Тепловая и концентрационная конвекция марангони в тонких слоях жидкости
На правах рукописи
Зуев Андрей Леонидович ТЕПЛОВАЯ И КОНЦЕНТРАЦИОННАЯ КОНВЕКЦИЯ МАРАНГОНИ В ТОНКИХ СЛОЯХ ЖИДКОСТИ 01.02.05 — Механика жидкости, газа и плазмы
Автореферат диссертации на соискание ученой степени доктора физико-математических наук
Пермь — 2009 Диссертационная работа выполнена в Институте механики сплошных сред Уральского отделения Российской академии наук.
Официальные оппоненты: член-корреспондент РАН, профессор Пухначев Владислав Васильевич (Институт гидродинамики СО РАН им. М.А.Лавреньтьева, г.Новосибирск) доктор технических наук, профессор Цаплин Алексей Иванович (Пермский государственный технический университет) доктор физико-математических наук, профессор Любимов Дмитрий Викторович (Пермский государственный университет им. А.М.Горького)
Ведущая организация: Институт проблем механики РАН, г.Москва
Защита состоится 21 мая 2009 года в 10 часов на заседании диссертационного совета Д 004.012.01 в Институте механики сплошных сред УрО РАН по адресу: 614013, Россия, г. Пермь, ул. Академика Королева, 1, Институт механики сплошных сред УрО РАН. Сайт www.icmm.ru.
С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Института механики сплошных сред УрО РАН.
Автореферат разослан "" 2009 г.
Ученый секретарь диссертационного совета, доктор технических наук И.К.Березин
ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ
Актуальность темы. Объектом настоящего исследования является конвективное течение Марангони, возникающее в жидких средах вблизи поверхности раздела фаз под действием тангенциальных капиллярных сил в случае неоднородности поверхностного натяжения. Такая неоднородность может быть обусловлена наличием вдоль поверхности градиента температуры (термокапиллярная конвекция) или концентрации поверхностно-активного компонента (концентрационно-капиллярная конвекция). В наземных условиях наблюдение и изучение конвекции Марангони в значительной степени затруднено наличием гравитационных конвективных течений, интенсивность которых, как правило, в десятки раз выше. Однако, в объемах жидкости, имеющих относительно протяженную свободную поверхность и малый вертикальный размер – таких, как небольшие капли, жидкие мостики и зоны, тонкие горизонтальные слои и пленки жидкости, объемные силы оказываются малы по сравнению с поверхностными. В этих случаях конвекция Марангони способна вносить существенный вклад в процессы тепло/массообмена, а также влиять на форму свободной поверхности, вызывая поверхностные деформации и даже перемещения всего объема жидкости в целом.
Опыт теоретического и экспериментального изучения таких процессов, накопленный к настоящему времени, свидетельствует о большом многообразии природных и техногенных явлений, в которых конвекция Марангони играет определяющую роль. Межфазная конвекция существенно влияет на интенсивность многих технологических процессов в пищевой, химической, нефтяной, металлургической и разных других отраслях промышленности, в том числе протекающих в условиях невесомости, где гравитационные механизмы конвективного движения ослаблены или отсутствуют (выращивание монокристаллов, изготовление однородных полупроводниковых структур, сплавов многокомпонентных металлов, композитов и пр.). Отдельное внимание к исследованиям по данной тематике обусловлено разработками в области космических технологий и систем жизнеобеспечения орбитальных станций и космических аппаратов. Термо- и концентрационно-капиллярные эффекты имеют важное прикладное значение для различных областей науки, таких, например, как экология (очистка поверхности воды от загрязнений нефтепродуктами);
биология (движение бактерий и микроорганизмов, внутриклеточный массообмен);
медицина (распространение легочного ПАВ при лечении респираторных заболеваний) и многих других.
Эти факторы привели к интенсивному развитию межфазной гидродинамики. Однако в подавляющем числе случаев исследования сводятся к изучению термокапиллярной, а не концентрационно-капиллярной конвекции. Одной из причин является трудность создания и поддержания постоянных градиентов концентрации, а также отсутствие адекватных методов измерения концентрации ПАВ непосредственно на поверхности раздела. Другая сложность заключается в нестационарном характере концентрационных течений, обусловленном большим временем релаксации диффузионного процесса. Дополнительные побочные эффекты, связанные с растворением ПАВ в жидкости, его испарением в газообразную фазу и адсорбцией на поверхности раздела, также существенно усложняют задачу. В результате, несмотря на сходство механизмов движения, возможно возникновение новых концентрационно-капиллярных явлений, не имеющих термокапиллярных аналогов.
Цель и задачи работы – экспериментальное исследование гидродинамики и конвективного тепло/массопереноса в двухфазных средах при наличии поверхностей раздела жидкость/газ с градиентом поверхностного натяжения, обусловленным неоднородностью температуры или концентрации растворенного поверхностно-активного вещества.
Научная новизна. Предложены новые экспериментальные методы исследования термокапиллярных явлений (таких, как деформация поверхности тонкого слоя и термокапиллярный дрейф пузырьков) в лабораторных условиях в "чистом виде" без влияния побочных термогравитационных течений. Получены критические значения параметров, при которых происходит разрыв слоя термокапиллярными силами. Работы по концентрационной конвекции Марангони являются пионерскими.
Разработана методика одновременного наблюдения структуры конвективных течений и вмороженных в них полей концентрации интерференционным методом. Обнаружен ряд новых явлений: деформация и разрыв слоя жидкости при растекании по его поверхности капли ПАВ;
самодвижение (дрейф) пузырьков в направлении увеличения концентрации ПАВ;
автоколебания конвективного течения вокруг неподвижных пузырьков в жидкости с вертикальной стратификацией по концентрации, пороговый характер возникновения концентрационного течения Марангони в тонких слоях. Проведено сравнение термо- и концентрационно-капиллярных эффектов.
Достоверность результатов основывается на тщательной разработке методик экспериментов, высокой точности и малой погрешности измерений всех экспериментальных величин, а также сопоставлении, где возможно, с данными известных теоретических исследований.
Практическая ценность. Результаты диссертации могут быть использованы для управления технологическими процессами, в которых существенно сказывается конвекция Марангони. Наземное моделирование термо- и концентрационно-капиллярных явлений служит основой для подготовки космических экспериментов в условиях невесомости.
Диссертационная работа выполнялась в рамках разрабатываемых лабораторией гидродинамической устойчивости ИМСС УрО РАН в 1991 2008 г. госбюджетных тем ГР 01.920.004716, 01.960.011483, 01.200.118928, 01.200.604353. Исследования являлись также составной частью Государственной программы поддержки ведущих научных школ (гранты 96 15-96084 и 00-15-00112) и Программы фундаментальных исследований ОЭММПУ РАН 2003-2005 и 2007-2009 гг.
Работа была поддержана проектами РФФИ 94-01-01730, 97-01-00707, 00-01-00614, 03-01-00579 и 06 01-00221, региональными проектами РФФИ-Урал 04-01-96057, 07-01-96031 и 07-01-96053, грантом INTAS-ESA 99-01505, персональным грантом Администрации Пермского края для докторантов в 2007 г.
Автором представляются к защите:
– Методики проведения экспериментов и конструкции установок для изучения эффектов Марангони в наземных лабораторных условиях;
– Результаты измерения величины деформации свободной поверхности тонкого горизонтального слоя неизотермической жидкости;
– Экспериментальное изучение закономерностей разрыва поверхности тонкого горизонтального слоя вязкой жидкости при растекании по его верхней свободной поверхности капли растворимого ПАВ;
– Значения критических перепадов поверхностного натяжения, необходимых для разрыва слоя термокапиллярными или концентрационно-капиллярными силами;
– Результаты измерения скорости термокапиллярного дрейфа в тонких горизонтальных слоях различных жидкостей в широком интервале температур и размеров пузырьков;
– Экспериментальное обнаружение явления концентрационно капиллярного дрейфа пузырьков, вызванного неравномерным распределением концентрации ПАВ в жидкой бинарной смеси;
– Сопоставление скоростей движения пузырьков под действием соответственно термокапиллярных и концентрационно-капиллярных сил;
– Экспериментальное обнаружение осцилляционных режимов конвективного течения вокруг неподвижных пузырьков в жидкости с вертикальным градиентом концентрации ПАВ;
– Зависимости периода колебаний от времени, градиента концентрации, средней концентрации раствора, чисел Марангони и Грасгофа;
Интерференционные картины структуры конвективных течений и полей концентрации вокруг пузырька в тонком вертикальном слое стратифицированного раствора и в горизонтальном канале прямо угольного сечения;
– Выявление пропорциональности между периодом осцилляций и градиентом концентрации вокруг пузырька в опытах с разными парами жидкостей и противоположными направлениями градиента;
– Сравнение результатов эксперимента с численными расчетами концентрационного течения в двумерной прямоугольной полости;
– Экспериментальное обнаружение порогового характера возникновения концентрационного конвективного течения Марангони в тонких слоях жидкости;
– Значения критических чисел Марангони, необходимых для начала циклов вихревого течения в растворах различной концентрации.
Апробация работы. Результаты диссертационной работы доклады вались на 55 научно-технических отечественных и зарубежных конфе ренциях. В том числе: на II (Пермь, 1981), III (Черноголовка, 1984) и IV (Новосибирск, 1987) Всесоюзных семинарах по гидромеханике и тепло массообмену в невесомости;
на V (Алма-Ата, 1981), VI (Ташкент, 1986), VIII (Пермь, 2001) и IX (Нижний Новгород, 2006) Всерос. съездах по теоретической и прикладной механике;
XIV и XVI Гагаринских научных чтениях по космонавтике и авиации (Москва, 1984, 1986);
Int. Symp. on Hydromechanics and Heat/Mass Transfer in Microgravity (Perm-Moscow, Russia, 1991);
I (Cambridge, UK, 1991), III (Goettingen, Germany, 1997), V (Toulouse, France, 2003) и VI (Stockholm, Sweden, 2006) European Fluid Mechanics EUROMECH Conf.;
IUTAM Symp. on Microgravity Fluid Mechanics (Bremen, Germany, 1991);
VIII European Symp. on Materials and Fluid Sciences in Microgravity (Bruxelles, Belgium, 1992);
Int. Workshops on Short-Term Experiments under Strongly Reduced Gravity "Drop Tower Days" (Bremen, Germany, 1992, 1994);
II Liquid Matter Conf. (Firenze, Italy, 1993);
IAC’94 Int.
Aerospace Congr. (Moscow, Russia, 1994);
IX European Symp. on Gravity dependent Phenomena in Physical Sciences (Berlin, Germany, 1995);
Int.
Workshop on Small Scale Dynamics of Physico-Chemical Processes at Interfaces (Dresden, Germany, 1998);
I (Sorento, Italy, 2000) и II (Toronto, Canada, 2004) Int. Symp. on Physical Sciences in Space;
II Pan-Pacific Basin Workshop on Microgravity Sciences (Pasadena, CA, USA, 2001);
I (Giessen, Germany, 2001), II (Brussels, Belgium, 2004), III (Gainesville, Florida, USA, 2006) и IV (Tokyo, Japan, 2008) Int. Marangoni Association Conf. on Interfacial Fluid Dynamics and Processes in Physico Chemical and Bio Systems;
39th и 45th Aerospace Sciences Meetings (Reno, Nevada, USA, 2001, 2007);
22th (Heidelberg, Germany, 2002) и 26th (Crete, Greece, 2006) Int. Conf. on Nonlinear Science "Dynamics Days Europe";
1st Int. Conf. on Advanced Problems in Thermal Convection (Perm, Russia, 2003);
1st (Beirut, Lebanon, 2004) и 3rd (Amman, Jordan, 2007) Int. Conf.
on Thermal Engineering Theory and Applications;
X National Congr. on Theoretical and Applied Mechanics (Varna, Bulgaria, 2005);
56th (Fukuoka, Japan, 2005), 57th (Valencia, Spain, 2006) и 58th (Hyderabad, India, 2007) Int.
Astronautical Congr.;
ELGRA Biennial Symp. and General Assembly (Florence, Italy, 2007);
2 и 3 Всерос. конф. "Задачи со свободными границами: теория, экспе-римент и приложения" (Бийск, 2005, 2008);
Научн. конф. "Актуальные проблемы механики сплошных сред" (Пермь, 2005);
X, XII, XIII, XIV и XV Зимних школах по механике сплошных сред (Пермь, 1995, 1999, 2003, 2005, 2007);
35 и 36 Школе-конф. "Advanced Problems in Mechanics" (Репино, 2007, 2008);
Междунар. конф. "Потоки и структуры в жидкостях" (С.-Петербург, 2007);
5th EUROMECH Nonlinear Dynamics Conf. (Saint Petersburg, Russia, 2008);
14th Int. Symp. on Applications of Laser Techniques to Fluid Mechanics (Lisbon, Portugal, 2008);
19th Int. Symp. on Transport Phenomena (Reykjavik, Iceland, 2008);
11th Int. Conf. on Multiphase Flow in Industrial Plant (Palermo, Sicily, 2008).
Полностью диссертация обсуждалась на Пермском гидродинамическом семинаре им. проф. Г.З.Гершуни и Е.М.Жуховицкого (Пермский государственный университет, рук. проф. Д.В.Любимов) и на научном семинаре Института механики сплошных сред УрО РАН (рук. акад. РАН В.П.Матвеенко).
Публикации. По теме диссертации автором опубликовано 110 печатных работ, в том числе 50 статей в отечественных и зарубежных журналах и сборниках научных трудов и материалов конференций.
Личный вклад автора. Все изложенные в диссертации результаты получены автором лично, либо при его определяющем личном участии в постановке экспериментов, проведении измерений, обработке и интерпретации результатов. Интерферометрические исследования проведены на экспериментальной установке, разработанной под руководством К.Г.Костарева, которому автор выражает искреннюю благодарность. Автор глубоко благодарен также В.А.Брискману, Р.В.Бириху, Ю.К.Братухину, А.Ф.Пшеничникову, A.Viviani за полезные обсуждения и ценные советы.
Структура и объем работы. Диссертационная работа состоит из введения, 4-х глав, заключения, списка цитируемой литературы, включающего 248 наименований, и приложения. Она содержит 303 страницы текста, в том числе 80 рисунков и 12 таблиц.
СОДЕРЖАНИЕ ДИССЕРТАЦИИ Во Введении дана общая характеристика диссертационной работы, обоснована ее актуальность, сформулированы цели исследования и основные положения, выносимые на защиту, отмечена новизна, практическая ценность и достоверность полученных результатов.
В Первой главе освещено современное состояние исследований по теме диссертации, приведен обзор известных экспериментов.
Анализ теоретических и экспериментальных работ показывает:
– конвекция Марангони оказывает существенное влияние на гидродинамику и тепломассообмен целого ряда природных явлений, а также процессов земной и космической технологий;
– в общем числе работ по этой тематике экспериментальные исследования составляют значительно меньшую, недостаточную часть;
– подавляющее большинство работ посвящено термокапиллярной конвекции, тогда как концентрационно-капиллярные явления оказались практически не изучены;
– экспериментальное изучение конвекции Марангони, особенно термокапиллярной, существенно затруднено наличием гравитационных течений и потому ограничено случаями лишь относительно малых по высоте объемов жидкости с протяженной поверхностью;
– результаты технологических экспериментов, осуществленных в невесомости на борту орбитальных станций, носят в основном качественный, а иногда и противоречивый характер.
В этих условиях методики наземного моделирования тепловых и концентрационных явлений Марангони приобретают особенную ценность.
Вторая глава диссертации посвящена экспериментальному исследованию деформации свободной поверхности тонкого горизонтального слоя вязкой жидкости, вызванной действием сил Марангони.
В разделе 2.1 диссертации изучена деформация поверхности слоя неизотермической жидкости термокапиллярным течением. В п.2.1.1 описана методика исследования рельефа поверхности. Жидкость помещалась на металлическую пластину прямоугольной (размерами 7074 мм) или цилиндрической ( 90 мм) формы, подогреваемую в центре и охлаждаемую по краям. Температурные измерения проводились термопарами с точностью 0.1°С. Высота слоя варьировалась от 0.2 до 2 мм с точностью 0.01 мм. В слое возникало стационарное радиальное течение жидкости, направленное вдоль поверхности к краям кюветы в более холодную область, с возвратным течением к центру вдоль дна кюветы. Термогравитационная конвекция в таком тонком слое пренебрежимо мала.
Форма поверхности определялась теневым прибором, визуализирующим линии постоянного угла наклона свободной поверхности (рис. 1).
Радиальное распределение толщины слоя определялось интегрированием при условии постоянства объема Рис. 1.
жидкости в кювете.
Исследования показали (см. п.2.1.2), что развитие термокапиллярного течения вызывало локальную деформацию поверхности слоя жидкости, когда его толщина над нагревателем становится меньше, чем в холодной области. На рис. 2 и 3 приведены зависимости локальной толщины слоя h в цилиндрической кювете от радиуса r для n-декана при различных значениях первоначальной толщины слоя h0 и перепада температуры T между центром и краем кюветы. Величина деформации возрастала с уменьшением h0 и с увеличением T. Схожие зависимости получены и в случае прямоугольной кюветы. В случае малой толщины слоя ( 1 мм) при достижении критического перепада температуры T* деформация достигала дна кюветы и над нагревателем формировалась сухая зона, радиус которой также увеличивался по мере роста T (см. п.2.1.3). При этом величина T*, необходимого для разрыва слоя, оказалась прямо пропорциональна h02, что согласуется с аналитическими расчетами А.Ф.Пшеничникова (Изв. АН СССР, МЖГ, 1983, № 3) для прямоугольной геометрии слоя. В цилиндрической кювете максимальная толщина слоя h*, при которой еще возникал разрыв, оказалась примерно в 1.5 раза больше, чем в прямоугольной. Зависимости h* от перепада температуры, полученные в опытах с жидкостями различной вязкости (1 – декан, 2 – гептан, 3 – этанол) достаточно хорошо аппроксимируются логарифмической кривой (рис. 4).
h, мм h, мм 1,5 1, 1, 1, T, К 0, 0, h0, мм 0, 0, r, мм r, мм 0 15 0 15 Рис. 2. Рис. 3.
h*, мм В разделе 2.2 диссертации представ 1, лены результаты экспериментального исследования разрыва тонкого слоя жидкости на смачиваемой горизонталь ной поверхности, обусловленного 0, концентрационно-капиллярной дефор мацией поверхности при внесении на нее микродозы растворимого ПАВ;
0, проведено их сравнение с термо T, К 0 20 Рис. 4. капиллярным случаем.
В качестве ПАВ использовался изопропиловый спирт, в качестве жидкости слоя – дистиллированная вода или водные растворы изопропилового спирта. В других опытах на поверхность тридекана помешались капли изопропанола, гексана, гептана, декана, ундекана, циклогексана. Методика эксперимента описана в п.2.2.1. Жидкость наливалась в стеклянную кювету (чашку Петри), образуя тонкий горизонтальный слой высотой от 0.1 до 3 мм. Кювета располагалась на электронных весах с точностью измерения массы 0.01 г, что позволяло контролировать толщину слоя с погрешностью до 0.01 мм. Нужное количество ПАВ (0.5–55 мкл) вносилось на середину поверхности жидкости с помощью дозирующей пипетки. Весь процесс регистрировался видеокамерой. Опыты выполнялись при постоянной температуре окружающей среды (25±1)°С.
Полученные результаты приведены в п.2.2.2. Поскольку поверхностное натяжение у капель меньше, чем у жидкости слоя, последние при внесении их на поверхность жидкости сначала стремятся растечься в пятно минимальной толщины и максимального размера, которое затем быстро исчезает в процессе растворения или испарения. В результате, в отличие от случая распространения тепла, распределение ПАВ на поверхности является нестационарным. Аналогичным образом ведет себя и деформация слоя.
Введение ПАВ на поверхность слоя в центре кюветы приводило к локальному снижению поверхностного натяжения жидкости, что вызывало возникновение радиально направленных концентрационно-капиллярных сил Марангони, пропорциональных разности значений поверхностного натяжения используемой пары жидкостей. Под действием этих сил внесенный ПАВ начинал быстро распространяться к периферии кюветы, достигая ее за доли секунды. Такое течение, в свою очередь, вовлекало в движение приповерхностные слои жидкости-подложки, вызывая локальное уменьшение толщины слоя под пятном ПАВ. По мере увеличения площади пятна поверхностная концентрация ПАВ уменьшалась, приводя к снижению градиента поверхностного натяжения и скорости растекания ПАВ. Если начальная толщина слоя жидкости была достаточно велика, то деформация быстро (в течение 1–2 сек) исчезала. В более тонких слоях возникшая впадина успевала достичь дна кюветы и происходило обнажение его части.
Диаметр сухого пятна сначала возрастал, достигая в некоторый момент времени максимального значения, а затем также уменьшался по мере растворения ПАВ.
Как показали измерения, диаметр разрыва в значительной степени определялся толщиной слоя, количеством вносимого ПАВ и разностью значений поверхностного натяжения используемых жидкостей. Чем тоньше был слой жидкости, тем большим по размеру оказывался его разрыв и тем дольше он существовал (в некоторых случаях – до нескольких минут). На рис. 5 представлены зависимости максимального радиуса сухой зоны a от первоначальной толщины слоя изопропанола при внесении на его поверхность капель гексана определенного объема. Погрешность измерений радиуса разрыва не превышала 5–10%. Экспериментальные точки, каждая из которых получена усреднением нескольких реализаций, довольно хорошо аппроксимируются полиномиальными кривыми. Полученные результаты позволяли определить критическую толщину слоя h*, при которой величина деформации поверхности совпадала с его толщиной, а радиус сухой зоны уменьшался до нуля. Оказалось, что хотя радиус разрыва возрастал с увеличением количества вносимого ПАВ, h* не зависела от объема ПАВ (кривые 1–3). Для пары жидкостей гексан–изопропанол h* составляет 1.2 мм.
Кривые 2, 4 и 5 на рис. 5 соответствуют зависимостям максимального радиуса разрыва от толщины слоя для трех пар жидкостей капля–подложка (гептан–изопропанол, гексан–изопропанол, изопропанол–тридекан), отличавшихся величиной перепада поверхностного натяжения (1.16, 3.29, 3.82 мН/м соответственно). Критическая толщина слоя, равно как и величина разрыва, увеличивались с ростом и интенсивности концентрационно a, мм a, мм 30 1 1 C0, % 2 4 2 5 3 15 0 h0, мм h0, мм 0,0 0,5 1,0 0 1 Рис. 5. Рис. 6.
капиллярного течения. В то же время, опыты, проведенные с кюветами различного диаметра, показали, что и радиус образовавшейся сухой зоны, и критическая толщина разрыва практически не зависели от горизонтального размера слоя. Наиболее простой вид имела зависимость величины разрыва от объема капли ПАВ – квадрат радиуса сухой зоны линейно пропорционален объему капли.
Зависимость h* от величины была исследована в опытах, в которых капли чистого изопропанола наносились на поверхность его водных растворов. На рис. 6 приведены зависимости максимального радиуса разрыва от толщины слоя раствора с различной концентрацией. Видно, что в этом случае разрыв поверхности происходит уже в гораздо более толстых слоях жидкости – толщиной до 2.5 мм. При повышении концентрации спирта в растворе (и, соответственно, уменьшении его ) h* также уменьшается.
Зависимость h* от приведена на рис. 7. Экспериментальные данные достаточно хорошо аппроксимируются логарифмической кривой, весьма схожей с видом зависимости критической толщины слоя от перепада температуры (см. рис. 4). Для сравнения условий разрыва слоя при тепловой (точки 1) и концентрационной (точки 2) конвекции Марангони, все экспериментальные данные сведены на рис. 8. Точки 3–9 получены в опытах со внесением капель гексана и гептана на поверхность изопропанола;
капель гексана, гептана, декана и циклогексана на поверхность тридекана.
Сравнение демонстрирует хорошее совпадение тепловой и концентрационной зависимостей критической толщины слоя от перепада поверхностного натяжения и свидетельствует, что толщина слоя жидкости, при которой начинает происходить его разрыв, не зависит от свойств самой жидкости, равно как и способа создания перепада поверхностного натяжения на поверхности (теплового или концентрационного), а определяется только величиной этого перепада.
h*, мм h*, мм 3 3, 1 2 3 4 2 1,, мН/м 0 0,, мН/м 0 20 40 0 1 10 Рис. 7. Рис. 8.
Третья глава диссертации посвящена экспериментальному исследованию капиллярного дрейфа – самопроизвольного движения газовых пузырьков в неоднородной по температуре или по составу жидкости в сторону понижения коэффициента поверхностного натяжения.
В разделе 3.1 представлены результаты изучения термокапиллярного дрейфа пузырьков воздуха, всплывающих в тонком вертикальном слое жидкости с боковым подогревом. В этом случае взаимная перпендикулярная ориентация температурного градиента и силы тяжести позволяла разделить горизонтальную (термокапиллярную) и вертикальную (гравитационную) компоненты скорости пузырька. В разделе 3.2 описана методика изучения термокапиллярного дрейфа пузырьков воздуха в тонких горизонтальных слоях жидкости с продольным градиентом температуры. Верхняя твердая граница слоя ограничивала всплытие прижатого к ней архимедовыми силами пузырька, поэтому он мог перемещаться только горизонтально в направлении T. Малая высота слоя жидкости (h0 ~ 2 мм) резко снижала интенсивность термогравитационной конвекции, так что характерные скорости адвективного течения жидкости были значительно меньше скорости движения пузырька. Введенные в слой маленькие пузырьки воздуха, с диаметром менее h0, оставались сферическими, тогда как большие приобретали форму цилиндрической таблетки, сплюснутой горизонтальными стенками слоя. При этом, однако, приходилось учитывать трение пузырька о стенки кюветы. Необходимым условием свободного движения пузырька являлось существование тонкой прослойки жидкости между ним и стенками.
Существование такой жидкой пленки было подтверждено специальными интерферометрическими опытами.
В ходе опытов были измерены скорости термокапиллярного дрейфа в нескольких органических жидкостях (метанол, этанол, гептан, декан) в зависимости от времени, градиента температуры, формы и размеров пузырька, толщины жидкого слоя. Показано, что средняя скорость дрейфа цилиндрических пузырьков пропорциональна их диаметру d (рис. 9) и градиенту температуры (рис. 10), хотя количественные значения скорости дрейфа u оказываются на порядок меньше, чем для свободно движущегося пузырька в трехмерном объеме жидкости. Полученные экспериментальные результаты качественно согласуются с данными аналитических расчетов Ю.К.Братухина (Изв. АН СССР, МЖГ, 1984, № 3), в которых учитывались различные режимы обтекания пузырьков жидкостью. Хотя мгновенные значения скорости и диаметра пузырьков постепенно увеличиваются при его перемещении в область жидкости с большей температурой, однако нормированная скорость дрейфа (отнесенная к диаметру) остается постоянной и от времени не зависит.
u/d,10–3 кг/мсек u, мм/сек 3 2 1 0 T, К/см d, мм 0 3 6 9 0,0 2,5 5,0 7, Рис. 9. Рис. 10.
В разделе 3.3 представлены результаты экспериментального изучения концентрационно-капиллярного дрейфа пузырьков, вызванного продольным градиентом концентрации ПАВ, в тонком горизонтальном слое жидкой бинарной смеси. Методика эксперимента описана в п.3.3.1. Изучение распределения концентрации ПАВ осуществлялось интерференционным методом. Экспериментальная кювета представляла собой расположенную горизонтально интерференционную ячейку в форме тонкой (толщиной 1.2 мм) прямоугольной полости размером 9040 мм со стенками из плоскопараллельных стекол с зеркальным полупрозрачным покрытием.
Наблюдение велось сверху (со стороны широких граней) в отраженном свете.
Для визуализации распределения концентрации ПАВ в полости использовался лазерный интерферометр Физо. В изотермическом случае интерферометр позволял визуализировать неоднородности концентрации в растворе в виде системы изолиний, представлявших собой полосы равного оптического пути. Поскольку состав смеси изменялся только поперек зондирующего светового потока, то каждую интерференционную полосу можно было отождествить с определенной величиной концентрации ПАВ, используя концентрационную зависимость показателя преломления. Так, для слоя толщиной 1.2 мм переход от одной однотонной полосы к другой соответствовал в среднем изменению концентрации метилового спирта в воде на 0.3%. Схема экспериментальной установки приведена на рис. 11.
В кювету помещалась неоднородная смесь двух взаимно растворимых жидкостей с различными коэффициентами поверхностного натяжения.
Использовались водные растворы метилового спирта с концентрациями С0 от 80 до 100% (под концентрацией понимается массовая доля растворенного в воде ПАВ). Выбор метанола был обусловлен его минимальными вязкостью и поверхностным натяжением. Последнее обстоятельство делает его максимально сильным ПАВ по отношению к воде, что значительно повышает интенсивность концентрационно-капиллярных течений.
II Рис. 11.
3 4 I Для создания в жидком слое однородного продольного градиента концентрации была разработана следующая методика. Вначале экспериментальная кювета устанавливалась вертикально на малой грани и до половины объема заполнялась раствором, после чего сверху доливался более легкий чистый спирт. В результате в кювете устанавливалось стратифицированное по плотности устойчивое вертикальное распределение концентрации, представлявшее собой две расположенные друг под другом области исходных жидкостей с узкой зоной диффузионного перехода между ними. Затем кювета переводилась в горизонтальное положение и возникал продольный перепад плотности, приводивший систему жидкостей к конвективному сдвиговому движению. Интенсивность этого течения быстро уменьшалась со временем в силу малой толщины слоя и активного перемешивания спирта и его раствора во встречных потоках. В результате в центре кюветы формировалась область квазистационарного продольного градиента концентрации. Градиент сначала быстро уменьшался примерно до 2.5 %/см благодаря конвективному движению, а затем монотонно убывал в течение достаточно длительного периода времени, соответствовавшего диффузионному режиму растворения. Типичные интерференционные картины приведены на рис. 12.
В слой раствора со сформированным градиентом концентрации с помощью шприца вносился пузырек воздуха, принимавший форму плоского диска диаметром 5-15 мм. Как только пузырек отделялся от иголки, он сразу начинал двигаться в сторону большей концентрации спирта. Одновременная видеорегистрация концентрационного поля и положения в нем пузырька позволила определить градиент концентрации, диаметр и скорость движения пузырька в различные моменты времени. Точность измерения концентрации составляла 0.1%, диаметра пузырька 0.01 мм, скорости 0.01 мм/с.
Относительная погрешность измерений скорости не превышала 5%.
Горизонтальность кюветы контролировалась оптическим квадрантом с точностью 0.01°.
Рис. 12.
Полученные результаты представлены в п.3.3.2. Как и в случае термокапиллярного дрейфа, максимальная скорость концентрационного движения прямо пропорциональна градиенту поверхностного натяжения и диаметру пузырька. Результаты опытов с пузырьками разных размеров при различных значениях градиента концентрации С показаны на рис. (линия 1), где по оси абсцисс отложена величина U =/ = (/C)C/, принятая за единицу скорости концентрационного-капиллярного дрейфа. Для сравнения на этом же графике приведены результаты измерений скорости термокапиллярного дрейфа пузырьков воздуха в метаноле (линия 2). В этом случае единицей скорости термокапиллярного дрейфа является U = / =(/T)T/. Здесь С и T – соответственно перепады концентрации ПАВ и температуры на противоположных (по ходу движения) полюсах пузырька. Обе зависимости демонстрируют хорошее линейное соотношение, но абсолютные значения скорости дрейфа в термокапиллярном случае оказывается почти в 1.5 раза выше, чем в концентрационно капиллярном. Причина такого разногласия заключается в том, что скорость концентрационно-капиллярного дрейфа не оставалась постоянной, а уменьшалась со временем, отчего представленные на рис. 13 значения скорости оказались несколько заниженными вследствие усреднения за время измерения, составляющего около 10 сек.
Зависимости скорости движения пузырька от времени приведены на рис. 14. По оси ординат отложена скорость дрейфа u, деленная на единицу скорости U. Видно, что если в однородном градиенте температуры пузырек двигался с постоянной, не зависящей от времени скоростью (линия 2), то в концентрационном поле скорость пузырька монотонно уменьшалась до нуля в течение ~40–60 сек (линия 1). Это происходило даже в том случае, если в растворе, окружавшем пузырек, все еще сохранялся значительный градиент концентрации. При изменении размера пузырька ситуация качественно сохранялась, хотя время движения и длина пройденного пути возрастали с увеличением диаметра. Для объяснения уменьшения скорости можно предположить, что в процессе движения пузырька происходило насыщение его поверхности спиртом за счет адсорбции из раствора. Поверхностное u / U, 10– u, см/сек 1,0 0,5 0,0 U, см/сек t, cек 0 40 80 0 15 Рис. 13. Рис. 14.
натяжение на всей границе пузырька достаточно быстро становилось одинаковым, независимо от величины градиента концентрации во внешней жидкости, и, таким образом, причина движения пузырька исчезала.
Четвертая глава диссертации посвящена исследованию автоколебательных режимов конвективного течения, обнаруженных вокруг пузырьков воздуха в вертикально стратифицированных растворах ПАВ.
В разделе 4.1 представлены результаты изучения поля концентрации вокруг неподвижных пузырьков воздуха в тонком горизонтальном слое жидкости с вертикальным перепадом поверхностного натяжения. Опыты проводились на интерференционной установке, описанной в разделе 3.2.
Использовалась экспериментальная кювета толщиной более 2 мм, заполненная двухслойной системой смешивающихся жидкостей (раствор метанола–вода, вода–раствор уксусной кислоты). В результате визуализации были выявлены кратковременные периодические интенсивные возмущения концентрации ПАВ вокруг пузырька в горизонтальной плоскости (рис. 15).
Период этих колебаний составлял от нескольких секунд до десятков минут и зависел от времени, толщины слоя, свойств жидкостей, горизонтального диаметра пузырька (рис. 16) и начального перепада концентрации (рис. 17).
По мере перемешивания раствора и уменьшения вертикального градиента концентрации период колебаний постепенно увеличивался и колебания происходили все реже, а затем внезапно прекращались.
Рис. 15.
1/, сек–1 1/, сек– 0,16 0, 1 2 3 0,08 0, 4 С, % 0,00 0, 0 3 6 0 8 t, мин t, мин Рис. 16. Рис. 17.
В разделе 4.2 описаны эксперименты, позволивших визуализировать структуру конвективных течений, проследить эволюцию вертикального распределения концентрации ПАВ и объяснить механизм появления колебательных режимов, заключающихся в регулярных выбросах в окружающий раствор излишков ПАВ, накапливаемых вблизи полюса пузырька вследствие концентрационно-капиллярного течения по его поверхности. Исследовались термо- и концентрационно-капиллярные течения вокруг неподвижного пузырька воздуха в тонком вертикальном слое жидкости, стратифицированной по температуре или концентрации. С этой целью интерференционная ячейка была установлена вертикально на своей узкой грани (позиция II на рис. 11), наблюдение осуществлялось сбоку. В ячейку помещался пузырек воздуха объемом 20–30 мкл. От всплытия под действием силы Архимеда его удерживала рамка в виде сжатого колечка из тонкой проволоки. Высота пузырька, слегка деформированного силой тяжести, составляла 4-6 мм, ширина 6-8 мм. Благодаря малой толщине слоя в жидкости возникали двухмерные течения и распределения температуры и концентрации. Методика эксперимента приведена в п.4.2.1.
В п.4.2.2. рассмотрено поле температуры и термокапиллярное течение вокруг пузырька в изопропиловом спирте, подогреваемой сверху.
Соответствие между значением вертикального градиента температуры и количеством интерференционных полос определялось путем дополнительных термопарных измерений. На интерферограммах видно, что вдали от пузырька изотермы горизонтальны, в то время как вблизи его поверхности они деформируются, загибаясь вниз, что соответствует стационарному термокапиллярному течению в виде двух симметричных вертикальных вихрей. Сравнение графиков зависимостей температуры от вертикальной координаты на достаточном удалении от пузырька и на его поверхности показывает, что развитие термокапиллярного течения слабо влияет на вид температурного поля вокруг пузырька. Тем самым создаются условия для поддержания в жидкости стационарной конвекции.
В п.4.2.3 была изучена структура концентрационно-капиллярного течения и эволюция полей концентрации в жидкости с вертикальным градиентом концентрации ПАВ. Для этого в кювету последовательно наливались две смешивающиеся жидкости с различными значениями плотности – легкая поверх тяжелой. Роль одной жидкости исполняла вода, в качестве второй использовались 30–70% водные растворы уксусной кислоты и 10–50% растворы изопропанола. Спустя некоторое время в результате диффузии между жидкостями формировалась зона с устойчивой вертикальной стратификацией концентрации. Поскольку вода тяжелее растворов изопропанола и легче растворов уксусной кислоты, С оказывался направленным вверх в одном случае и вниз в другом.
В опытах наблюдалась осцилляции течения вокруг пузырька, обусловленная взаимодействием двух концентрационных (капиллярного и гравитационного) конвективных механизмов. На рис. 18 представлены интерферограммы концентрационного поля вокруг пузырька в неоднородной смеси вода–70% раствор уксусной кислоты. Здесь поверхностные силы направлены к верхнему полюсу пузырька. Под их действием раствор, насыщенный ПАВ, из нижней приполярной области устремлялся вверх, окружая тонким слоем весь пузырек. Возникновение этого слоя оказалось характерной чертой концентрационно-капиллярной конвекции, отличающей ее от термокапиллярного течения. Из-за больших характерных времен диффузии избыток ПАВ, переносимый по поверхности пузырька, не успевал раствориться в окружающей жидкости. В результате раствор с высоким содержанием ПАВ накапливался вблизи верхнего полюса в виде своеобразной "шапки", а сформировавшийся вокруг пузырька слой с однородной концентрацией устранял перепад концентрации ПАВ между полюсами, являвшийся источником Марангони движения. Как только восходящее капиллярное движение по поверхности пузырька прекращалось, динамическое равновесие концентрационной "шапки", более тяжелой, чем окружающая ее жидкость, нарушалось, и струи концентрированного раствора уксусной кислоты под действием архимедовых сил начинали опускаться вниз справа и слева от пузырька.
Рис. 18.
Рис. 19.
Это движение, в свою очередь, вызывало появление под пузырьком струи, направленной вверх и приносившей на его поверхность раствор с высокой концентрацией ПАВ. Восстановление перепада концентрации ПАВ между полюсами пузырька вновь приводило в действие силы Марангони, которые резко ускоряли восходящее течение. В результате у боковой поверхности цилиндрического пузырька возникало интенсивное конвективное движение в виде двух симметричных вихрей. Развиваясь, вихревые ячейки захватывали все больший объем жидкости с высокой концентрацией ПАВ. Благодаря этому, средняя плотность раствора в ячейках повышалась и они смещались вниз, отсекая в итоге от нижнего полюса пузырька струю ПАВ, подпитывающую движение. Как только это происходило, конвекция прекращалась также быстро, как и возникала. Весь процесс развития и затухания интенсивного движения вокруг пузырька занимал не более 30 с. Затем, под действием силы тяжести, вертикальная стратификация раствора постепенно восстанавливалась, приближаясь к первоначальному виду. Через некоторое время весь процесс повторялся.
Период наблюдаемых автоколебаний в системе составлял около 1–2 мин, время же, в течение которого наблюдались колебания, достигало нескольких часов, ограничиваясь, по-видимому, только временем существования градиента концентрации ПАВ в кювете.
Постепенно под пузырьком формируется область однородного раствора, которая возникает в результате перемешивающего действия вихревых ячеек и с течением времени расширяется. Однако, поскольку вертикальный градиент концентрации около пузырька сохраняется, то колебания продолжаются, хоть и с меньшей интенсивностью. В опытах с растворами изопропилового спирта (С0=40%), когда С направлен вверх (вода снизу), возникавшая структура концентрационного поля и течений была зеркально симметричной: ПАВ на поверхности пузырька переносился к его нижнему полюсу, а вращение периодически возникающих конвективных вихрей происходило в другую сторону (рис. 19).
Расшифровка интерферограмм поля концентрации вокруг пузырька позволила проследить его эволюцию. Измерение распределения концентрации С по высоте z производилось в моменты времени, предшествующие началу каждого цикла колебаний, когда интенсивность конвективного движения максимально снижалась. Для системы "вода–70% раствор уксусной кислоты" начальная концентрация равномерно убывала с высотой (рис. 20). Затем пузырек начинал перемешивать окружающую жидкость, уменьшая как перепад концентрации между его полюсами, так и концентрацию раствора под ним. Средний С в начальный момент времени был максимален и равнялся 6.5 %/мм. Соответствующие ему значения концентрационных чисел Марангони Ma и Грасгофа Gr составляли 4.1106 и 1.9103. В дальнейшем С резко убывал, примерно через 60 мин после начала колебаний достигая минимума 4.4 %/мм (Ma=3.0106, Gr=1.4103), после чего вновь постепенно возрастал до 5.2 %/мм (Ma=3.1106, Gr=2.0103), оставаясь затем постоянным.
Аналогично была исследована эволюция распределения концентрации и измерен ее средний по высоте пузырька градиент и для системы "вода–40% раствор изопропанола" (рис. 21). В отличие от уксусной кислоты, уменьшение, а затем последующее возрастание С выражено здесь уже в меньшей степени, поскольку восстановление вертикальной стратификации концентрации за счет гравитации и диффузии в растворах спирта происходит намного медленнее благодаря их большей вязкости и меньшему коэффициенту диффузии. В опытах с еще менее концентрированными растворами спирта (С0=20%) экстремума С уже не наблюдалось и он монотонно уменьшался от 1.0 %/мм (Ma=16.8106, Gr=1.8103) до 0.3 %/мм (Ma3.5106, Gr=0.4103).
С, % С, % 70 0 мин 0 мин t, мин 15 мин 15 мин 55 30 мин 60 мин 30 мин 210 мин 40 60 мин t, мин 240 мин 25 z, мм z, мм -6 -3 0 3 -6 -3 0 Рис. 20. Рис. 21.
В п.4.2.4. изучены временные зависимости периода конвективных колебаний. В опытах с 20% раствором изопропанола наблюдалось монотонное увеличение со временем, который быстро возрастал в течение часа, а затем уже мало менялся (кривая 1 на рис. 22). В опытах с раствором уксусной кислоты в течение первого часа также увеличивался (кривая 2), но затем начинал уменьшаться, т.е. временные зависимости и С имели качественно противоположный вид. Таким образом, в обоих случаях наблюдалась пропорциональность между частотой колебаний (обратным периодом) и С в окружавшей пузырек жидкости. На рис. 23 по оси ординат приведена безразмерная частота, отнесенная к числу Марангони, по оси абсцисс – безразмерное время. После стадии установления колебаний выражение ( /)–1 Ma–1 оказывается близко для обеих жидкостей и остается достаточно постоянным в течение всего времени опыта вне зависимости от ориентации С (экспериментальные точки, относящиеся к обеим ситуациям, группируются вокруг одной прямой, почти параллельной оси времени). Этот результат показывает, что ответственными за развитие периодического конвективного движения около пузырька в неоднородном растворе жидкого ПАВ в основном являются концентрационно-капиллярные силы Марангони.
( /)–1 Ma–, мин 2 t / t, мин 0,0 0,5 1,0 1, 0 60 120 Рис. 22. Рис. 23.
Раздел 4.3 диссертации посвящен исследованию концентрационных течений вблизи поверхности пузырьков, помещенных в протяженный плоский канал прямоугольного сечения. В эксперименте жидкость заполняла вертикально ориентированную кювету, внутри которой твердыми вставками сверху и снизу был выделен горизонтальный слой высотой h=2 мм и толщиной 1.2 мм (см. п.4.3.1). В центр канала помещался пузырек воздуха, который полностью перекрывал канал и имел свободные боковые границы.
Выбор такой "квазидвумерной" геометрии полости позволял получить "вертикальный срез" горизонтального слоя стратифицированной жидкости с пузырьком и предоставлял возможность сопоставления экспериментальных результатов с данными численного моделирования задачи в прямоугольной области. Опыты были выполнены с растворами метилового, этилового и изопропилового спиртов с различными начальными распределениями концентрации, с целью охватить широкий диапазон свойств жидкости и чисел Марангони и Грасгофа.
В первой серии опытов канал первоначально заполнялся водой или однородным раствором спирта с концентрацией С0 равной 1–10%. Со стороны одного из торцов в жидкость помещался пузырек, который полностью перекрывал канал и имел свободной одну боковую границу. Затем с другого торца добавлялся более концентрированный (до 40%) и потому более легкий раствор спирта. В результате в канале формировалось относительно медленное крупномасштабное гравитационное течение, при котором узкий "язык" концентрированного раствора ПАВ подтекал вдоль верхней границы канала к поверхности пузырька, формируя вблизи него область с направленным вверх градиентом концентрации. Величина С задавалась скоростью и концентрацией натекающего потока ПАВ, а также начальной концентрацией заполняющего канал раствора. Во второй серии опытов в канале изначально создавалась вертикальная стратификация ПАВ, а уже затем в него помещался пузырек. Это позволяло достигать гораздо более высоких значений начального градиента концентрации, и соответственно, концентрационного числа Марангони, от чего в значительной мере зависела интенсивность и продолжительность возникающих колебаний.
Структура конвективного течения в канале описана в п.4.3.2. На рис. показаны интерферограммы концентрационного поля вблизи боковой границы пузырька. Обнаружено, что в отличие от термокапиллярной конвекции, концентрационно-капиллярное течение развивалось отнюдь не сразу по достижению "языком" ПАВ поверхности пузырька, а лишь спустя некоторое время. Так, в опыте с пузырьком в растворе изопропанола интервал времени t между моментом касания ПАВ поверхности и моментом возникновения конвективного вихря составлял 28 сек, при этом перепад концентрации в растворе С* между нижней и верхней границами пузырька, вызванный продолжением движения "языка", достигал 2.2%. Затем равновесие внезапно нарушалось и очень быстро вспыхивало интенсивное течение Марангони, когда ПАВ, увлекаемый капиллярными силами, переносился вдоль поверхности пузырька в ее нижнюю часть. Возникавшее течение, в силу неразрывности жидкости, ускоряло подток более концентрированного раствора ПАВ к поверхности пузырька вдоль верхней границы полости, тем самым резко интенсифицируя концентрационно капиллярное течение. Благодаря этому развивался конвективный вихрь, с внешней стороны которого жидкость, увлеченная пристенным Марангони движением, всплывала под действием архимедовых сил, создавая возвратное течение. Развиваясь, вихревая ячейка становилась больше и отсекала от верхней части пузырька поступающую струю спирта. В результате течение Марангони прекращалось, а поверхность пузырька оказывалась окруженной тонким слоем жидкости с одинаковой концентрацией ПАВ.
Рис. 24. Рис. 25.
Затем адвективное движение в канале, выравнивая возникший горизонтальный градиент концентрации ПАВ, вновь подтягивало к верхней части пузырька более концентрированный раствор. После того, как поток ПАВ касался поверхности, вновь возникал капиллярный вихрь. Цикл повторялся многократно, причем период колебаний увеличивался со временем, а интенсивность вихревого течения снижалась, что обусловлено постепенным уменьшением вертикального градиента концентрации в растворе вследствие конвективного перемешивания. Конвекция Марангони прекращалась, когда концентрация в канале почти полностью выравнивалась.
Характерно, что в течение всех последующих циклов развитие капиллярного движения начиналось уже при гораздо меньших перепадах концентрации вдоль поверхности пузырька (начало второго цикла при С*~0.6%). В то же время, средняя концентрация ПАВ на поверхности пузырька постепенно возрастала от цикла к циклу, что может служить одним из объяснений наблюдаемого существенного снижения критического С* на поверхности пузырьков в моменты возникновения следующих циклов вихревого конвективного течения.
Аналогичные автоколебания наблюдались и при помещении пузырька в канал с изначально вертикально стратифицированным раствором. Появление свободной поверхности разрушало устойчивую стратификацию поля концентрации. Типичные интерферограммы эволюции концентрационного поля вблизи пузырька в течение одного колебательного цикла для случая такого начального распределения этанола показаны на рис. 25. Развитие концентрационной конвекции Марангони происходило уже в течении 0.2 сек после появления пузырька в растворе. Вспыхнувшая конвекция оказывалась настолько интенсивной, что разрушала вертикальную стратификацию раствора ПАВ за время 1 сек, что приводило к затуханию капиллярного движения. Затем возникшая в результате перемешивания смесь с одинаковой плотностью оттеснялась адвекцией от пузырька в срединную часть канала.
Постепенно у границы пузырька восстанавливалась стратификация, близкая к первоначальной, и кратковременная конвекция Марангони возникала вновь. Таким образом, устанавливалось осциллирующее течение с начальным периодом ~20 сек.
Порог возникновения концентрационно-капиллярных напряжений на поверхности пузырька изучен в п.4.3.3. В опытах с подтекающим "языком" ПАВ задержка возникновения конвекции Марангони t составляла от нескольких десятков секунд до минут – в зависимости от скорости потока ПАВ. Изучение зависимости критического числа Марангони Ma*, определенного по max С* между верхней и нижней границами пузырька в моменты начала вспышек интенсивной конвекции, от t показало, что при больших скоростях течения вблизи пузырька успевает возникнуть значительный градиент концентрации благодаря диффузионным временам выхода молекул ПАВ на поверхность. В то же время, при малых скоростях течения (при t 1 мин) основную роль играет процесс достижения определенной поверхностной концентрации, поэтому значения Ма* оказываются примерно одинаковыми для различных скоростей потока и разных ПАВ. В отдельных опытах была исследована зависимость Ма*, соответствующих моменту возникновению первого вихря, от изначального содержания ПАВ в окружающем пузырек растворе. С этой целью канал заполнялся не чистой водой, а однородными растворами спирта с различной С0. Оказалось, что по мере роста С0 значения Mа* монотонно уменьшаются.
Поскольку повышение содержания ПАВ в растворе в первую очередь ведет к уменьшению поверхностного натяжения на его свободной поверхности, наблюдается явная корреляция критических чисел Марангони со значениями. На рис. 26 представлены зависимости Mа* в моменты начала разных циклов осцилляций в растворах этанола и изопропанола (точки 1 и 2) от значений числа Cr–1=2/ h, характеризующего отношение вязких и капиллярных сил. В свою очередь, числа Cr–1 рассчитаны по значениям поверхностного натяжения, соответствующим средней концентрации ПАВ на поверхности воздушных пузырьков в моменты интенсификации движения.
На графике также приведены результаты измерений Mа* от Cr–1, полученные в опытах с различной начальной концентрацией растворов (сплошная линия, построенная по точкам 3 и 4). Значения Mа*, полученные в различных опытах и условиях, достаточно близки по величине, а качественно вид всех кривых хорошо согласуется между собой.
/ Ma*, 40 2 3 20 0 Gr, Сr–1, 10– 5 10 15 20 0 3 Рис. 26. Рис. 27.
Изучение динамики периода колебаний представлено в п.4.3.4. Во всех исследованных жидкостях частота колебаний вначале оказывалась достаточно высокой (период Т, соответственно, малым – ~5–10 сек). Затем период колебаний монотонно возрастал со временем, а через некоторое время колебания внезапно прекращались. Полученные результаты хорошо согласуются с наблюдениями для концентрационной конвекции около пузырька в горизонтальном слое с вертикальным градиентом ПАВ, где временная зависимость периода колебаний имела аналогичный характер.
Данные эксперимента свидетельствуют о том, что, по крайней мере, на начальном этапе, частота осцилляций течения в значительной степени определялась градиентом поверхностного натяжения на поверхности пузырька (зависящем, в свою очередь, от средней концентрации раствора и перепада концентрации между нижней и верхней границами слоя жидкости).
Затем, после довольно непродолжительного процесса перемешивания пузырьком начально неоднородного раствора, в канале устанавливалось крупномасштабное адвективное течение, обусловленное появлением продольных перепадов плотности раствора. Период колебаний на этом этапе определялся интенсивностью течения, подносящего новый ПАВ на поверхность пузырька, и тем самым дающего импульс для развития вихревого Марангони течения. Так, если в первых колебательных циклах время между "вспыхиванием" и "затуханием" вихревой ячейки составляло примерно 0.3 от времени всего колебательного цикла, то в дальнейшем это соотношение между сокращалось до 0.1 и оставалось примерно постоянным.
Причиной увеличения с течением времени периода колебаний являлось постепенное конвективное перемешивание раствора, вследствие чего средняя концентрация ПАВ в канале увеличивалась, а вертикальный перепад концентрации понижался. Это приводило к уменьшению эффективных чисел Марангони и Грасгофа (число Грасгофа определялось по разности концентрации спирта на верхней и нижней границах канала, измеренной на достаточном удалении от поверхности пузырька, где отсутствовали искажения вертикального градиента концентрации, вызванные конвекцией Марангони вблизи пузырька). Полученные экспериментальные данные сравнивались с результатами численного анализа Р.В.Бириха (Изв. РАН, МЖГ, 2006, № 4). Эксперимент и численный расчет достаточно хорошо согласуются по структуре конвективного движения и периоду колебаний.
Период автоколебаний уменьшается с ростом числа Грасгофа и слабо зависит от числа Марангони. Зависимость безразмерного периода установившихся колебаний от числа Грасгофа представлена на рис. 27. Точки 1–4 на графике представляют результаты экспериментов с разными спиртами. Сплошная линия соответствует расчету, полученному для значений Ma=106 и числа Шмидта Sc=103.
ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ И ВЫВОДЫ 1. Разработаны экспериментальные методики изучения конвекции Марангони в наземных лабораторных условиях, позволяющие миними зировать влияние гравитационных механизмов движения жидкости и достигнуть больших значений числа Марангони.
2. Получены профили поверхности тонкого слоя неизотермической жидко сти, деформированного термокапиллярным течением. Для разных жид костей и перепадов температуры определена критическая толщина слоя, при которой наступает его разрыв, выявлена логарифмическая зависи мость h* от T. В области малых толщин 0.8 мм обнаружено хорошее согласие результатов с аналитическими расчетами для прямоугольной кюветы. В круглой кювете разрыв слоя при прочих равных условиях происходит при меньших (примерно на 40%) перепадах температуры.
3. Экспериментально обнаружены нестационарная концентрационно капиллярная деформация горизонтального слоя жидкости и оголение участка дна, вызванные растеканием по поверхности капли растворимо го ПАВ. Показано, что максимальный радиус сухого пятна возрастает с уменьшением толщины слоя и увеличением объема капли ПАВ, диамет ра экспериментальной кюветы и разницы поверхностных натяжений различных пар использованных жидкостей. Критическая толщина слоя, при которой происходит его разрыв, определяется только величиной, подчиняясь логарифмическому закону, хорошо совпадающему с зависи мостью, полученной для термокапиллярного случая.
4. Экспериментально исследован термокапиллярный дрейф пузырьков в вертикальном слое воды с боковым подогревом. Получены профили скорости термогравитационной конвекции и распределения температу ры по ширине слоя в различных температурных условиях. Установлено, что при средней температуре, близкой 4°С, для пузырьков диаметром 0.4 мм и градиентов температуры 15 К/см (чисел Марангони 100) измеренные скорости термокапиллярного дрейфа хорошо согласуются с теоретическими расчетами.
5. Измерена скорость термокапиллярного дрейфа пузырьков в тонких горизонтальных слоях различных жидкостей с продольным градиентом температуры. Для чисел Марангони до 104 обнаружена линейная пропорциональность скорости диаметру пузырька и градиенту темпера туры. Значения скорости оказываются существенно менее теоретически предсказанных ввиду трения движущегося пузырька о стенки полости.
6. Впервые экспериментально изучен концентрационно-капиллярный дрейф пузырьков в неоднородном растворе метанола с горизонтальным квазистационарным градиентом концентрации ПАВ. Разработана методика создания и измерения такого градиента в очень тонком (толщиной 1.2 мм) слое жидкости. Измеренная скорость дрейфа прямо пропорциональна градиенту концентрации и диаметру пузырька, и в безразмерном виде совпадает со скоростью термокапиллярного дрейфа.
Скорость уменьшается с течением времени вследствие адсорбции ПАВ на поверхности пузырька, выравнивающей поверхностное натяжение.
7. Предложен и успешно апробирован интерферометрический метод визуализации двухмерных полей температуры или концентрации вокруг пузырьков цилиндрической формы в тонких слоях неоднородной жидкости. В случае концентрационной конвекции разработанный метод позволяет наблюдать структуру концентрационно-капиллярного течения благодаря "вмороженности" изолиний концентрации в поток жидкости.
8. Исследовано поле температуры при термокапиллярной конвекции вокруг неподвижного пузырька в тонком вертикальном слое подогреваемой сверху жидкости. Показано, что на поверхности пузырька существует постоянный градиент температуры, поддерживающий стационарное термокапиллярное течение в виде двух симметричных вихрей.
9. Обнаружено существование осцилляционных режимов концентрацион ной конвекции вокруг неподвижных пузырьков воздуха в водных растворах с вертикальным градиентом концентрации ПАВ. Осцилляции представляют собой периодические возмущения поля концентрации движением жидкости и обусловлены взаимодействием при существенно больших (106) числах Марангони двух конвективных (капиллярного и гравитационного) концентрационных механизмов массообмена, обладающих разными характерными временами.
10. Установлено, что частота осцилляций течения вокруг пузырька в горизонтальной двухслойной системе жидкостей не зависит от размера пузырьков, возрастает с увеличением перепада концентраций и уменьшается с течением времени. При уменьшении градиента концентрации вследствие перемешивания раствора ниже критического значения осцилляции внезапно прекращаются. Определена область существования колебаний для различных ПАВ и его начальных концентраций в верхнем и нижнем слоях.
11. Визуализированы структура концентрационного течения и эволюция полей концентрации в тонком вертикальном слое стратифицированного раствора ПАВ. Получены распределения концентрации раствора от вертикальной координаты вдали и вблизи поверхности пузырька в разные моменты времени. Выявлена корреляция частоты колебаний и значений вертикального градиента концентрации в жидкости. Отно шение безразмерной частоты колебаний к числу Марангони сохраняется и не зависит от времени, свойств жидкостей и направления С.
12. Выявлен автоколебательный режим концентрационной конвекции вблизи пузырька воздуха в неоднородных растворах ПАВ в горизонтальном канале прямоугольного сечения. Получены временные зависимости периода колебаний, градиента концентрации ПАВ в канале, средней концентрации раствора, диффузионных чисел Марангони и Грасгофа. Зависимости безразмерного периода колебаний в различных растворах от числа Грасгофа хорошо согласуются с результатами численного моделирования в рамках модели Бириха.
13. Прослежена динамика формирования градиента концентрации вблизи поверхности пузырьков, контактирующей с ПАВ. Обнаружен пороговый характер развития интенсивного вихревого течения при достижении некоторого критического градиента концентрации ПАВ на межфазной границе. Критические числа Марангони определены при различных скоростях натекания и концентрациях раствора вокруг пузырька.
Выявлена пропорциональная зависимость между критическими Ma и значениями среднего поверхностного натяжения раствора.
ОСНОВНЫЕ ПУБЛИКАЦИИ ПО ТЕМЕ ДИССЕРТАЦИИ Статьи в реферируемых журналах докторского списка ВАК:
1. Братухин Ю.К., Зуев А.Л. Термокапиллярный дрейф пузырька воздуха в горизонтальной ячейке Хеле-Шоу // Известия АН СССР. Механика жидкости и газа. 1984. №3. C.62-67.
2. Зуев А.Л., Пшеничников А.Ф. Деформация и разрыв пленки жидкости под действием термокапиллярной конвекции // Прикладная механика и техническая физика. 1987. №3. C.90-95.
3. Бирих Р.В., Брискман В.А., Зуев А.Л., Чернатынский В.И., Якушин В.И.
О взаимодействии термовибрационного и термокапиллярного механизмов конвекции // Известия АН СССР. Механика жидкости и газа. 1994. №5. C.107-121.
4. Зуев А.Л., Костарев К.Г. Экспериментальное обнаружение концентрационно-капиллярного дрейфа пузырьков воздуха в неоднородных растворах жидкостей // Доклады РАН. 2004. Т.399, №4.
С.490-493.
5. Зуев А.Л., Костарев К.Г. Осцилляция конвективного течения вокруг пузырька воздуха в вертикально стратифицированном растворе поверхностно-активного вещества // Журнал экспериментальной и технической физики. 2006. Т.130, №2. С.363-370.
6. Бирих Р.В., Зуев А.Л., Костарев К.Г., Рудаков Р.Н. Конвективные автоколебания вблизи поверхности пузырька воздуха в горизонтальном прямоугольном канале // Известия РАН. Механика жидкости и газа.
2006. №4. C.30-38.
7. Зуев А.Л. Разрыв слоя жидкости концентрационно-капиллярным течением // Коллоидный журнал. 2007. Т.69, №3. C.315-322.
8. Бушуева К.А., Денисова М.О., Зуев А.Л., Костарев К.Г. Возникновение концентрационно-капиллярного течения на межфазной границе пузырьков и капель в градиентном растворе поверхностно-активного вещества // Коллоидный журнал. 2008. Т.70, №4. C.457-463.
9. Зуев А.Л., Костарев К.Г. Особенности концентрационно-капиллярной конвекции // Успехи физических наук. 2008. Т.178, №10. C.1065-1085.
10. Briskman V.A., Zuev A.L., Lyubimova T.P., Nepomnyashchy A.A.
Thermocapillary flows and deformations of the surface in systems of fluid layers with longitudinal temperature gradient in microgravity // Int. J.
Microgravity Science and Technology. 1991. V.4, №2. P.98-99.
11. Kostarev K.G., Zuev A.L., Viviani A. Oscillatory Marangoni convection around the air bubble in a vertical surfactant stratification // J. Comptes Rendus Mecanique. 2004. V.332, №1. С.1-7.
12. Bratukhin Yu.K., Kostarev K.G., Zuev A.L., Viviani A. Experimental study of Marangoni bubble migration in normal gravity // Int. J. Experiments in Fluids. 2005. V.38, №5. P.594-605.
13. Kostarev K.G., Zuev A.L., Viviani A. Thermal and concentrational Marangoni convection at liquid/air bubble interface // J. Applied Mechanics.
Transactions ASME. 2006. V.73, №1. P.66-71.
14. Kostarev K.G., Zuev A.L., Pisarevskaya N.N., Viviani A. Oscillatory Marangoni convection around bubbles and drops in heterogeneous solutions of surfactants // Int. J. Microgravity Science and Technology. 2007. V.19, №2. P.12-17.
15. Kostarev K.G., Zuev A.L., Viviani A. Experimental study of convective self oscillations near the lateral surface of a bubble in a plane rectangular channel // Acta Astronautica. 2008. V.62, №6-7. P.431-437.
16. Viviani A., Zuev A.L. Deformation and rupture of a horizontal liquid layer by thermal and solutal Marangoni flows // // Int. J. Energy Conversion and Management. 2008. V.49, №11. P.3232-3236.
17. Kostarev K.G., Viviani A., Zuev A.L. Experimental considerations of solutocapillary flow initiation on bubble/drop interface in the presence of a soluble surfactant // Int. J. Microgravity Science and Technology. 2009. V.21, №1–2. P.59-65.
Статьи в тематических сборниках научных трудов:
1. Братухин Ю.К., Брискман В.А., Зуев А.Л., Пшеничников А.Ф., Ривкинд В.Я. Экспериментальное исследование термокапиллярного дрейфа пузырей газа в жидкости // Гидромеханика и тепломассообмен в невесомости. М.: Наука, 1982. C.98-109.
2. Брискман В.А., Зуев А.Л. Наземное моделирование термокапиллярного дрейфа пузырей в условиях невесомости // Технологические экспери менты в невесомости. Свердловск: УНЦ АН СССР, 1983. C.95-100.
3. Братухин Ю.К., Брискман В.А., Зуев А.Л., Пшеничников А.Ф.
Деформация поверхности и перемещение слоев и капель жидкости под действием термокапиллярных сил // Гидромеханика и тепломассообмен при получении материалов. М.: Наука, 1990. C.273-281.
4. Briskman V.A., Zuev A.L. Influence of different factors on the thermocapillary deformation of a thin liquid layer // Hydromechanics and heat/mass transfer in microgravity. Gordon & Breach Science Publishers, 1992. P.139-144.
5. Зуев А.Л. Экспериментальное исследование термокапиллярного движения в слоях жидкости с двумя свободными поверхностями // Конвекция в системах несмешивающихся жидкостей. Екатеринбург, УрО РАН, 1999. С.96-108.
6. Briskman V.A., Legros J.-C., Velarde M.G., Viviani A., Zuev A.L.
Experimental studies of Marangoni convection in thin liquid layers caused by soluble surfactant // ESA Paper № SP-454, 2001. P.207-214.
7. Bratukhin Yu.K., Briskman V.A., Viviani A., Zuev A.L. On terrestrial modeling of thermocapillary migration of gas bubbles at weak buoyant convection // AIAA Paper № 2001-0763, 2001. 7 p.
8. Зуев А.Л. Концентрационно-капиллярная деформация тонкого слоя жидкости // Термо- и концентрационно-капиллярные эффекты в сложных системах. Екатеринбург: УрО РАН, 2003. С.56-67.
9. Зуев А.Л., Костарев К.Г., Шмыров А.В. Концентрационно-капиллярный дрейф пузырьков воздуха в неоднородных растворах жидкостей // Термо- и концентрационно-капиллярные эффекты в сложных системах. Екатеринбург: УрО РАН, 2003. С.77-89.
10. Зуев А.Л., Костарев К.Г. Концентрационно-капиллярная конвекция вблизи поверхности пузырька в горизонтальном слое неоднородного раствора жидкостей // Конвективные течения. Вып.1. Пермь: ПГПУ, 2003. С.123-139.
11. Зуев А.Л., Костарев К.Г. Тепловая и концентрационная конвекция Марангони вокруг пузырька воздуха в жидкости // Гидродинамика.
Вып. 14. Пермь: ПГУ, 2004. С.88-99.
12. Зуев А.Л., Костарев К.Г. Экспериментальное изучение конвективных автоколебаний вблизи боковой поверхности пузырька воздуха в плоском прямоугольном канале // Конвективные течения. Вып.2. Пермь: ПГПУ, 2005. С.198-215.
13. Зуев А.Л., Костарев К.Г., Писаревская Н.Н. Концентрационная конвекция вокруг пузырьков и капель в неоднородных растворах ПАВ // Гидродинамика. Вып.15. Пермь: ПГУ, 2005. С.9-21.
14. Зуев А.Л. Деформация и разрыв слоя жидкости концентрационно капиллярным течением // Гидродинамика. Вып.16. Пермь: ПГУ, 2007.
С.64-78.
15. Бушуева К.А., Денисова М.О., Зуев А.Л., Костарев К.Г. Развитие течения на межфазной поверхности пузырьков и капель в присутствии ПАВ // Конвективные течения. Вып.3. Пермь: ПГПУ, 2007. С.139-154.