Коллоид. журн. 2011. Т. 73. № 4. С. 466–469.
39. Кирш В.А. Диффузионное осаждение наночастиц в 3D модельном волокнистом фильтре // Журн. физ. хим. 2011. Т. 85. № 11. С. 2089–2093.
40. Кирш В.А. Стоксово течение и осаждение аэрозольных наночастиц в модельных фильтрах из эллиптических волокон // Коллоид. журн. 2011. Т. 73. № 3. С. 340–347.