Научно-методические основы радиоэкологической оценки геологической среды
На правах рукописи
БАХУР АЛЕКСАНДР ЕВСТАФЬЕВИЧ «НАУЧНО-МЕТОДИЧЕСКИЕ ОСНОВЫ РАДИОЭКОЛОГИЧЕСКОЙ ОЦЕНКИ ГЕОЛОГИЧЕСКОЙ СРЕДЫ» Специальность 25.00.36 – Геоэкология
Автореферат диссертации на соискание ученой степени доктора геолого-минералогических наук
Москва – 2008
Работа выполнена в Федеральном государственном унитарном предприятии Всероссийский научно-исследовательский институт минерального сырья им. Н.М. Федоровского (ФГУП «ВИМС»)
Научный консультант:
доктор геолого-минералогических наук, профессор МАШКОВЦЕВ Григорий Анатольевич
Официальные оппоненты:
доктор геолого-минералогических наук, профессор ГРАБОВНИКОВ Валерий Аркадьевич доктор геолого-минералогических наук КОЧКИН Борис Тимофеевич доктор технических наук, профессор ЯРЫНА Владимир Петрович
Ведущая организация:
Федеральное государственное унитарное предприятие Всероссийский научно- исследовательский институт гидрогеологии и инженерной геологии (ФГУП «ВСЕГИНГЕО»)
Защита состоится 06 июня 2008 г. в 1100 на заседании диссертацион ного совета Д.216 005.01 в Федеральном государственном унитарном предприятии Всероссийский научно-исследовательский институт ми нерального сырья им. Н.М. Федоровского (ФГУП «ВИМС») по адре су: 119017 Москва, Старомонетный пер.,
С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке ФГУП «ВИМС» Автореферат разослан мая 2008 г.
Ученый секретарь диссертационного совета кандидат геолого-минералогических наук ШУРИГА Т.Н.
Актуальность проблемы. Постоянно возрастающая техногенная, в том числе и радиационная нагрузка на природную среду в настоящее время приобретает мас штабы национальной безопасности, что подчеркнуто рядом принятых в Российской Федерации законов: № 1244-1 ФЗ от 15.05.1991 г. «О социальной защите граждан, подвергшихся воздействию радиации вследствие катастрофы на Чернобыльской АЭС»;
№ 170 ФЗ от 21.11.1995 г. «Об использовании атомной энергии»;
№ 3-ФЗ от 09.01.1996 г. «О радиационной безопасности населения», № 52-ФЗ от 30.03.1999 г. «О санитарно- эпидемиологическом благополучии населения»;
№ 2060-1 от 19.12.2001 г.
«Об охране окружающей природной среды».
Концептуальные основы применения естественных и техногенных радиоактив ных изотопов для решения геологических и экологических задач заложены в работах многих ведущих исследователей: В.Г. Хлопина, И.Е. Старика, В.И. Спицына, В.И.
Баранова, В.В. Чердынцева, А.И. Тугаринова, Ю.А. Израэля, А.С. Кривохатского, Ю.А. Шуколюкова, В.Л. Шашкина, Г.В. Войткевича, А.Н. Еремеева, В.Г. Мелкова, В.И. Малышева, А.Л. Якубовича, П.И. Чалова, В.Л. Зверева, К.Е. Иванова, В.М.
Купцова, Н.Г. Сыромятникова, Р.М. Алексахина, Н.А.Титаевой, Ф.И. Павлоцкой, С.М. Вакуловского, Б.Ф. Мясоедова, Л.П. Рихванова и многих других.
Однако на современном этапе спектры загрязняющих радионуклидов и источ ники поступления существенно множатся, проявляются новые формы их нахождения в окружающей среде и закономерности миграционных процессов, возрастают требо вания к точности, селективности, достоверности и чувствительности методов ком плексного радиационного контроля (РК).
Все это требует создания и внедрения в практику стандартизованного комплек са современных высокочувствительных радиоизотопных и радиографических мето дов универсального назначения;
совершенствования нормативно-методического и метрологического обеспечения исследований;
установления закономерностей пове дения естественных и техногенных радионуклидов (ЕРН и ТРН) в загрязненных зо нах;
прогнозирования развития радиационной ситуации;
планирования защитных ме роприятий для обеспечения безопасных условий жизнедеятельности.
Основными источниками поступления радионуклидов в окружающую среду являются: деятельность АЭС и предприятий ядерно-топливного цикла (ЯТЦ), развед ка и эксплуатация месторождений радиоактивных руд;
переработка отработанного топлива и хранение радиоактивных отходов, производство и испытания ядерных бое припасов;
ядерные взрывы в мирных целях, сжигание огромных количеств органиче ского топлива (нефть, газ, уголь, древесина, выбросы транспорта);
извлечение на дневную поверхность забалансовых руд, пластовых вод нефтегазовых месторожде ний;
деятельность НИИ и др. Наиболее социально значимыми и опасными факторами являются аварийные ситуации на предприятиях ЯТЦ - катастрофы на Чернобыльской АЭС в 1986 г., на ПО «Маяк» в 1957 и 1967 годах, аварийные выбросы Сибирского химического комбината в Томске, Красноярского ГХК.
Таким образом, проблема точной и достоверной оценки радионуклидного со става и потенциальной опасности радиационного воздействия на природную среду, прогнозирования изменения ситуации на загрязненных территориях является чрезвы чайно актуальной и будет таковой еще в течение многих десятилетий. Это связано с большими периодами полураспада как ЕРН (234,235,238U, 232,230,228Th, 226,228Ra, 210Pb), так и трансурановых элементов (ТУЭ: 238,239,240,241Pu, 241Am, 243,244Cm) и осколочных про дуктов деления (ОПД: 90Sr, 137Cs, 129I, 99Tc и др.), их чрезвычайно высокой радиоток сичностью и специфичными особенностями миграции в зоне аэрации.
Решаемая автором проблема связана с обеспечением безопасных условий жиз недеятельности населения, является чрезвычайно актуальной в настоящее время, и будет обостряться в перспективе, в связи с увеличением техногенной нагрузки на природную среду, объемов разведки и добычи уранового, редкометалльного и угле водородного сырья, а также в связи с реализацией программ интенсивного развития атомной энергетики в России.
Цель работы заключается в создании научно-методических основ радиоэколо гической оценки геологической среды, радиационного контроля и мониторинга при родных объектов в зонах техногенного загрязнения, прогноза изменения радиацион ной обстановки для обеспечения безопасных условий проживания населения и ра ционального планирования хозяйственной деятельности.
Объектами исследований являлись природные и техногенные компоненты окружающей среды в районах масштабного радиационного поражения, на участках природных и техногенных аномалий, на урановых объектах и предприятиях ЯТЦ.
Основные задачи исследований 1. Обосновать современный приоритетный перечень наиболее опасных естествен ных и техногенных радионуклидов и радиационных параметров, подлежащих первоочередному контролю в объектах окружающей среды.
2. Разработать комплекс современных высокочувствительных методов радиоизо топных и радиографических исследований природных объектов (подземные и по верхностные воды, почвы, донные отложения), минерального сырья и продуктов его технологической переработки (горные породы, руды, концентраты и техноло гические отходы).
3. Создать нормативно-методическое, аппаратурное и метрологическое обеспечение радиоэкологических исследований, радиационного контроля и мониторинга при родных сред.
4. Реализовать комплекс методов для решения актуальных задач радиационного контроля природных вод питьевого назначения, радиоэкологического мониторин га в загрязненных зонах.
5. Установить современные закономерности миграции, изотопный состав и формы нахождения радионуклидов в зонах радиоактивного загрязнения для прогнозиро вания изменения радиационной обстановки и планирования защитных мероприя тий по снижению дозовых нагрузок на население.
6. Разработать систему критериев для идентификации источника радиоактивного загрязнения, оценки потенциальной опасности техногенных радиоактивных ано малий и выработки мероприятий по снижению радиационных рисков.
7. Теоретически обосновать и экспериментально подтвердить механизмы формиро вания радиоизотопных ореолов в подземных водах и почвенных горизонтах ура новых объектов, позволяющие использовать их в качестве новых поисковых при знаков и критериев скрытого уранового оруденения, минимизировать и прогнози ровать радиоэкологические последствия разведки и освоения месторождений.
Научная новизна 1. Впервые создана научно-методическая основа комплексных радиоэкологических исследований объектов окружающей среды и оценки влияния техногенного ра диационного загрязнения на состояние природных экосистем.
2. Установлены закономерности миграции, формы нахождения радионуклидов и особенности радионуклидного состава природных объектов на территориях ин тенсивного радиоактивного загрязнения.
3. На основе теоретических и экспериментальных исследований разработан стан дартизованный комплекс принципиально новых и усовершенствованных методов интегрального, спектрорадиометрического и радиографического изучения объек тов природной среды, минерального сырья и продуктов его переработки.
4. Впервые научно обоснованы и разработаны методические принципы радиацион ного контроля естественной и техногенной радиоактивности природных вод хо зяйственно-питьевого назначения на территории Российской Федерации.
5. На основе анализа радионуклидного состава, абсолютных и относительных изо топных соотношений в объекте исследований разработаны критерии идентифика ции источников радиоактивных техногенных аномалий.
6. Установлены и экспериментально подтверждены закономерности формирования радиоизотопных ореолов в подземных водах и почвенных горизонтах на участках урановых объектов, обусловленные специфичными миграционными характери стиками продуктов распада 238U, в частности, 210Pb и 210Po.
Фактический материал, положенный в основу работы, получен автором на протяжении 28 лет работы в Всероссийском научно- исследовательском институте минерального сырья им. Н.М. Федоровского (ФГУП «ВИМС»), в лаборатории изо топных методов анализа (с 1997 года - ее руководитель).
Исследования автора были направлены на разработку принципиально новых и совершенствование имеющихся радиоизотопных методов, использование их для ре шения конкретных радиоэкологических и геологических задач в различных регионах России и стран СНГ, широкого внедрения в практику производственных организаций различных ведомств.
В процессе исследований изучены более десяти тысяч проб почв, горных по род, руд, донных отложений, «горячих» частиц, природных вод, пластовых вод неф тяных месторождений, технологических сбросов, растительности, биопроб. Значи тельное количество проб отобрано непосредственно автором при выполнении поле вых исследований в 30-километровых зонах Чернобыльской, Калининской, Смолен ской АЭС, на урановых объектах разных регионов (Украина, Забайкалье, Карелия), на загрязненных территориях Гомельской, Киевской, Брянской областей и в других районах. В исследованиях автором широко использованы данные электронно- мик роскопических и физико-химических методов, фондовые материалы и научные пуб ликации по теме, сыгравшие значительную роль при подготовке диссертации.
Защищаемые положения 1. Разработан стандартизованный комплекс универсальных высокочувствительных методов определения широкого круга естественных и техногенных радионукли дов в природных объектах, являющийся основой решения задач радиоэкологии, геологии, технологии, радиационного мониторинга геологической среды, контро ля качества и сертификации минерального сырья, позволяющий повысить точ ность, достоверность и информативность исследований.
2. Создана научно-методическая основа радиационного контроля природных вод, реализованная в масштабах Российской Федерации и включающая: обоснование приоритетного перечня высокотоксичных радионуклидов и радиационных пара метров, оптимизированную схему выполнения контроля, аппаратурно методическое и метрологическое обеспечение.
3. Установлены закономерности миграции техногенных и естественных радионук лидов, формы их нахождения и особенности изотопных соотношений, позволив шие создать научно-методические основы идентификации источников загрязне ния, определения их потенциальной опасности и прогнозирования изменения ра диоэкологической обстановки.
4. Теоретически обоснованы и экспериментально подтверждены закономерности формирования аномальных радиоизотопных ореолов в подземных водах и поч венных горизонтах на урановых объектах различного генезиса, созданы научно методические основы выявления участков скрытого уранового оруденения и дифференциации радиоактивных аномалий, позволяющие повысить эффектив ность геологоразведочных работ, минимизировать и прогнозировать радиоэколо гические последствия разведки и освоения месторождений.
Практическая значимость и реализация результатов Разработанный стандартизованный комплекс радиоизотопных и радиографиче ских методов в форме аттестованных и утвержденных НСАМ, Госстандартом РФ и ФА «Ростехрегулирование» нормативно-методических документов внедрен и широко используется более чем 300 лабораториями предприятий, организаций и НИИ раз личных ведомств в России и СНГ: Федеральные ядерные центры в Сарове и Снежин ске, АЭС (Билибинская, Белоярская, Курская, Кольская), ФГУП «Атомфлот», «Сев РАО», ПО «Маяк», Красноярский ГХК, Спецкомбинаты «Радон» в Иркутске, Челя бинске, Самаре, Сергиевом Посаде и Благовещенске, ГНЦ Институт Биофизики, ВНИИНМ им. А.А. Бочвара, НИКИЭТ им. Н.А. Доллежаля, Институт физхимии и электрохимии РАН, предприятия Минобороны РФ, геологические организации - АО «Волковгеология», Навоийский ГМК, комбинаты «Казатомпрома», Кировское и Та ежное производственные объединения, ФГУП «Геоцентр-Брянск», службы Минздра ва и «Роспотребнадзора» РФ, областные и городские МУП «Водоканал», и ЦСЭЭ Республики Казахстан, НАН Республик Беларусь и Киргизстан, Гидромет Украины и многие другие. 13 методик внесены в Реестр ГСИ Республики Казахстан.
Результаты исследований и наши рекомендации приняты к использованию в рамках реализации Программ Правительства г. Москвы по контролю качества артези анских водоисточников;
Государственной территориальной программы изучения недр и воспроизводства минерально-сырьевой базы по Брянской области «Оценка ка чества подземных вод групповых водозаборов централизованного хозяйственно питьевого водоснабжения Брянской области по радиационным показателям»;
Кон трактов ФГУП «ПО «Маяк» с Росатомом, направленных на обеспечение безопасной эксплуатации водных объектов ФГУП «ПО «Маяк»;
Программы «Ведение государ ственного мониторинга состояния недр на территории полигона федерального значе ния «Деменка - Кожаны» Брянской области» и др.
Предложенные нами научно-методические принципы радиационного контроля питьевых вод приняты и реализуются с 2000 г. в масштабах Российской Федерации.
Установленные особенности формирования надрудных изотопно- почвенных ореолов используются с 1982 года на объектах Кировского, Таежного, Приленского, Невского, Сосновского производственных геологических объединений, и позволяют локализовать площади под горно-буровые работы и минимизировать радиоэкологи ческие последствия при разведке и освоении месторождений.
Апробация полученных результатов Основные положения и результаты диссертации автора докладывались и обсу ждались на III Международной конференция «Новые идеи в науках о Земле» (Моск ва, 1997), Всероссийской научно-практической конференции «Геоэкологическое кар тографирование» (п. Зеленый, 1998), Международной научной конференции «Эколо гическая геофизика и геохимия» (Дубна, 1998), 2-ой Международной конференции «Ядерная и радиационная физика. Радиационная физика твердого тела и радиоэколо гия» (Алматы, 1999), 5-я Международная конференция SCINT-99 (Москва, 1999), На учно- практической конференции «Актуальные проблемы ограничения облучения на селения от природных источников ионизирующего излучения. Радон-2000» (Пущино, 2000), Международном Симпозиуму по геологии урана «Уран на рубеже веков: при родные ресурсы, производство, потребление» (Москва, 2000), V Международной конференции «Новые идеи в науках о Земле» (Москва, 2001), Всероссийской конфе ренции «Аналитика России - 2004» (Клязьма, 2004), II Международной конференции «Радиоактивность и радиоактивные элементы в среде обитания человека» (Томск, 2004), Научно-практическом семинаре Минздрава РФ «Радиационный контроль и ги гиеническая оценка питьевой воды по показателям радиационной безопасности» (Мо сква, 2005), Международной научно-практической конференции «Чернобыль- 20 лет спустя» (Брянск, 2005), а также на зарубежных конференциях: III International Confe rence on Environmental Radioacivity in the Arctic (Tromso, Norway, 1997);
Euro American mammal congress (Santiago de Compostela, Spain, 1998).
Высокий научный уровень, информативность и метрологическая обоснован ность полученных данных подтверждены 4 Авторскими Свидетельствами и Патента ми на изобретения (1984, 1999, 2001), Международным Сертификатом МАГАТЭ (Cer tificate IAEA, 2000) о профессиональной компетентности в области определения трансурановых элементов;
Сертификатом COOOMET 236/BY/01 (2004) участия в разработке и аттестации Государственных стандартных образцов (ГСО) активности Cs, 40K и 90Sr (ГСО РБ 972-03 и 973-03) в рамках Программы Евро-Азиатского со трудничества государственных метрологических учреждений, Аттестатами аккреди тации Госстандарта РФ и ФА «Ростехрегулирование» (1996-2005).
Публикации По теме диссертации опубликовано 91 научная печатная работа, в том числе 38 – в ведущих рецензируемых научных журналах;
разработано, аттестовано и утвер ждено Научным советом по аналитическим методам (НСАМ), Госстандартом РФ и ФА «Ростехрегулирование» РФ 41 нормативно-методическое руководство.
Структура и объем работы Диссертация состоит из введения, четырех глав, раскрывающих защищаемые положения, и заключения. Материал изложен на 297 страницах компьютерного на бора, проиллюстрирован 47 рисунками и 27 таблицами. Список литературы содержит 327 наименований.
Благодарности Работа выполнена в лаборатории изотопных методов анализа Федерального государственного унитарного предприятия Всероссийский научно-исследовательский институт минерального сырья им. Н.М. Федоровского (ФГУП ВИМС).
Автор глубоко признателен своим первым учителям и руководителям - доктору геолого-минералогических наук, профессору В. И. Малышеву и З.А. Соколовой, тру ды которых определили научно-методологическую направленность диссертации.
Автор искренне благодарен докторам геолого-минералогических наук Г.А.
Машковцеву, В.Т. Дубинчуку, В.И. Кузькину, докторам технических наук Г.В. Ост роумову, А.Л. Якубовичу, кандидату геолого-минералогических наук Б.Г. Самсонову за внимание, конструктивную критику и помощь при подготовке работы. Автор бла годарен коллегам, с которыми его связывает многолетнее плодотворное сотрудниче ство: С.В. Дадыкину, С.Б. Гоголю, Г.Г. Дедковскому (ФГУП «Геоцентр-Брянск»), Самсоновой Л.И., Л.Г. Черткову (ФГУГП «Гидроспецгеология»), Е.Г. Дрожко, И.А.
Иванову (ФГУП ПО «Маяк»), А.И. Шишкову (АО «Волковгеология»), А.П. Ермило ву, Н.А. Комарову (ФГУП «ВНИИФТРИ»), Е.Б. Левшину (ИЯФ АН Украины), К.Н.
Нурлыбаеву, А.Н. Мартынюку, С.В. Беланову, Ю.Н. Мартынюку (ЗАО «НПП ДО ЗА»), В.В. Петрухину (Управление геологии по ЦФО), М.Ш. Айманову (НПП «ГАММА»), В.А. Габлину, В.А. Тихомирову, А.И. Соболеву (МосНПО «Радон»);
С.Е. Охрименко, О.Е. Тутельян («Роспотребнадзор РФ»);
Г.А. Клевезаль (Институт биологии развития им. Н.К. Кольцова), В.И. Романькову (Штаб ГОиЧС Гомельской области), а также коллективам Навоийского ГМК, ОАО «ЧМЗ», ОАО «МСЗ», Ки ровского, Таежного, Приленского и Сосновского ПГО. Автор искренне признателен всем сотрудникам лаборатории изотопных методов анализа за помощь и поддержку в работе - Л.И. Мануиловой, Л.А. Березиной, Т.М. Ивановой, Ю.П. Салмину, М.А. Та таркину, В.М. Децу, Д.М. Зуеву, А.В. Стародубову, А.В. Гулынину, Л.В. Сумину, Т.П. Трухиной. Автор также благодарен сотрудникам РИЦ ВИМС и его руководите лю Н.Г. Беляевской за помощь в оформлении диссертации.
Положение Разработан стандартизованный комплекс универсальных высокочувстви тельных методов определения широкого круга естественных и техногенных ра дионуклидов в природных объектах, являющийся основой решения задач радио экологии, геологии, технологии, радиационного мониторинга геологической среды, контроля качества и сертификации минерального сырья, позволяющий повысить точность, достоверность и информативность исследований.
Существо и фактические данные защищаемого тезиса подробно раскрыты в ра ботах автора [1, 3, 6, 8 – 12, 14, 15, 17, 18, 20, 27, 29, 32, 37, 40, 48, 49, 56, 58, 61, 62, 64, 65, 67, 70, 71, 73, 79 – 82, 84].
Последние 60 лет развития цивилизации привели к радикальным изменениям в экологии, в частности, к интенсивному радиоактивному загрязнению основных ком понентов природной среды (почвы, природные воды, горные породы, донные отло жения). В первую очередь это связано с производством и испытаниями ядерного ору жия, эксплуатацией АЭС и исследовательских реакторов, многочисленными авария ми и катастрофами на предприятиях ядерно-топливного цикла (ЯТЦ) и целым рядом других причин. Резко меняющееся экологическое состояние, появление в окружаю щей среде трансурановых элементов (ТУЭ) и осколочных продуктов деления (ОПД), новые закономерности изменения радионуклидного и изотопного состава требуют создания современных научных и методических основ контроля природной среды с целью обеспечения безопасных условий проживания и жизнедеятельности населения.
Широко известные и издавна практикуемые физико-химические и радиомет рические методы определения радиоактивных элементов и контроля окружающей среды [Маков В.К. и др., 1964;
Гусев Н.Г., Маргулис У.Я. и др., 1966;
Железнова Е.И.
и др., 1968;
Горбушина Л.В. и др., 1970;
Якубович А.Л. и др., 1973;
Горн Л.С., Хаза нов Б.И., 1975;
Марей А.Н., Зыкова А.С., 1980;
Малышев В.И., 1981;
Остроумов Г.В., 1983;
Израэль Ю.А., 1989;
Павлоцкая Ф.И. и др., 1984, 1996;
Столбов Ю.М., Обли ванцев А.Н., 1991 и многие другие] уже не отвечают современным требованиям по комплексности исследований, радиоизотопной дифференциации, уровням чувстви тельности и точности, метрологическому обоснованию получаемых данных. Приме няемые методы позволяют получить лишь небольшую часть необходимой информа ции- массовые содержания отдельных радиоактивных элементов (уран, торий, калий, радий, цезий) без анализа изотопного состава, либо весьма трудоемки в исполнении (плутоний, стронций), часто не соответствуют необходимым диапазонам измерения и не имеют серьезного метрологического обоснования, иногда требуют прецизионной дорогостоящей аппаратуры (как правило, импортной), уникальных сорбентов и реак тивов, недоступных для рядовых аналитических центров.
Сложившееся положение определяет необходимость создания стандартизиро ванного комплекса современных высокочувствительных методов, но простых и дос тупных для рядовых лабораторий, на что и нацелено защищаемое положение.
Радионуклиды имеют индивидуальные химические, ядерно-физические и ра диотоксикологические свойства, периоды полураспада, класс радиационной опасно сти, специфичные виды и интенсивности излучения, фоновые уровни и нормативные ограничения, многие из них связаны цепочками взаимных ядерных превращений. Пе речень и основные характеристики практически значимых на сегодняшний день есте ственных и техногенных радионуклидов приведены в тексте диссертации.
Следует отметить, что для почв, донных отложений, горных пород норматив ные ограничения для большинства радионуклидов отсутствуют. Возможны лишь ус ловные оценки уровня радиоактивности по мощности эквивалентной дозы гамма- из лучения (МД, мкЗв/час), или по эффективной удельной активности (Аэфф), учиты вающей совместное присутствие 226Ra, 232Th и 40K при условии радиоактивного рав новесия в рядах 238U и 232Th. Корректное использование Аэфф возможно лишь на уча стках технологически неизмененной окружающей среды.
В этой ситуации автор считает единственно приемлемым вариантом ориенти роваться на верхние пределы природного фона для разных типов почв и горных по род, или на уровни фона глобальных выпадений, хорошо известные в литературе.
На основе анализа распространенности ЕРН и ТРН, их радиотоксичности, нор мативных ограничений, дифференциации изотопного состава, известных или предпо лагаемых уровнях активности, а также с учетом современных технических возможно стей методик и аппаратуры, автором обоснован приоритетный перечень радионукли дов, требующих первоочередного контроля и мониторинга в окружающей среде, осо бенно в зонах долговременного загрязнения (таблица 1). В перечень включены радио активные микрочастицы (РЧ), нахождение которых реально, значимо и опасно. При этом автором не рассматриваются дочерние продукты распада 235U (231Pa, 227Th, 227Ac, Ra и 219Rn), активность которого в природной смеси изотопов U составляет лишь 4,7 %. Сам изотоп 235U присутствует в перечне, так как имеет принципиальное значе ние в ядерных технологиях и современной радиоэкологии. Исключены из рассмотре ния все короткоживущие продукты распада семейств 238U и 232Th (как не имеющие самостоятельного значения);
относительно короткоживущие техногенные 106Ru, 144Ce, Cs, контроль которых актуален в первое после аварийных ситуаций время, и их присутствие легко устанавливается инструментальным -спектрометрическим анали зом, также как и 152,154,155Eu, радиотоксичность которого относительно невелика.
Таблица Приоритетный перечень естественных и техногенных радионуклидов для контроля природных объектов Радионуклид Краткая характеристика радиотоксичности Современная Разработанные методические (РН) руководства (МР), метод анализа аппаратура УМФ-2000;
LB-770;
Комплексное радиотоксикологическое и химическое воз Сумма РН: МР: 1, 2, 3, 4, 5, 6, 7, 8, 39, NRR-610;
ДКС-96;
действие на организм, определяемое преобладающим со- Радиометрический и радиографи A, A, СРП-88Н ставом радиоактивных элементов. ческий -, -, – анализ МД ЕСТЕСТВЕННЫЕ РАДИОНУКЛИДЫ (ЕРН) 238 - спектрометры;
U оказывает политропное радиотоксическое и химиче- МР: 9, 10, 11, 12, 13, 14, U УМФ-2000-SPD;
ское действие. Патология: почки, легкие (онкология). - спектрометрия с трассером U U Прогресс-Альфа;
Депонирование: костные ткани (90 %). Период полувы- и радиохимической подготовкой 234 ORTEC Octete/Ocpl U ведения из организма (ППВ) 450 суток.
U0600;
Soloist;
иои 232 Ретикулоэндотелиальный тип распределения, адсорби- МР: 15, 16, 17, 18, Th зационные камеры, руются на поверхности клеток. Депонирование: легкие, - спектрометрия с трассером Th или аналоги.
костный мозг, скелет. Патология: опухоли печени, остео- Th и радиохимической подго Th саркомы. ППВ 68 лет. товкой - спектрометры Остеотропен. Депонирование: костные ткани. Патология: МР: 20, 21, 22, 23, 24, 41, Ra Прогресс;
ORTEC костей, костного мозга, нервной, сосудистой, эндокрин- № 435-ЯФ, - спектрометрия, Ra 6195-P;
УМФ-2000.
ной систем. Остеосаркомы, карциномы. ППВ 17 лет. радиометрия с радиохимией Трековые детекторы;
До 50-80 % общей дозы от естественных источников. МР: 37, Rn РРА-01М ПОУ-2, Ингаляционное поступление. Образует активный осадок: Эманационный;
- или - спек Rn РАМОН.
218, Po, 214Pb, 214Bi. Фактор риска рака легких. трометрический по ДПР 222Rn Низкофоновые Остеотропен. Депонирование: кости, печень, почки. Ис МР: 25, 26, 27, точник накопления 210Po. Патология: повреждения мозга, радиометры УМФ Pb 2000;
LB-770 Ber - радиометрия и - спектромет опухоли, онкология.
рия, с трассером 210Pb+210Po и ра- thold;
NRR- Возгоняется при температуре горения. Депонирование: Tesla;
HT-1000 Can диохимической подготовкой легкие, почки, кровь, лимфоузлы. Патология: печень, Po berra или аналоги.
нефросклероз, гиперплазии, онкология. ППВ 80 суток.
Окончание таблицы ТЕХНОГЕННЫЕ РАДИОНУКЛИДЫ (ТРН) ТУЭ, особо опасны. «Чуждые» для живой природы. Де- МР: 34, 239+ Pu понирование: в костях. Патология: остеосаркомы, лейке- - спектрометрия с трассером Pu Pu или 236Pu и радиохимической мия, печень. Ингаляционное поступление- рак легких.
Pu– источник 241Am. ППВ – до 200 лет. - спектрометры;
подготовкой Pu УМФ-2000-SPD;
ТУЭ, особо опасен. «Чуждый» для живой природы. Уве- Прогресс-Альфа;
личение активности в природе. Депонирование: в костях. ORTEC Octete/Ocpl Am МР: Патология: ЖКТ, кости, печень, почки, легкие. U0600;
Soloist;
иои - спектрометрия с трассером ППВ 100 лет. зационные камеры, Am и радиохимической подго ТУЭ, особо опасен. «Чуждый» для живой природы. Рав- или аналоги.
товкой номерно распределяются по поверхности костных тка 243+ Cm ней, патология: костные ткани, легкие, ЖКТ.
ППВ до 100 лет.
ОПД, широко распространен. - излучатель. Растворим. МР: 29, 30, 31 Низкофоновые Остеотропен, патология: костные ткани, легкие, ЖКТ. радиометры УМФ -радиометрия (спектрометрия) с Sr 2000;
LB-770/ Ber Замещает стабильные Sr и Ca. Лейкемия, рак костей. радиохимической подготовкой thold;
NRR-610 Tesla.
ППВ около 50 лет.
ОПД, широко распространен. - излучатель. Растворим, МР: 32, 33, - спектрометры равномерное распределение в теле, внешнее облучение.
Cs «Прогресс- Гамма», № 409-ЯФ, -спектрометрия с ра ORTEC-6195-P.
Патология: печень, селезенка, ЖКТ. ППВ 110 суток. диохимией или инструментально Пленочные рентге Смешанный радионуклидный состав, небольшие разме- МР: 39, новские, трековые ры (менее 50 мкм). Опасны при ингаляционном поступ- ---авторадиографический ана «РЧ» - детекторы;
микро лении, создают мощные локальные дозы облучения в лиз с подготовкой препаратов.
Радио- скопы;
анализатор легких. Высокий риск рака легких. В природных услови- Электронно-микроскопические изображения;
элек активные ях постепенно разрушаются, высвобождая трансурано- методы (МУ НСОММИ) тронные микроско частицы вые и осколочные элементы в подвижных, более доступ пы РЭМ BS-301;
ных для растений формах. ПЭМ BS-540 (Tesla) Автором подробно не рассматриваются вопросы контроля Rn в природных объектах, так как они хорошо проработаны другими исследователями (Гулабянц Л.А., Павлов И.В., 2003;
Крисюк Э.М., 1997;
Кузнецов Ю.В.;
1997;
Маренный А.М., 1995).
Методы определения 3H и 14C также отработаны и реализуются отдельными лабора ториями с использованием жидкостных сцинтилляционных счетчиков (Малиновский С.В., Каширин И.А., Ермаков А.И. и др., 2007). Нормативы на эти радионуклиды дос таточно высокие, особенно по 3H (7,7103 Бк/дм3), и автор счел возможным не вклю чать их в список первоочередных.
Достоверной информации о современных уровнях активности 129I, 99Tc и 147Pm в природной среде нет, что связано с техническими трудностями определения этих чистых -излучателей, необходимостью использования дорогостоящей низкофоновой аппаратуры и специальных методов отбора и пробоподготовки (особенно для 129I).
Вероятно, именно 129I в будущем составит большую проблему в радиоэкологии из-за его высокой радиотоксичности (класс «Б») и большого периода полураспада (около 16 млн. лет). Наряду с 129I в перспективе актуальным для живой природы станет вы сокотоксичный -излучающий 237Np, который постепенно накапливается по цепочке Pu () – 241Am () – 237Np (). Но на сегодняшний день из-за малых количеств он пока не включен в приоритетный перечень.
Из изотопов кюрия возможно ограничиться определениями только 243,244Cm, присутствие которых неоднократно устанавливалось нами в исследованиях природ ных объектов из загрязненных районах. Эти изотопы приведены в сумме, так как имеют практически идентичные энергии -излучения.
Обоснованный автором приоритетный перечень положен в основу создания комплекса радиоизотопных и радиографических методов, включающего 41 методиче ское руководство (МР), и позволяющего измерять в объектах окружающей среды (природные и технологические воды, почвы, горные породы, руды, концентраты, донные отложения, растительность): суммарную - и -активность (A, A), 234U, U, 238U, 232Th, 230Th, 228Th, 226Ra, 228Ra, 224Ra, 210Pb, 210Po, 239+240Pu, 238Pu, 241Am, 243+ Cm, 90Sr, 137Cs, и др., выявлять радиоактивные микрочастицы (РЧ) и про странственное распределение радиоактивных элементов в объекте.
Полный список МР (методик выполнения измерений, рекомендаций и указа ний, аттестованных и утвержденных Научным советом по аналитическим методам, органами Госстандарта РФ и ФА «Ростехрегулирование») приведен в тексте диссер тации. В таблице 1 они выделены цветным индексом «МР». Кроме того, в комплекс включены и другие методы, позволяющие получать принципиально важную инфор мацию, в частности, методы электронно-микроскопических исследований (ЭМИ) микрообъектов.
При создании комплекса методов, осуществлявшегося нами с 1992 года, в ос нову были положены следующие принципы, критерии и требования: возможность применения как в базовых аналитических центрах, так и в рядовых лабораториях;
максимальная универсальность и унификация методов, позволяющая проводить ра диоэкологические исследования, осуществлять радиационный контроль и монито ринг, сертификацию минерального сырья и продуктов его переработки, решать геоло гические и изотопно-геохимические задачи;
использование относительных методов измерений, более простых в практической реализации, чем абсолютные;
обязательная метрологическая аттестация методик в заявленных интервалах и объектах в соответ ствии с ГОСТ Р 8.563-96, МИ 2453-2000, ОСТ 41-08-205-99;
апробация методов на реальных объектах геологического или радиоэкологического профиля для решения прикладных задач;
участие в проектах интеркалибровок, сличений и тестирования методик.
Для этого отрабатывались новые приемы, обеспечивающие: использование доступных реактивов, материалов и оборудования;
минимальные количества и расход реактивов, число рабочих операций, навески или объемы проб;
максимальную уни фикацию отдельных операций в разных методиках;
селективное (избирательное) вы деление радионуклидов, предпочитая методы прямого определения и избегая косвен ных или расчетных оценок;
адаптацию методик к стандартной отечественной и им портной аппаратуре;
метрологическую обоснованность результатов за счет использо вания изотопных трассеров (232U, 242Pu, 236Pu, 243Am, 234Th), создания новых и исполь зования имеющихся стандартных образцов радионуклидного и элементного состава, межметодного и межлабораторного контроля, использование единых корректных подходов при статистической обработке данных, с расчетом результата, полной неоп ределенности и ее составляющих.
На рисунке 1 в общем виде показаны разработанные схемы радиохимической подготовки жидких и твердых проб, иллюстрирующие наличие многих общих стадий, например, концентрирование радионуклидов из жидких проб, электролитическое осаждение на стандартизованные подложки, выполнение измерений на однотипных приборах. В процессе создания комплекса были разработаны принципиально новые методы определения 90Sr в образцах [58, 65];
226Ra и 222Rn [3];
226,228,224Ra в природных водах [73, 81];
впервые найден вариант одновременного определения 210Po и 210Pb (по Bi) из одной навески [11], значительно оптимизирована и упрощена подготовка водных проб при изотопном анализе урана [84].
Для метрологического обеспечения изотопного анализа почвенных проб нами совместно с МосНПО «Радон» разработан уникальный, не имеющий отечественных аналогов, стандарт радионуклидного состава на основе природной черноземной поч вы [37, 40] – «СОРН-ФП», аттестованный на 18 радиационных параметров. Кроме то го, для -- спектрометрических и интегральных измерений разработаны, аттестова ны и ныне широко используются в практике лабораторий РК насыпные стандарты суммарной активности - и - излучающих радионуклидов (КП «Альфа» и «Бета», КП «Ra»), образцы сравнения контрольные («ОСК») разных серий на основе изотопов 234, U, 242,239,238Pu, 210Pb+210Po, 241Am и др.
Разработанные методики успешно участвовали в «Интеркалибровке-92» (Мин чернобыль и Госкомгидромет Украины);
в 2000 году нами получен Международный Сертификат МАГАТЭ (Certificate IAEA, Vienna, 29.04.2000, регистр. № 13146) о про фессиональной компетентности в области определения ТУЭ - 239Pu, 241Pu, 241Am в ми неральных матрицах;
в 2004 году- Сертификат участия в разработке Государственных стандартных образцов (ГСО) 137Cs, 40K и 90Sr по Программе Евро-Азиатского сотруд ничества государственных метрологических учреждений COOOMET 236/BY/01.
Для метрологической оценки результатов измерений в методиках нами поло жены в основу классические алгоритмы для радиометрических и спектрометриче ских установок, учитывающие соотношение фона и эффективности регистрации дан ного излучения (-, - или ) в данной геометрии (Дементьев В.А., 1967;
Караваев Ф.М., 1972;
Брегадзе Ю.И., Степанов Э.К., Ярына В.П., 1990, 1994;
Зубова О.Н., Фе доров Г.А., 1995;
Ярына В.П., 2000;
МИ 2453-2000). Так, для описания статистиче ской составляющей полной неопределенности измерений использованы:
Рис. 1. Блок-схемы последовательности выполнения радиохимического анализа изотопов U, Th, Po, Pb, Ra, Pu, Am, Sr, Cs в пробах почв, горных пород (А) и природных вод (Б).
1 + 1 + 2 st I ф t Amin = 2 (1) st t 4 (I o + 2 I ф ) t = (2) st I o Io + 2 Iф st = (3) Io t Amin - минимальная измеряемая активность при заданном времени и статистиче где:
ской погрешности, Бк ;
t - время измерения, необходимое для достижения заданной статистической погрешности, с;
- статистическая погрешность, достигаемая при st заданном времени измерения, отн. ед.;
I o - скорость счета от счетного образца (за вычетом фона) в заданном энергетическом диапазоне, с-1 ;
I ф - фоновая скорость счета установки в заданном энергетическом диапазоне, с-1.
В начале 80-х годов прошлого века произошло сокращение разработок и про изводства радиометрической аппаратуры, на которой могли бы быть реализованы ме тодические достижения в области радиоизотопного анализа.
В эти годы при непосредственном участии автора в ВИМСе на основе серий ных блоков БДБС3-1еМ были разработаны и изготовлены опытные образцы низко фоновых радиометрических установок, сочетающие пассивную (Pb, Cu, Co) и актив ную (на антисовпадениях) защиту:
-- радиометр, а также ионизационная - спек трометрическая камера оригинальной конструкции. По метрологическим характери стикам установки не уступали импортным аналогам того времени.
Эти разработки позволили существенно усовершенствовать и методики, кото рые вместе с опытными образцами аппаратуры были внедрены для производственной апробации в партию № 37 Кировского ПГО (г. Кировоград), партию № 94 Таежного ПГО (п. Чекунда Хабаровского края), ЦЛ АО «Волковгеология» (г. Алма-Ата), в Чу вашский Республиканский радиологический центр (г. Чебоксары), в Российскую Ме дицинскую Академию последипломного образования (г. Москва), в ЦАЛ «Центргео логия» (г. Москва). Впоследствии появились серийные отечественные и зарубежные радиометры и спектрометры, позволяющие реализовать наши методические разра ботки, в частности низкофоновый --радиометр УМФ-2000 с PIPS-детектором, ком плекс «Прогресс» (-, -, ), NRR-610 Tesla, LB-770 Berthold, OrtecOctete/Ocpl-U0600 PPS, Ortec-65195-P/DSPecPlus и аналогичные.
В 2000 году автором совместно с сотрудниками МосНПО «Радон» и ЗАО «НПП ДОЗА» были начаты исследования по расширению функциональных возмож ностей низкофонового -- радиометра УМФ-2000 [48], предназначенного для изме рения в воде суммарной активности -- излучающих радионуклидов (A, A).
В итоге к 2006 году был получен очень важный результат - при условии ис пользования селективных радиохимических методик автора на этом радиометре стало возможным кроме измерений A, A выполнять измерения и изотопов 234U, 238U, Th, 230Th, 228Th, 226Ra, 228Ra, 210Pb, 210Po, 239+240Pu, 238Pu, 241Am, 90Sr в пробах природ ных объектов на уровне, вполне достаточном для решения задач РК и мониторинга [67, 73, 80]. Это существенно ускорило и расширило применение радиоизотопных ме тодов в России, в том числе в рядовых лабораториях РК.
На всех этапах создания комплекс методов постоянно использовался автором для решения конкретных задач в загрязненных радионуклидами районах (30-км зона ЧАЭС, Гомельская, Могилевская, Брянская, Тульская области, район деятельности ПО «Маяк», Семипалатинский и Новоземельский ядерные полигоны), для РК при родных объектов, сертификации минерального сырья и решения геологических задач при поисково-оценочных работах на уран.
К настоящему времени разработанные методики используются более чем в лабораториях различных ведомств России, Казахстана, Белоруссии, Узбекистана, Ук раины. 13 методик внесены в Государственный Реестр ГСИ Республики Казахстан.
На рисунке 2 показана обобщенная блок-схема последовательности и стадий ности использования разработанного комплекса методов при радиационных исследо ваниях объектов окружающей среды.
Положение Создана научно-методическая основа радиационного контроля природных вод, реализованная в масштабах Российской Федерации и включающая: обос нование приоритетного перечня высокотоксичных радионуклидов и радиацион ных параметров, оптимизированную схему выполнения контроля, аппаратурно методическое и метрологическое обеспечение.
Защищаемый тезис подробно освещен автором в работах [22 – 24, 30, 31, 33, 39, 45 – 47, 50, 53, 54, 61 – 63, 66, 67, 72 – 74, 78, 80, 81, 85, 86].
Качество природных вод, используемых человеком, является одним из опреде ляющих факторов его нормальной жизнедеятельности. В большинстве случаев это поверхностные (речные, озерные), грунтовые (колодцы, родники) и подземные (ар тезианские, трещинные воды кристаллических массивов) воды.
Природные воды представляют собой сложную систему, содержащую разнооб разные неорганические и органические соединения, растворенные газы, макроком поненты: катионы Ca2+, Mg2+, Na+, K+ и анионы HCO32-, Cl-, SO42-. Естественные и техногенные радионуклиды относятся к микрокомпонентам, в составе большой груп пы элементов с концентрацией от n10-6 г/дм3 и менее.
Переход радионуклидов из вмещающих пород в воду происходит в результате как растворения неустойчивых минералов, так и выщелачивания (без нарушения це лостности кристаллической решетки минерала). Вследствие этого радиоактивное равновесие в рядах U и Th резко нарушается, что обусловлено различиями в миграци онных характеристиках и геохимических свойствах радиоактивных элементов и их изотопов.
Таким образом, для радиоэкологических исследований вода более сложный объект, чем горные породы или почвы, так как соотношения между изотопами в ней могут отличаться от равновесных в десятки и сотни раз. На радионуклидный состав влияют климатические и структурно-морфологические факторы, химический тип во ды, состав вмещающих пород, тектоническое строения района, уровень антропоген ного воздействия. Радиоактивность воды определяется прежде всего присутствием ЕРН: 234,238U, 226,228,224Ra, 222Rn, 40K, 210Po, реже - 210Pb, 228,230,232Th. Техногенные радио нуклиды обнаруживаются, как правило, в поверхностных водах, и представлены в первую очередь 90Sr, 137Cs, реже – изотопами Pu и Am.
Радиоактивность природных вод изучены многими исследователями (Чердын цев В.В., 1969, 1973;
Баранов В.И., 1973;
Титаева Н.А., 1973, 1992;
Зверев В.Л., Тока рев А.Н., 1975, 1980;
Чалов П.И., 1975;
Сердюкова А.С., Капитанов Ю.Т., 1975;
Ма рей А.Н., 1980;
Искра А.А., Бахуров В.Г., 1981;
Малышев В.И., 1981;
Колотов Б.А., Крайнов С.Р., 1983;
Киселев Г.П., 2005;
Зуев Д.М., 2006;
и др.).
Радиоизотопные исследования природных вод выполняются нами более 25 лет.
В настоящее время база данных лаборатории содержит сведения о радионуклидном составе вод около 4000 водозаборов на территории России. Наиболее подробно ис следованы субъекты ЦФО - Москва, Московская, Брянская, Тверская, Владимирская, Курская, Вологодская, Ивановская и ряд других областей. В таблицах 2 и 3, состав ленных автором по литературным и собственным данным, приведены наиболее веро ятные активности радионуклидов и соотношения между ними в водах разных типов.
Анализ, систематизация и обобщение собственных и опубликованных другими ис следователями данных позволили автору оценить значения суммарной активности и - излучающих радионуклидов (A и A): для поверхностных вод средней полосы Европейской части России 0,04 – 0,25 и 0,20 – 1,0 Бк/дм3 соответственно, для под земных 0,05 – 0,40 и 0,5 – 2,0 Бк/ дм3. В большинстве случаев A на 50 - 90 % обу словлена 40K, а основной вклад в A вносят 234,235,238U, 224,226Ra, 210Po. Эти оценки минимальны, т.к. не учитывают присутствие в водах 222Rn, короткоживущих продук тов его распада, а также 3H и 14C.
Таблица Активность естественных и техногенных радионуклидов в природных водах Бк/дм3;
min - max;
(в скобках: в среднем для центра европейской части России) Радионуклид Реки Озера Атмосфер Подземные ные осадки воды 0,005 – 1,85 0,003 – 400 0,0003 – 0, U 0,003 – (0,005 – 0,04) (0,005 – 0,06) (0,006 – 0,50) 0,007 – 2,0 0,003 – 500 0.0003 - 0. U 0,004 – (0,010 – 0,05) (0,010 – 0,08) (0,008 – 0,70) Th Нет данных Нет данных 0,003 – 0,15 Нет данных 0,004 – 0,16 0,007 – 0, Ra 0,004 – 20 Нет данных (0,01 – 0,03) (0,007 – 0,04) (0,01 – 1,0) 0 – 10 0 – Rn 10 – 1000 Нет данных (10 – 50) 0,001 – 0,01 0,002 – 0,01 0,007 – 0, Pb 0,002 – 0, 0,001 – 0,02 0,002 – 0,02 0,007 – 0, Po 0,001 – 1, 410-5 – 4 10-4 810-5 – 410- 210-4 – 0,n Th Нет данных Ra Нет данных Нет данных 0,002 – 200 Нет данных (0,02 – 0,2) Th Нет данных Нет данных 0,001 – 70 Нет данных 0,04 – 0,40 0,30 – 0,50 0,04 – 0, K 0,05 – 4, 0,005 – 0,09 0,02 – 5, Sr 0,002 – 0,50 Нет данных 0,005 – 0,10 0,02 – 5, Cs 0,002 – 0,50 Нет данных 0,04 – 0,20 0,04 – 0,25 0,10 – n 0,05 – 0, А 0,20 – 0,70 0,50 – 1,00 0,10 – n 0,50 – 2, А Таблица Типичные соотношения активности радионуклидов в природных водах Отношение Поверхностные Воды осадочного Воды кристаллического активности воды чехла фундамента U / 238U 1 – 1,5 0,6 – 3,0 0,6 – 5 (до 20) Th / 238U 0,001 – 0,5 Нет данных 0, Ra / 238U Значительные вариации: от 0,03 до 3 - 15, обычно Th / 238U 0,1 0,001 – 0,1 (до 3 в породах с Нет данных высоким содержанием Th) Th / 232Th 0,9 – 2,5 5.0 и более 2,5 – 5, Th / 232Th Нет данных 1,5 2,0 – 3, Ra / 228Ra Нет данных 0,01 – 10,0 0,1 – 10, Ra / 228Ra Нет данных 1,0 – 5, Po / 210Pb 1,0 – 10,0 и более 0,2 – 1, Несмотря на безусловную остроту проблемы единого методического и норма тивного подхода к системе контроля радиоактивности природных вод до 1996 года не было. В действующих на тот момент НРБ-76/87 приводились лишь допустимые концентрации радионуклидов для ограниченной части населения - ДКБ, и значение для воды неизвестного состава ДКБ = 1,11 Бк/дм3 (таб. 8.1. и 8.3. НРБ-76/87). При этом в пункте 5.3. было указано, что значения ДКБ «…не должны непосредственно применяться в качестве нормативов для природных сред».
В 1996 году Российской Национальной Комиссией по радиационной защите был поставлен вопрос о создании в стране концепции РК воды питьевого назначения.
В новых руководящих документах (НРБ-96 и СанПиН 2.1.4.559-96) были уже учтены категории «Население», «Природное и техногенное облучение», сформулирована концепция непревышения эффективной дозы 0,2 мЗв/год за счет ЕРН в питьевой во де, приведены численные значения допустимой удельной активности (DУАi) 238U, U, 226Ra, 228Ra, 210Pb, 210Po и 222Rn, а также классическое условие допустимости при совместном присутствии:
A A DУ iА 1 ;
(или позднее: УВi 1, НРБ-99, п. 5.3.5) (4) i i i i В то же время остались нерешенными вопросы предварительной оценки каче ства воды по контрольным уровням (A и A). В частности, значение A 0,1 в СанПиН 2.1.4.559-96 было ничем не обосновано и скопировано из рекомендаций Всемирной Организации Здравоохранения (ВОЗ) и Европейского сообщества (ЕС).
Во-первых, как было показано автором, этот уровень не отвечает реальной природной обстановке, во-вторых, в НРБ-96 активность самого опасного природного - излу чающего радионуклида 210Po ограничивалась значением 0,2 Бк/дм3.
Таким образом, значение A 0,1 было алогичным и необоснованно занижен ным. Возникла ситуация, когда 70 - 80 % всех подземных водозаборов превышали контрольный уровень, что привело к неоправданным затратам на дополнительные ра диоизотопные исследования фактически чистой природной воды.
Еще более осложнилась ситуация с принятием новых норм НРБ-99, в которых допустимая эффективная доза за счет ЕРН была снижена до 0,1 мЗв/год, введены но вые значения уровней вмешательства для каждого радионуклида УВвода (таблица 4), но полностью отсутствовал раздел по практике РК воды- какие радионуклиды кон тролировать в первую очередь, на каком уровне, какими методами и аппаратурой.
В связи с возникшей ситуацией в 1999 году была создана межведомственная комиссия (Минздрав РФ, Госстандарт России, РНКРЗ) с участием автора, в результа те деятельности которой были разработаны и утверждены нормативно-методические документы Минздрава РФ [50, 78], регламентирующие порядок и процедуру выпол нения РК воды.
В основе этих руководящих документов лежат многолетние результаты ком плекса теоретических, экспериментальных и методических исследований, осуществ ленных автором и его сотрудниками.
Нами совместно с представителями Госстандарта РФ обосновано и сформули ровано принципиально важное понятие суммарной (или общей) - и -активности, что позволило обеспечить единый и метрологически корректный подход при измере ниях этих радиационных параметров: условная - или - активность счетного образ ца, полученного из контролируемой пробы с помощью регламентированной методики подготовки пробы, численно равная активности назначенного образца сравнения при одинаковых показаниях используемого радиометра, без учета 222Rn и его короткожи вущих продуктов распада (218Po, 214Pb, 214Bi, 214Po).
Таблица Ограничения радиоактивности природных вод питьевого назначения (х.т.- химическая токсичность) Нормативы СССР, РФ, Бк/дм Радионуклид Другие нормативы или УВвода, НРБ-76/87 НРБ-96;
США ВОЗ, ЕС параметр СанПиН-559 НРБ- 0,10 0,55 0, 0, A 1, 1,0 1,85 1, 1, A 21,8 5,6 0,433 U 3, (22,3 по х.т.) (0,73 по х.т.) (1,23 по х.т.) 81,4 5,1 0,433 U 2, 2 0,89 0,111 Ra 0, 3,3 0,37 0,185 (для Ra 0, 226+ Ra) 0,75 1,1 --- 0, Th 0, 0,81 1,2 --- -- Th 0, 14,4 0,21 --- 0, Po 0, 2,9 0,37 --- 0, Pb 0, 550 19,2 --- Cs 14,8 9 0,3 Sr Pu, 240Pu 81,4 1 --- 0, 0, 70,3 1,3 --- -- Am 0, 1,5105 740 7 H 7 440 --- C Также были обоснованы и предписаны принципы двухуровневой структуры РК воды: на первом этапе экспрессными индикационными методами определяются об щие контрольные показатели (Бк/дм3), устанавливается соответствие (или несоответ ствие) объекта критериям радиационной безопасности и решается вопрос о целесооб разности дальнейших исследований воды:
A + 0,1 (5) A + 1,0 (6) ARn + Rn 60 (7) При превышении показателей A и (или) A реализуется второй этап - деталь ные исследования радиоизотопного состава воды.
Автором на основе использования принципа полинуклидности природной во ды, распространенности радиоизотопов и численных значений УВвода теоретически обоснована и разработана оптимизированная схема второго уровня РК (таблица 5), включающая приоритетный перечень радионуклидов и последовательность анализа в зависимости от полученных на первом уровне параметров A и A. Вода безусловно соответствует требованиям радиационной безопасности, если выполнено условие:
Ai Ai + 1 (8) У Вi У Вi i Если исследования связаны с определением пяти и более радионуклидов, необ ходимо контролировать выполнение условия:
А – Ki Ai 0,2, (9) где: A - измеренная активность i-го -излучающего радионуклида, Бк/дм3;
K i - коэф i фициент для i-го - излучающего радионуклида, учитывающий несоответствие энер гетических спектров стандарта сравнения и пробы, отн. ед.;
0,2- эмпирический коэф фициент, учитывающий возможное присутствие в воде других -излучателей (232,230,228Th, 239,240,238Pu, 241Am) на уровне не более 0,05 УВвода.
Смысл введения условия (9) в том, чтобы исключить случайный пропуск при сутствия в воде в сопоставимых с УВвода количествах -излучающих радионуклидов, неопределенных в анализе. Если условие (9) выполнено, считается, что все основные дозообразующие -излучатели определены, и дополнительные радиоизотопные ис следования не требуются.
Коэффициенты K i определены автором в экспериментальных модельных ис следованиях и составляют для интегральных радиометров с полупроводниковыми и газопроточными счетчиками: 0,60 (232Th);
0,65 (238U);
0,85 (230Th, 234U, 226Ra);
1, (239,240Pu, 210Po);
1,10 (228Th, 241Am, 238Pu) и 1,15 (224,223Ra).
Разработанная и реализованная нами схема РК воды (таблица 5) позволила зна чительно сократить финансовые и временные затраты лабораторий за счет дифферен цирования объемов и видов анализа в зависимости от степени превышения уровней суммарной активности.
В результате экспериментальных исследований по повышению селективности радиохимических методик, их адаптации к серийному низкофоновому радиометру интегрального типа УМФ-2000, была доказана принципиальная возможность измере ния на нем простых -спектров. Это позволило к 2006 году выполнять полный радио нуклидный анализ воды с использованием только одного прибора - УМФ-2000 с спектрометрическим трактом и программным обеспечением SpectraDec [67, 73, 80], что ранее было невозможным. Все методики внесены в Перечень рекомендуемых Минздравом РФ для использования в сфере РК воды [50, 78, МУ 2.6.1.1868-04 и др.].
Таблица Последовательность выполнения радионуклидного анализа воды № Измеренные уровни Необходимый вид Необходимость мероприятий этапа A и A, радионуклидного по дополнительным Бк/дм3 анализа исследованиям и защите А + 0,10 Дальнейшие исследования воды на радионуклидный состав и мероприятия по защите не требуются А + 1, Po, 210Pb 0,10 А + 0,20 При выполнении условия (8) мероприятия не требуются. При А + 1, невыполнении – осуществляют 210 0,20 А + 0, 3 Po, Pb, ся в соответствии с [78].
226 Ra, Ra А + 1, При выполнении условий (8, 9) не требуются. При невыполне нии условия (8) – осуществля ются в соответствии с [78].
210 Po, Pb, А + 0,40 При невыполнении условия (9) 226 4 Ra, Ra, А + 1,0 – осуществляются определения 238 U, U 232,230, Th, а в районах техно генного загрязнения или дейст вующих предприятий ЯТЦ – 239,240, Pu, 241Am.
При выполнении условия (8) Этапы 1 – А + 1,0 не требуются. При невыполне дополняются 5 нии – осуществляются в соот измерениями (при любых А) ветствии с [78].
Cs, 90Sr, 40К Метрологическое обеспечение является принципиальным и неотъемлемым элементом системы РК, определяющим единство измерений, достоверность, воспро изводимость и правильность результатов. Однако, в системе РК воды отсутствовали стандартные образцы радионуклидного состава, необходимые для надежной метроло гической аттестации методик и межлабораторных сличений.
Автор на основе анализа критериев создания международных стандартов ISO 9696, ISO 9697, D 1890-81, D 1943-90, BS 6068 (3.1-3.2) обосновал и разработал кон трольные стандарты сравнения для измерений A и A (КП «Альфа» и КП «Бета»), позволяющие получать более достоверные и близкие к истинным результаты, чем по международным стандартам. Это обеспечено идентичностью матриц и приближением энергетических --спектров стандарта к типичным природным полинуклидным спектрам. При этом средневзвешенная энергия -спектра стандарта примерно соот ветствует энергии самого высокотоксичного радионуклида- 210Po. Нами разработаны и внедрены в повсеместную практику методики подготовки водных проб для измере ний A и A с градуировкой такими стандартами, и включающие концентрирование радионуклидов упариванием, сульфатацию сухого осадка и удаление 222Rn прокали ванием при температуре 3500 С (МР 3, 4, 5, 6, 7). Ряд разработанных радиохимиче ских методик по определению 210Po, 210Pb, 90Sr, 226,228Ra (МР 24, 26, 31) являются принципиально новыми и не имеют аналогов в радиоаналитической практике.
В [45, 50, 54, 78] нами обоснованы метрологические и аппаратурно- методиче ские требования к РК воды. Для обеспечения единства измерений и воспроизводимо сти результатов по A и A рекомендовано использование единого способа концен трирования (упаривание), единых стандартов сравнения, селективных (избиратель ных) методов прямого измерения радионуклидов, предпочитая их косвенным или расчетным. Радиометрические установки и МВИ должны обеспечивать: минималь ную измеряемую активность Amin для установленных стандартов сравнения не более 0,02 Бк для A и 0,2 Бк для A;
определение основных дозообразующих радионук лидов: 234U, 238U, 226Ra, 228Ra, 210Po, 210Pb, 222Rn, а при необходимости - 137Cs, 90Sr, Th, 230Th, 232Th, 239Pu, 238Pu, 241Am с минимальной измеряемой активностью Amin не более 0,2УВвода для данного радионуклида.
Автором теоретически обоснованы качественные и количественные характери стики, радионуклидный и макрокомпонентный состав специального стандарта - ана лога природной водной пробы. На этой основе были разработаны методические приемы приготовления жидких радионуклидных стандартов. Основная сложность состояла в реализации таких требований, как соответствие фазового, радионуклидно го и солевого состава реальной пробе природной воды;
неизменность радионуклидно го и солевого состава стандарта на длительное время (не менее 1 года). При этом зна чение A должно составлять около 0,2 Бк/дм3, а A около 0,5 Бк/дм3, что позволяет получить результат с st 0,3 в любой лаборатории за разумное время. Создание та кого стандарта позволило в 2002 году организовать и провести под эгидой ФЦ ГСЭН Минздрава России и при участии автора масштабный эксперимент по межлаборатор ному сличению при РК воды. В тестировании участвовали более 30 радиологических лабораторий разных ведомств. Результаты опубликованы в [63] и подтверждают не обходимость использования единой методики подготовки счетных образцов, градуи ровки приборов на одних и тех же стандартах, единого алгоритма расчета результата и его неопределенности, разработки стандартных образцов для оперативного контро ля качества измерений.
Разработанная система практической реализации радиационного контроля во ды использована, в частности, в рамках выполнения Программы Правительства г.
Москвы по контролю качества артезианских вод как резервных источников водо снабжения города в кризисных ситуациях, Государственной программы изучения недр и воспроизводства минерально-сырьевой базы по Брянской области, и в других.
На рисунке 3 в виде обобщенной блок-схемы показана система функциониро вания РК воды в Российской Федерации.
В настоящее время она используется всеми контролирующими воду аккредито ванными лабораториями ФС «Роспотребнадзора» Минздрава РФ, Росприроднадзора, городских и областных МУП «Водоканал», НИИ и другими.
Таким образом, автором создана и реализована в Российской Федерации науч но-методическая основа радиационного контроля природных вод питьевого назначе ния, включающая: обоснование приоритетного перечня высокотоксичных радионук лидов, оптимизированную структуру выполнения контроля, аппаратурно- методиче ское и метрологическое обеспечение.
Положение Установлены закономерности миграции техногенных и естественных ра дионуклидов, формы их нахождения и особенности изотопных соотношений, по зволившие создать научно-методические основы идентификации источников за грязнения, определения их потенциальной опасности и прогнозирования изме нения радиоэкологической обстановки.
Основы защищаемого положения подробно раскрыты автором в работах [12, 14 – 17, 19, 21, 25 – 28, 32, 34 – 36, 41 – 44, 51, 52, 55, 57, 59, 60, 68, 71, 75 – 77, 87 – 91].
Радиационный контроль и мониторинг загрязнения окружающей среды вклю чает выявление участков или объектов с повышенной радиоактивностью, идентифи кацию радионуклидов, измерение их количеств, определение изотопного состава, ус тановление источника поступления, анализ миграционных характеристик и форм на хождения, заключение о степени радиационной опасности для живой природы, про гноз развития ситуации.
Радиоактивные объекты выявляются, как правило, экспрессными гамма методами. Решение остальных задач связано с комплексными лабораторными иссле дованиями объекта радиоизотопными, радиографическими, электронно- микроскопи ческими и другими методами.
Радиоактивные аномалии могут быть связаны как с естественными геологиче скими процессами (месторождения U, Th, ореолы рассеяния и др.), так и с антропо генными (ядерные испытания, аварии и сбросы на предприятиях ЯТЦ и АЭС, произ водство, складирование и захоронение радиоактивных материалов, и др.).
Проблема идентификации источника радиоактивного загрязнения в аномаль ных зонах с каждым годом становится все острее. Она может быть решена путем глу бокого комплексного изучения особенностей радиоизотопного состава, соотношений между радионуклидами, форм локализации и миграционных характеристик. Без этой информации достоверный прогноз развития ситуации невозможен.
Формирование природных радиоизотопных аномалий в геологической среде хорошо изучены в трудах многих исследователей (Чердынцев В.В., 1969, 1973;
Чалов П.И., 1970, 1975;
Токарев А.Н., 1975;
Титаева Н.А., 1973, 1983, 1992, 2002;
Малышев В.И., 1978, 1981;
Киселев Г.П., 2005 и др.), и автором рассматриваются только с по зиций присутствия естественных радионуклидов в техногенных аномалиях.
По данным Израэля Ю.А. (1998), Булатова В.И. (1996) и других ученых за лет атомной эры огромные территории земной поверхности охвачены техногенным радиоактивным загрязнением чуждыми живой природе осколочными продуктами де ления, трансурановыми элементами, продуктами активации. Техногенные аномалии становятся все более сложными для интерпретации, особенно когда они формируют ся под воздействием нескольких источников или в результате последующего пере распределения радионуклидов в природных условиях.
Вопросам современного техногенного радиоактивного загрязнения также по священо большое количество научных трудов (Израэль Ю.А., 1986, 1998, 2000;
Пав лоцкая Ф.И., 1986-1987;
Ермилов А.П., 1989-1993;
Фалк Р., 1988;
Дубасов Ю.В., Кри вохатский А.С. и др., 1991;
Лощилов Н.А. и др., 1992;
Дубинчук В.Т., Поляков В.А. и др., 1995, 2001;
Соболев И.А., 1996;
Мясоедов Б.Ф., 1992, 1997;
Рихванов Л.П., 1997;
Черепнин Ю.С., 2000;
Вакуловский С.М., 2001, 2005;
Резвицкий Е.В., 2007;
Алекса хин А.И., 2007;
Стародубов А.В., 2007, и многие другие). Однако, как правило, в этих работах рассматриваются либо частные случаи одного из видов загрязнения, ли бо определенной территории или определенного объекта. Цельной комплексной сис темы идентификации аномалий и установления их источника пока не сложилось.
Автор и его сотрудники в течение многих лет исследовали природные объекты в известных районах загрязнения: 30-км зоны ЧАЭС (совместно с ИЯИ АН Украины), Брянской области (совместно с ФГУП «Геоцентр-Брянск»), озера Карачай (совместно с ФГУП ПО «Маяк» и ФГУГП «Гидроспецгеология»), Семипалатинского (совместно с АО «Волковгеология») и Новоземельского (совместно с ИБР РАН им. Н.К. Кольцо ва) ядерных полигонов, а также на участках локальных загрязнений неустановленной природы в Москве и области, донных отложениях Енисея, Арзамаса, Белого Камня (Приморье) и других. В целом исследования этих объектов базировались на ком плексном подходе следовали схеме, предложенной автором в первом защищаемом положении (рис. 2). Все электронно-микроскопические исследования выполнены док тором геолого-минералогических В.Т. Дубинчуком (ФГУП ВИМС).
Объем автореферата не позволяет привести все данные по разнотипным техно генным аномалиям, поэтому автор ограничился иллюстрацией специфики радиоизо топных аномалий с наиболее характерными источниками загрязнения: ближняя и дальняя зоны ЧАЭС, район деятельности ПО «Маяк» (озеро Карачай) и Семипала тинский ядерный полигон.
Ближняя зона ЧАЭС (6-7 км от 4-го энергоблока). Уникальность Черно быльской катастрофы обусловлена не только масштабами радиоактивного загрязне ния, но и образованием множества новых физико-химических форм нахождения ра дионуклидов в природных средах. Использование стандартных методических прие мов изучения радионуклидного состава в этом случае оказалось неэффективным.
Нами исследованы 9 почвенных разрезов в районе озера Глубокое, представ ленных дерново-подзолистыми песчаными и луговыми почвами с высоким содержа нием органического вещества. Разрезы опробованы поинтервально, через 1,5 см до глубины 4,5 см. Результаты комплексных исследований --- спектрометрическими, радиометрическими, радиографическими и электронно-микроскопическими метода ми позволили установить основные закономерности распределения радионуклидов и сделать следующие выводы:
• Основная активность (95 - 98 %) сосредоточена в первых 1,5 - 2 сантиметрах почвенного разреза, и локализована в радиоактивных частицах (РЧ) разного размера от 0,n до 10n микрометров (рис. 4А). Исключением является почвенная колонка в зо не сезонного подтопления, где максимум активности РЧ приходится на интервалы 1,5-2,5 и 2,5- 3,5 см. С глубиной активность и количество РЧ резко снижаются.
• Автором исследован радионуклидный состав более 400 РЧ и обоснованы кри терии их классификации с выделением 5 основных типов: «Р»-рутениевый, «Т» топливный, «Ц»- конденсационный (цезиевый), «ТС»-топливный с избытком 90Sr, «ТЦ»- топливный с избытком 137Cs (рис. 4Б). Основная масса РЧ ближней зоны ЧАЭС представлена типами «Т» и «ТС». Крупные РЧ часто представлены агрегатами мел ких частиц разного типа. При незначительном механическом воздействии происходит развал таких агрегатов с увеличением удельного количества более мелких РЧ.
Наиболее подвижен 90Sr, его активность в верхних слоях убывает в среднем за • год на 7 %. Наименее подвижны 137Cs, 106Ru, 144Ce, 154,155Eu 239,240,238Pu, среднегодовое снижение активности составляет 1-2 %. При этом миграционная подвижность всех радионуклидов возрастает в обводненных почвах.
Рис. 4. А – распределение радионуклидов в почве 30-км зоны ЧАЭС, радиография препарата почвы;
Б – радиоактивные частицы конденсационного типа;
В – рутениевая радиоактивная частица;
Г – топливная частица. Б, В, Г – электронная микроскопия, увеличение 5 – 15 тыс. раз.
• Нами доказано, что на поверхность площадок выпало диспергированное топ ливо с разной энерговыработкой, т.е. из разных участков аварийного реактора. Это подтверждают большие вариации значений 238Pu/239+240Pu в РЧ: от 0,2 до 0,8. В целом в почве сохраняется постоянное значение (0,46 – 0,52), близкое к среднетопливному.
В отдельных пробах установлены повышенные значения 235U/238U, не отвечающие обогащению топлива РБМК, что может быть связано с образованием 236U при распаде Pu и реакции (n,) на ядрах 235U.
• Изменение РЧ идет в двух взаимосвязанных направлениях: разрушение круп ных конгломератов при механических воздействиях, размыве и эрозии, с образовани ем мелких частиц;
вынос Cs, Sr, U и Pu из приповерхностной части топливной матри цы и деструктурированных участков почвенными растворами и за счет эффектов ядерной отдачи. Увеличение общей площади РЧ (уменьшение их размеров) приводит к более интенсивному выносу радионуклидов. Вынос радионуклидов зависит от ло кальных физико-химических условий почв и соотношения различных форм нахожде ния. После выноса из РЧ Cs прочно сорбируется глинистыми частицами и органиче ским веществом, а Sr в подвижных формах мигрирует вглубь почв. Вынос Pu менее активен и обусловлен, вероятно, ядрами отдачи.
• Электронно-микроскопическими исследованиями выявлена сложная морфоло гия РЧ - округлые образования, зерна сложной формы, пленочки, разобщенные меж ду собой или агрегатированные с частицами почвы. По составу основная часть РЧ оксиды урана, как первично выпавшие, так и измененные или явно переотложенные.
Отдельные РЧ тип «Т», претерпевшие температурное воздействие, подвергаются вы щелачиванию изнутри, при этом поверхность остается без существенных изменений.
Таким образом, мы можем утверждать, что в процессе разрушения РЧ высвобождае мые Pu, U, Sr, Cs могут переотлагаться в непосредственной близости или выноситься на значительные расстояния.
• Установлены закономерные изменения миграционных процессов в зависимо сти от геоморфологических условий участков отбора с разными окислительно восстановительными режимами в сочетании с различной интенсивностью и перио дичностью увлажнения почв. Локальное периодическое изменение физико химических условий в прибрежной зоне (подтопление и высыхание) приводит к рас творению, выносу и переотложению U и других радионуклидов.
Юго-запад Брянской области (дальняя зона, 150-200 км от ЧАЭС). Ком плексные радиоизотопные исследования в этом районе выполняются под руково дством автора с 1990 года по настоящее время. В диссертационной работе сотрудника лаборатории Стародубова А.В. (2007 г.) исследованы и обобщены некоторые резуль таты работ на территории юго-западной части Брянской области.
В результате многолетнего радиационного мониторинга и исследований нами получены следующие данные и выводы:
• Выявлены значительные количества мелких (n-0,n мкм) РЧ, представленных в основном конденсационным (85-95 %) и топливным (5-15 %) типами. Чернобыльское происхождение РЧ доказано исследованиями изотопного состава ТУЭ: в них присут ствуют 239,240,238,241Pu и 241Am в характерных соотношениях между собой. Если в 1991 1993 г.г. РЧ обнаруживались только в верхнем почвенном слое (0-2 см), то в настоя щее время мы фиксируем частицы на глубинах до 15-20 см и даже 60-70 см (рис. 5).
• Установлено, что в отличие от начального периода после аварии на ЧАЭС, в настоящее время в верхних слоях почвы находятся не первично выпавшие РЧ, а но вообразованные (вторичные). В нижних же слоях обнаружены и первичные частицы.
В процессах преобразования РЧ активную роль играет почвенная бактериальная мик рофлора, исходные кристаллические формы 137Cs со структурой СsCl переходят в бо лее доступные для растений формы с кристаллической структурой NaCl (рис. 6).
Получены научно обоснованные параметры современные миграции 137Cs и 90Sr • в зонах аэрации типичных ландшафтов района. Глубина проникновения ОПД сопос тавима с уровнем грунтовых вод, наиболее значительная миграция фиксируется в бо лотных низинных торфяных почвах, минимальная - в дерново-подзолистых оглееных.
Вертикальная миграция 90Sr в среднем в 15 раз превышает миграцию 137Cs. В послед нее десятилетие скорость миграции радионуклидов резко (в 10-30 раз) возросла, так как они миновали маломощный перегнойный горизонт и вышли в проницаемые пес чаные отложения. Четко проявлен эффект увеличения активности 241Am за счет его накопления при распаде 241Pu, и его более интенсивная миграция по сравнению с изо топами Pu.
• Данные 16 лет исследований и их анализ позволили достоверно установить тенденцию к повышению техногенной активности верхних водоносных горизонтов, за счет поступления 137Cs и 90Sr, при возрастающей интенсивности этого процесса.
При этом значительные запасы радионуклидов остаются в растительности, при пре имущественном накоплении 90Sr в деревьях, а 137Cs- в травах. Эти процессы опреде ляют формирование вторичных ореолов легкоподвижных форм 137Cs и 90Sr в верхней части зоны аэрации за счет лиственного опада и лесных пожаров.
Рис. 5. КП «Заборье». Почвенный разрез (0-65 см) и характер распределения активно сти в интервалах разреза. Тёмные точки на радиографиях – радиоактивные частицы.
В левом нижнем углу указана удельная активность 137Cs в интервале почвы.
• Выявленные закономерности миграции радионуклидов, состав и формы их на хождения позволили осуществить прогнозные оценки изменения радиационной си туации на средне- и долгосрочную перспективу. Нами показано, что к 2055 году зна чительно возрастет вклад ТУЭ в формирование дозы внутреннего облучения, пред ложен ряд защитных мер по снижению облучения населения.
Район озера Карачай (ПО «Маяк»). Озеро Карачай использовалось в качестве поверхностного хранилища жидких радиоактивных отходов с 1951 г. За этот период в подземные воды путем инфильтрации через проницаемое ложе озера поступило до 5106 м3 радиоактивных растворов сложного многокомпонентного состава (137Cs, 90Sr, Ru, 60Co, 234,238,235U, 241Am, 239,240,238Pu, 244Cm, 237Np и др.).
Рис. 6. КП «Заборье». Взаимодействие почвенной микрофлоры с 137Cs: А - панцирь от микрофауны и частички CsCl со структурой CsCl, интервал 7,5-10 см;
Б - деформиро ванная бактерия, внутри - кубические кристаллы CsCl со структурой NaCl, интервал 50-60 см;
В - разрушенная в вакууме бактерия, которая накопила в себе CsCl со структурой NaCl (одиночная стрелка), интервал 50-60 см;
Г – бактерия, внутри кото рой расположен кристалл в форме кубика CsCl со структурой CsCl, интервал 2,5-5 см.
Комплексные исследования донных отложений, подземных вод и горных пород выполнялись нами в течение 10 лет, и представляли собой решение сложнейших за дач по выявлению закономерностей поведения и взаимодействия техногенных радио нуклидов в цепи «донные отложения- подземные воды- горные породы», с установ лением радионуклидного состава, форм нахождения, характера процессов задержки и формирования твердофазного ореола, сорбции и десорбции радионуклидов.
В результате исследований получены следующие выводы.
• Донные отложения (природно-техногенные илы, суглинки) содержат весь спектр техногенных радионуклидов, являются мощным сорбционным барьером для Am, Cm и Pu, при этом U в виде анионных и нейтральных комплексов сорбируется значительно слабее, и в основном поступает в подземные воды. Различные слои дон ных отложений резко различаются по соотношениям радионуклидов и активности, что говорит о разном составе сбросных вод в разные периоды. Интенсивно проявлены процессы перераспределения радионуклидов, с преимущественным поступлением на глубину Sr по отношению к Cs. Распределение радионуклидов крайне неравномерное, имеет точечно-рассеянный характер, обусловленный разными формами нахождения (рис. 7А). Разработанная и реализованная нами схема и параметры выщелачивания радионуклидов чистой природной водой в квазистатическом режиме (до 320 суток) показали, что первыми циклами из донных отложений вымывается около 50 % 90Sr, 90 % 137Cs и 80 % 234,238U. Коэффициенты десорбции ТУЭ сопоставимы между собой и составляют 5 - 20 %, в зависимости от минерального состава интервала. Общим для всех колонок является наличие кристаллических фаз, содержащих радионуклиды, по ликомпонентных аморфных образований, оксидных форм U. Наименее проявлены сульфатные формы. Фазы цезия (Cs, CsCl со структурой NaCl, CsО2, Cs-слюды) и фа зы Sr (стронций апатит, стронцианит, сванбергит, целестин, SrO) установлены во всех пробах колонок, и максимально проявлены в верхних слоях. Во всех изученных об разцах обнаружены обособления геля как моно-, так и поликомпонентной консистен ции. Гель является основным источником для формирования стабильных и метаста бильных фаз радионуклидов. В модельных экспериментах по десорбции радионукли дов природной водой наиболее активно извлекаются Sr и U, наименее- Cs, Pu, Am и Cm. Коэффициенты десорбции различны для разных слоев, что объясняется разным соотношением минеральных фаз.
Подземные воды образуют изометричный аномальный ореол 90Sr, 137Cs, 60Co, • Ru, 234,235,238U, ТУЭ (в порядке уменьшения активности). По мере удаления от озера (1 км) активность снижается, меняется и соотношение: 90Sr, 234,235,238U, 60Co. Таким образом, наиболее обширные ореолы образуют 90Sr и 234,235,238U. На расстоянии 8 км подземные воды практически фоновые. Нами установлено, что Cs в водной фазе на ходится в катионной форме, Co и U - в анионной, чем и обусловлена высокая под вижность U и Co. Аномальные воды вместе с радионуклидами переносят высокие концентрации стабильных элементов (Si, Al, Ca, Na, K, Mg, Fe, Sr, Co, Cr, Eu, Yb, Sc), которые могут участвовать в образовании новых минеральных форм, способствую щих задержке радионуклидов в горных породах.
• Горные породы представлены пироксен-плагиоклазовыми порфиритами и их туфами, измененными метаморфическими, гидротермальными и гипергенными про цессами. Все радионуклиды, привносимые подземными водами, в той или иной сте пени задерживаются горными породами, образуя твердофазный ореол радиусом до 2 3 км и глубиной до 100 и более м. Техногенная радиоактивность в 0,4 км от озера обусловлена в первую очередь 90Sr, 137Cs, 60Co, 106Ru, 234,235,238U, ТУЭ, а на большем удалении (1-2 км) - 90Sr, 60Co, 106Ru, 234,235,238U. Одновременно отмечаются высокие содержания Na, C, Fe, Al, Ti, Cr, W, As, Co, Sr. Радиоактивность в породах распреде лена крайне неравномерно, максимально проявлена в зонах трещиноватости, брекчи рования и милонитизации (рис. 7Б). Установлены следующие формы радионуклидов:
сорбционная, связанная с гидроокислами железа, слоистыми алюмосиликатами;
изо морфное замещение в новообразованных минералах (лейкоксен, ольдгамит, гипс, магнетит, апатит);
равномерно распределенная в раскристаллизованной массе породы и в поровых растворах. Диффузионное проникновение радионуклидов от минерали зованных трещин вглубь монолита не превышает нескольких миллиметров. Экспери ментальные исследования по выщелачиванию радионуклидов пресной водой из об разцов горной породы показали, что в течении 3 – 3,5 месяцев в водную фазу перехо дит 85 - 96 % общего количества 90Sr (рис. 7В). Таким образом, при устранении пер вичного источника и поступлении в подземные горизонты чистых вод горные породы станут источником вторичного радиоактивного загрязнения геологической среды.
Рис. 7. А – распределение радионуклидов в донных отложениях озера Карачай;
Б – распределение радионуклидов в керне горной породы;
В – образец порфирита (1) и распределение активности в нем до выщелачивания (2), после 12-го опыта выщелачи вания (3), после 42-го опыта выщелачивания (4).
Семипалатинский ядерный полигон. Результаты исследований, проводимых в США (Невада) и Австралии (Маралинга), говорят о существенных отличиях в со ставе и поведении радионуклидов на полигонах от глобальных выпадений или Чер нобыльского следа. Нами изучены почвенные колонки (0 - 20 см) на следах воздуш ных и наземных испытаний («Опытное поле»), а также в местах аварийных выбросов при подземных взрывах (оз. Балапан). Радиоизотопные, радиографические и элек тронно- микроскопические исследования позволили сделать следующие выводы.
• В приповерхностных горизонтах почв полигона установлены высокие активно 239,240, Pu (до 6103 Бк/кг) и 90Sr (до 8103 Бк/кг), которые существенно снижают сти ся с глубиной, но на 20 см еще не достигают фоновых значений. Содержания ЕРН (U, Th, Ra) не превышают природного фона.